稀土掺杂铕有机配合物的制备及其荧光性能研究

发布时间：2020-07-02 08:48

【摘要】：稀土元素具有独特的电子结构,f轨道电子受到内层电子屏蔽作用,f-f的跃迁基本不受外部环境影响,发射光谱显示为锐线谱,发光强度高,色纯度良好。铕离子和铽离子分别代表红色荧光和绿色荧光,其离子跃迁产生的发射谱带很窄,接近原子谱,峰形尖锐,说明铕离子和铽离子都是理想的发光离子,合成的配合物发光强度大,荧光色纯度高。近年来,科研者对稀土配合物的研究主要集中在铕、铽的纯三元配合物,通过对有机配体结构的调控来改变荧光性能,但因为稀土元素铕和铽的价格较高,昂贵的生产成本限制这类发光材料的广泛应用。因此,寻找到生产成本低且荧光性能良好的荧光粉是我们的新目标。稀土铕配合物的发光强度、荧光寿命、色纯度以及热稳定性等性能,主要和第一配体结构、掺杂离子和掺杂量有关。本论文详细研究了不同掺杂离子、掺杂量对配合物荧光性能的影响,以及第一配体与发光中心的能级匹配,具体包括以下几个部分:(1)采用低温液相法合成了一系列等摩尔比掺杂的三元配合物Eu_(0.5)RE_(0.5)(TTA)_3Phen(RE=Gd,Tb,Y),通过元素分析、红外光谱和紫外光谱分析可知,掺杂配合物与纯三元配合物Eu(TTA)_3Phen结构相似,没有生成新的化学键。比较掺杂配合物Eu_(0.5)RE_(0.5)(TTA)_3Phen(RE=Gd,Tb,Y)和纯三元配合物Eu(TTA)_3Phen的荧光性能,发现等摩尔比的掺杂Gd~(3+),Y~(3+)均可以提高配合物Eu(TTA)_3Phen的发光强度,荧光寿命也有所延长,综合两种配合物的荧光性能和生产成本,最终以Y~(3+)作为单核配合物Eu(TTA)_3Phen的最佳掺杂离子。(2)合成了不同摩尔比例Y~(3+)掺杂的三元配合物,表征了掺杂配合物Eu_xY_(1-x)(TTA)_3Phen(x=0.4,0.5,0.6)的发射和激发光谱、荧光寿命、热稳定性等荧光性能,结果表明,随着Y~(3+)的掺杂量增加,样品的发光强度得以提高,荧光寿命、热稳定性和色纯度几乎没有变化。当Eu~(3+):Y~(3+)=1:1时,配合物Eu_(0.5)Y_(0.5)(TTA)_3Phen发光强度最佳,表现为Eu~(3+)的特征发光,继续增加Y~(3+)的掺杂量,配合物荧光性能开始下降。(3)基于羟醛酯缩合反应机理合成了有机配体1,5-二苯乙烯基乙酰丙酮(Dsacac)并将其作为第一配体,分别合成纯的三元配合物Eu(Dsacac)_3Phen和Eu/Y不同摩尔比的掺杂配合物Eu_xY_(1-x)(Dsacac)_3Phen(0.4,0.5,0.6),分析了Eu(Dsacac)_3Phen和Eu_xY_(1-x)(Dsacac)_3Phen的结构、稳定性、荧光性能以及配合物的能量传递过程。结果表明,掺杂适量的非荧光离子Y~(3+)可以提高配合物Eu(Dsacac)_3Phen的发光强度。(4)比较了掺杂配合物Eu_(0.5)Y_(0.5)(TTA)_3Phen和Eu_(0.5)Y_(0.5)(Dsacac)_3Phen两者的荧光性能,发现配合物Eu_(0.5)Y_(0.5)(TTA)_3Phen的发光强度和色纯度明显优于配合物Eu_(0.5)Y_(0.5)(Dsacac)_3Phen,进一步要论了第一配体与稀土离子的能量传递方式。以上结果显示,配合物Eu_(0.5)Y_(0.5)(TTA)_3Phen更符合我们对荧光粉工业化生产的要求。
【学位授予单位】：陕西科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O641.4;TQ422

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本文编号：2737991