合成气制乙醇铜基催化剂的改性研究

发布时间：2020-06-21 01:38

【摘要】：随着燃料需求的不断增长和石油资源的日益枯竭,积极寻求和开发新的能源体系已是迫在眉睫。在世界面临石油燃料短缺的今天,开发利用乙醇燃料,已经受到人们越来越多的关注。合成气直接催化转化为乙醇是合成燃料或燃料添加剂最有潜力的路线之一。合成气直接合成法的原料可由生物质、煤与含碳的废弃物气化及天然气转化制取,原料来源广泛。本文研究内容分为两部分,一部分对工业合成甲醇催化剂(CuZnAl)进行改性,在固定床上考察其合成气制乙醇的性能,结果发现CuZnAl催化剂直接改性对生成除甲醇外的低碳醇效果不佳;另一部分首先采用共沉淀法制备了CuAl基催化剂,考察了Mn、Co、Fe、Mg和Ce等不同助剂对催化剂性能的影响。研究表明,Mn和Co的改性效果最为显著,Mn有利于甲醇选择性提高,而对高级醇选择性提升没有作用;Co使高级醇选择性明显增大。进一步研究组合助剂发现,CuCoMnAl催化剂的性能明显优于单个助剂改性的效果,并考察了Co的含量对催化剂结构及合成乙醇性能的影响,最终得出其最优摩尔比为n(Co):n(Cu):n(Mn):n(Al)=0.4:1:1:1.2,采用 XRD、H2-TPR、CO-TPD、氮吸附、NH3-TPD及XPS等表征手段对催化剂进行表征研究其表面结构和组成,结果发现Co助剂可以明显改变CuMnAl催化剂的结构和表面性质,加速Cu的还原,从而提高乙醇的选择性,当n(Co):n(Cu)=0.4时,在压力为3.0 MPa,温度为260℃,空速为3900 mL·g-1·h-1和H2/CO=1.5的反应条件下,乙醇的选择性达到最大为20.3%。
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ223.122;TQ426
【图文】：

原料气压缩机,循环气压缩机,换热器,分离器

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冷凝器,换热器,反应器,压缩机

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