循环流化床预热气化工艺试验研究

发布时间：2020-06-20 21:52

【摘要】：煤炭资源是中国重要的基础能源和化工原料。在我国一次能源资源储藏总量中,煤炭约占94.22%,石油和天然气合计不足6%。煤气化技术是清洁高效利用煤炭的重要技术,是煤制气、煤制液体燃料和煤制化工产品的前段工艺技术。流化床气化技术作为煤气化技术的重要组成,具有反应器内温度和组成均匀、煤种适应性强的优势;但是流化床气化受颗粒处于流态化的限制,一般只能运行在1 000℃以下,导致碳转化率较低。气流床气化技术虽然对原煤的可磨性或成浆特性有严格要求,但是具有运行温度高、可实现极高碳转化率的特点。基于此,中国科学院工程热物理研究所提出了循环流化床预热熔融气化工艺。该工艺通过将煤的预热和熔融气化结合,实现对煤气化过程的分级控制,在利用循环流化床反应器的优势,有效降低系统对煤种及原料粒径要求的同时,利用气流床反应器的优势,实现高效气化。作为循环流化床预热熔融气化技术的初步研究,本论文开展了循环流化床预热气化工艺(固态排渣)试验研究,预热单元采用循环流化床反应器,气化单元采用下行床反应器。本论文首先在改造的0.15 t/d工艺探索试验台上开展了工艺探索试验研究,验证了工艺的可行性,并根据获得的设计依据搭建了 15 kg/h预热气化试验台;在搭建完成的试验台上,对预热单元中燃料的预热特性、预热单元和气化单元运行条件对系统特性的影响和工艺的燃料适应性进行了研究;建立了循环流化床预热气化工艺平衡模型,并通过模拟计算分析了强化气化反应的途径。本论文获得的主要结论如下:(1)工艺探索试验实现了预热单元在900 ℃和气化单元在1100℃的稳定运行。燃料经过预热转变为预热半焦,颗粒的比表面积和总孔体积增加,颗粒所含炭的反应性增强,使预热半焦的气化反应性强于原煤,实现了对燃料的改性提质。气化单元在预热单元的基础上提高了气化温度,使预热半焦得到了有效气化,碳转化率和CO+H2产率在预热单元的基础上显著升高。(2)建立了循环流化床预热气化工艺的性能设计计算方法和结构设计计算方法,并完成了 15 kg/h预热气化试验台的搭建,实现了空气、富氧-水蒸气和纯氧-水蒸气气化工况的稳定运行。(3)预热过程通过促进煤颗粒中芳香层架构的碳链断裂,增加了活性缺陷碳结构比例,对燃料有显著的改性提质作用。由于水煤气反应既可促进活性缺陷碳结构产生,又会引起活性缺陷结构的消耗,在这两方面的作用下,纯氧-水蒸气预热条件时900℃左右为提高神木烟煤改性提质效果的最佳预热温度,0.87 kg/kg左右为提高神木烟煤改性提质效果的最佳预热蒸汽煤比,富氧-水蒸气预热条件时50%氧气浓度左右为提高神木烟煤改性提质效果的最佳一次气化剂氧气浓度。燃料粒径由0-0.5 mm增加至0-1.0 mm后,气化剂向颗粒内扩散和颗粒内生成气体向外扩散的阻力增加,使预热的改性提质效果降低。(4)预热半焦在气化单元中的气化主要通过水煤气反应和生成CO的燃烧反应实现。以神木烟煤为燃料时,当预热气化剂由空气改变为纯氧-水蒸气,以及预热温度由692℃升高至879℃时,预热过程对燃料的改性提质效果增强,系统碳转化率和冷煤气效率升高;由于在预热蒸汽煤比为0.81时预热的改性提质效果较强,系统碳转化率和冷煤气效率此时相对较高。提高气化单元温度对水煤气反应的强化作用较大,增加二次气化剂氧气浓度和气化单元氧气煤比对生成CO的燃烧反应的强化作用较大,这两个反应的强化均使系统碳转化率升高。在预热产物切向和轴向方式给入气化单元顶部的结构下,将二次气化剂分级均使气化单元平均温度升高,系统碳转化率和冷煤气效率升高。预热气化工艺实现了对神木烟煤、神木半焦和宿迁气化细粉灰的有效气化,具有较强的燃料适应性。(5)建立了循环流化床预热气化工艺平衡模型,并利用试验结果进行了验证。根据计算可知,通过氧气煤比和散热控制气化单元温度在1200 ℃-1350℃范围、系统碳转化率在70%-99%范围变化时,CO2产率基本只受散热的影响。散热不变通过增加氧气煤比提高气化温度和系统碳转化率时,主要通过对生成CO的燃烧反应和水煤气反应的强化提高CO和H2产率,其中燃烧反应的强化效果更先出现;氧气煤比不变通过减少散热提高气化温度和系统碳转化率时,主要通过对Boudouard反应和水煤气反应的强化提高CO和H2产率,Boudouard反应的强化效果更先出现。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院工程热物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ546
【图文】：

Ｆｉｇｕｒｅ邋１．２邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｈｉｇｈ邋ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ邋Ｗｉｎｋｌｅｒ邋（ＨＴＷ）邋ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ邋ｐｒｏｃｅｓｓ逡逑Ｕ－Ｇａｓ气化工艺是美国煤气工业研宄院基于灰融聚技术开发的流化床气逡逑化工艺，如图１．３所示。Ｕ－ｇａｓ气化工艺使用０－６ｍｍ粒径的原料，在灰熔点温度逡逑以下操作，气化温度约ｌ000－ｌｌ00°Ｃ，通过使灰黏聚成球，实现对灰块的选择性逡逑脱去。给入气化炉的燃料会被从底部高速进入的气化剂流化，使床层的煤粒灰粒逡逑呈沸腾状态，气化剂可使用氧气（或富氧）、空气和水蒸气。气化炉内燃料在逡逑１０００邋°Ｃ进行干燥、干馏、热解和燃烧，并进行水蒸气的分解和碳的还原反应，逡逑实现煤的气化［２８，２９］。大颗粒燃料在气化炉内的停留时间为４５－６０分钟，流化速度逡逑为０．６５－１邋ｍ／ｓ。Ｕ－ｇａｓ气化炉通过形成局部高温区，使灰澄在高温区内相互黏结、逡逑团聚成球，同时在下部设有灰黏聚分离装置，借助重量的差异实现灰球和煤粒的逡逑分离

邋锁斗系统逡逑ｎ逡逑图１．２高温Ｗｉｎｋｌｅｒ邋（ＨＴＷ）气化炉示意图［２６］逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．２邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｈｉｇｈ邋ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ邋Ｗｉｎｋｌｅｒ邋（ＨＴＷ）邋ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ邋ｐｒｏｃｅｓｓ逡逑Ｕ－Ｇａｓ气化工艺是美国煤气工业研宄院基于灰融聚技术开发的流化床气逡逑化工艺，如图１．３所示。Ｕ－ｇａｓ气化工艺使用０－６ｍｍ粒径的原料，在灰熔点温度逡逑以下操作，气化温度约ｌ000－ｌｌ00°Ｃ，通过使灰黏聚成球，实现对灰块的选择性逡逑脱去。给入气化炉的燃料会被从底部高速进入的气化剂流化，使床层的煤粒灰粒逡逑呈沸腾状态，气化剂可使用氧气（或富氧）、空气和水蒸气。气化炉内燃料在逡逑１０００邋°Ｃ进行干燥、干馏、热解和燃烧，并进行水蒸气的分解和碳的还原反应，逡逑实现煤的气化［２８，２９］。大颗粒燃料在气化炉内的停留时间为４５－６０分钟，流化速度逡逑为０．６５－１邋ｍ／ｓ。Ｕ－ｇａｓ气化炉通过形成局部高温区，使灰澄在高温区内相互黏结、逡逑团聚成球

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 张晓卫;师泽;;煤制甲醇气化工艺选择探究[J];化工管理;2017年19期

2 钱笑公;;德士古工艺近况与评价[J];煤化工;1987年02期

3 朱道藩;;HTW气化工艺的特性和最新进展[J];化肥设计;1988年02期

4 P. Gummel;刘翠玲;;用煤、焦炭、木材生产燃料气城市煤气和合成气的鲁奇气化工艺[J];煤炭转化;1988年01期

5 W.Schafer;林文元;;德士古煤炭气化法:鲁尔煤炭化学公司的旋流气化工艺开发成功[J];煤炭转化;1988年04期

6 赵国方;;高温温克勒工艺正在西德应用[J];山西化工;1988年03期

7 王锡康;;因厂而宜,实事求是制订气化工艺指标[J];小氮肥设计技术;1988年01期

8 吉田裕,李帆;煤和重油混合气化工艺的评价报告[J];煤炭转化;1989年03期

9 王战军;;关于煤化工气化工艺的发展研究[J];化学工程与装备;2016年05期

10 赵新川;;利用气化工艺技术处理垃圾并获取能源[J];高科技与产业化;2009年08期

相关会议论文 前5条

1 于剑昆;;MDI市场概况及工艺进展[A];中国聚氨酯工业协会第十四次年会论文集[C];2008年

2 冯娜;刘芳;;重油热裂化及气化工艺研究[A];第十三届全国粉体工程及矿产资源高效开发利用研讨会论文专辑[C];2007年

3 崔富忠;;鲁奇炉煤气水分离工艺优化[A];以供给侧结构性改革引领能源转型与创新——第十三届长三角能源论坛论文集[C];2016年

4 代以春;;丢糟气化工艺技术浅探[A];生物质能源开发应用与固废污染控制——四川省环境科学学会固体废物处理专业委员会2010年度学术交流会论文集[C];2010年

5 周晓奇;;水煤气脱砷的研究[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年

相关重要报纸文章 前4条

1 ;腐植酸钠煤棒成型和煤棒气化工艺控制[N];中国化工报;2002年

2 本报记者 郭达清;工艺成熟 助力环保[N];中国冶金报;2016年

3 本报记者 杜晓枫　徐卫东;企业发展一定要处理好四个关系[N];农资导报;2010年

4 本报记者 张长山;以煤制氢 净化未来[N];中国矿业报;2001年

相关博士学位论文 前4条

1 梁晨;循环流化床预热气化工艺试验研究[D];中国科学院大学(中国科学院工程热物理研究所);2019年

2 王建华;窄条带气化工艺适应性综合评价与覆岩变形规律研究[D];中国矿业大学;2017年

3 刘琦;双流化床中煤热解—气化工艺试验研究[D];中国科学院研究生院（工程热物理研究所）;2009年

4 王张卿;基于三区分布的煤炭地下气化物料与能量平衡模型的构建[D];中国矿业大学(北京);2016年

相关硕士学位论文 前7条

1 贺建平;Lurgi气化工艺废水预处理技术研究[D];辽宁工程技术大学;2013年

2 亓笑颜;新疆煤的成浆性与气化工艺[D];华东理工大学;2014年

3 曹小玲;生物质高温空气气化工艺过程分析与高温空气发生器的研制[D];中南大学;2002年

4 刘勋;基于煤制气的呼伦贝尔褐煤的气化特性及技术经济研究[D];辽宁科技大学;2015年

5 张杰;气流床气化颗粒物分布特性及热氧气化工艺研究[D];华东理工大学;2013年

6 叶琴;二级热水连续汽化装置在液氯气化工艺中的应用[D];南昌大学;2009年

7 李松;流化床中生物质气化工艺实验研究[D];山东理工大学;2009年

本文编号：2723019