解耦双循环系统中生物质催化气化研究

发布时间：2020-06-16 05:29

【摘要】：气化作为生物质清洁高效利用的一种主要方式,受到越来越广泛的关注。本文首先以赤铁矿作为循环固体热载体床料,进行了解耦双循环系统(DDLG)中白松木屑的水蒸气气化实验。该解耦气化系统主要由三个反应器组成,即流化床气化反应器、移动床重整反应器和流化床提升管燃烧器,在颗粒分级器的作用下,基于上述三个主要反应器形成了两个平行的循环回路,即气化循环回路和重整循环回路。气化回路中的循环床料为较细的石英砂颗粒,而重整回路中的循环床料为较粗的赤铁矿颗粒或(与)石英砂颗粒。实验分别研究了赤铁矿的循环速率,重整反应器温度,水蒸气与碳的质量比(S/C)以及添加载镍赤铁矿(NiO/Hematite)的影响。结果表明,上述因素在生物质水蒸气气化中均起着重要的作用。较高的重整反应温度可以促进焦油的去除和水的转化,较高的S/C会增加H_2/CO并提高气体产率,而部分添加NiO/Hematite可以显著促进碳转化率和气体产率。在气化反应器750~oC和重整反应器700~oC的条件下,石英砂作为床料时焦油含量为29.6g/Nm~3,而赤铁矿作为床料时焦油含量显著降低至4.2g/Nm~3。石英砂作为循环床料时,分别计算了气化反应器/重整反应器和提升管燃烧器的热平衡。结果表明,气化反应器和重整反应器是在近似自热的操作条件下运行。对于提升管燃烧器,燃烧提供的热量不足以支持提升管达到自热状态,还需向其中添加生物质用作燃料以达到自热状态。以甲苯作为焦油模型化合物,在固定床管式反应器中进行了甲苯水蒸气催化重整实验,并分别研究了反应温度、S/C、甲苯液时空速(LHSV)及NiO/Hematite对于甲苯转化效果的影响。结果表明,赤铁矿具有良好的自还原活性和焦油裂解能力。在催化剂未进行预还原,反应温度为850~oC,甲苯进料速率为6ml/h,S/C为1的条件下,赤铁矿作用下的碳转化率达到19.3%,而同条件石英砂作用下的碳转化率仅为7.5%。S/C和LHSV的增加均会导致碳转化率的降低,其中高S/C有利于产气向H_2的定向转化,负载NiO促进了焦油的裂解并大幅提高了H_2的产率。通过GC-MS分析了来自解耦双循环系统中不同条件下生物质水蒸气气化过程焦油的组成,并进行整理和分类。焦油中的化合物被根据其环数主要分为四类,即单环、二环、三环和多环(≥4)芳香化合物。结果显示,随着赤铁矿循环速率的增加,焦油内化合物种类明显减少并逐渐重质化;随着重整温度的升高,焦油中化合物含量减少并逐渐轻质化;NiO/Hematite催化剂可以在促进焦油组成更加轻质化的同时,显著降低焦油中的硫含量。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TK6;TQ032.4

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