功能化氧化石墨烯膜的制备及其渗透性能研究

发布时间：2020-07-20 16:35

【摘要】：近年来,随着人口不断增长,工、农业的快速发展,人们面临着淡水短缺的风险。工、农业废水的处理和再利用成为缓解我国水资源短缺的有效手段之一。传统的废水处理方法有化学沉淀法、吸附法、离子交换法、生物法和膜分离法,其中膜分离技术,由于过程简单、易于控制等特征,已成为当今分离科学中重要的手段之一。然而,传统膜在水处理中仍然存在不可避免的技术缺陷,如耐氯性、抗污性、稳定性等。石墨烯及其衍生物由于其突出的物理性质、化学稳定性和独特的二维结构在水分离领域作为新的膜材料引起了广泛关注。氧化石墨烯(GO)被认为是非常有前景的膜材料,它可以逐层堆叠,在GO片层之间形成二维纳米通道,可以作为分子、离子和有机物传输的孔,用于气体分子、离子、有机物分子的选择性分离。此外,GO边缘和表面的大量含氧官能团易于被接枝改性,这种改性可以增强膜的特性,如对某些离子的选择性、提高水通量、防污性能和稳定性等。因此,本文对GO进行改性后制备成膜,研究金属离子和有机物通过膜的渗透行为。本文分为三部分:第一部分是采用β-环糊精(β-CD)掺杂在GO膜层间,制备成β-环糊精修饰的GO膜(β-CD-GO),用于研究酚类有机物透过β-CD-GO的渗透行为。第二部分是氨基酸交联氧化石墨烯复合膜,研究复合膜对碱金属、碱土金属和过渡金属的截留性能。第三部分是乙二胺改性的氨基化GO膜(EDA-GO)和水合肼还原的还原氧化石墨烯(RGO)膜对UO_2~(2+)、Th~(4+)的渗透行为研究。首先随着β-CD掺入量的增加,β-CD-GO的层间距逐渐增大,水通量逐渐增大;苯酚浓度越大,渗透量越大;金属离子对苯酚的渗透没有影响,溶液pH对苯酚渗透有影响;苯酚与苯二酚相比,分子量越大,有机物渗透量越小,苯酚与对苯二酚的分离比达到1.3。其次制备了三种氨基酸(L-丙氨酸、L-苯丙氨酸、丝氨酸)交联的氧化石墨烯膜。研究发现氨基酸分子量越大,层间距越大。实验结果表明金属离子的截留率与膜的层间距和离子水合半径大小有关。同时发现金属离子可以吸附在复合膜上,金属离子进入层间扩大了GO层间距,导致金属离子渗透量增加。本文还制备了GO、RGO、EDA-GO三种膜用于UO_2~(2+)和Th~(4+)渗透行为研究。实验发现UO_2~(2+)、Th~(4+)渗透通过RGO通量最大,渗透通过EDA-GO分离比最大。温度升高,UO_2~(2+)、Th~(4+)透过EDA-GO的渗透通量增加;驱动液酸度为1 MHNO_3时UO_2~(2+)、Th~(4+)透过EDA-GO的通量最大;NaNO_3浓度对UO_2~(2+)渗透影响大,NaNO_3浓度越大,UO_2~(2+)渗透量越小;NaNO_3浓度对Th~(4+)的渗透通量影响很小。
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ051.893
【图文】：

流程图,氧化石墨,流程图

学硕士研究生学位论文功能化氧化石墨烯膜的制备及其渗透性3）第三阶段为高温反应：温反应结束后，缓缓加入 220 mL 去离子水，加热温度保持 95℃左再加入 200 mL 去离子水，待温度降至 60℃以下，缓缓加入适量双氧水泡产生，反应液变为金黄色。反应结束后，反复洗涤数次至中性，化石墨超声 40 min，即可得到氧化石墨烯溶液。吸取一定体积的氧至培养皿中，放入冷冻干燥机中冻干，称重，即可得到氧化石墨烯的氧化石墨烯膜的制备上述合成的氧化石墨放在 40℃烘箱中烘干，称取 2.5 g 氧化石墨放配成 6.25 g/L 的溶液，放在超声机中超声 40 min，即得到氧化石墨烯漏斗上用有机尼龙底膜覆盖，滴加 2 mL 氧化石墨烯溶液，真空抽即得氧化石墨烯膜（GOM）。氧化石墨烯膜的制备过程如图 2-1。

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图 2-2 膜渗透装置示意图量的实验溶液稀释一定倍数，用原子吸收光谱仪测量金属谱测量苯酚、UO22+、Th4+的浓度。量测量方法杯测量氧化石墨烯复合膜的水通量，在超滤杯里加入 50 为 0.08 MPa，2 min 后，称量烧杯中蒸馏水的质量。根据J = M /A×t×P （1）是膜通量（L·m-2·h-1·bar-1），M 是烧杯中蒸馏水的质量（），A 是膜有效面积（m2），P 是设定的压力。已知薄膜×10-3m2，可以得到氧化石墨烯复合膜的水通量。定性研究好的氧化石墨烯复合膜剪成两份，分别泡在水相、乙醇溶察膜是否破损。若无破损，则将膜放在超声机中超声，观

平面图,平面图

州大学硕士研究生学位论文功能化氧化石墨烯膜的制备及其渗透性能研 0.35 gβ-CD，超声 30 min，制得均匀混合溶液。在砂芯漏斗上用有机尼龙底盖，滴加 2 mLβ-CD-GO 溶液，真空抽滤，抽干后，滴加浓盐酸，取出复合入烘箱中，80℃下热交联 1 h；然后放入水中除去没有参加反应的多余有机盐酸，取出自然晾干，即得β-CD-GO。.3 β-CD-GO 的表征3.1 扫描电子显微镜(SEM)SEM 主要是利用二次电子信号成像来观察样品的表面形态，即用电子束样品，通过电子束与样品相互作用获得图像。表征图如 3-1 所示。

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