熔渗法制备氧化锌基脱硫剂及其常温脱硫性能研究

发布时间：2020-07-26 14:04

【摘要】：随着全球化石能源的日益枯竭和环境问题的日益严峻,开发高效、节能环保的能源利用新技术已迫在眉睫。质子交换膜燃料电池(FEMFC)具有绿色、高效、可靠性高等优点,被誉为21世纪最具潜力和发展前途的绿色能源装置。为了满足FEMFC正常运行,常温下对提供FEMFC的富氢气体进行超精脱硫十分关键。氧化锌脱硫剂具有脱硫精度高、平衡常数高、硫化产物稳定等优势,是应用广泛的金属氧化物脱硫剂。然而,常温下氧化锌的脱硫活性很低,穿透硫容与利用率都很不理想。如何提高其常温活性一直是研究的热点。将氧化锌负载于多孔载体上,通过提高比表面积和改善孔隙率,进而大幅度增加可接近的活性位点可有效提高其活性。脱硫剂的性能通常取决于活性组分的分散度、晶粒尺寸、负载量等因素,而这些因素易受到负载方式的影响。因而,探索更好的负载方式对制备高效的负载型脱硫剂是十分必要的。本论文以三种分子筛(MCM-41、SAB-15、MCM-48)为载体,探讨了熔渗法制备的负载型氧化锌基脱硫剂的结构特点及其常温脱硫、再生性能,并与传统浸渍法制备的脱硫剂进行对比;还采用氧化镍掺杂的方式对氧化锌脱硫剂进行进一步的改性研究,得到以下主要结论:DSC、FT-IR、XRD、氮吸附、TEM的表征结果表明,熔渗法能够使氧化锌负载到载体孔内;最佳的制备条件是在水热反应釜中42℃反应24h,空气气氛下400℃煅烧4h。与浸渍法相比,熔渗法能够使氧化锌分散更均匀且晶粒更小。固定床动态穿透实验结果表明,氧化锌在MCM-41和SBA-15上的最佳负载量为20 wt%,在MCM-48上的最佳负载量为30 wt%,相应的利用率分别为69.8%、52.2%、45.1%;而在相同负载量的情况下,传统浸渍法制备的脱硫剂中氧化锌的利用率仅为26.8%、38.2%、28.3%。显然,熔渗法优于浸渍法制备的常温脱硫剂。研究还发现,具有大的比表面积和孔径,且强度高的脱硫剂更适合用于脱硫;然而,具有小孔径、大比表面积、高强度的多孔材料更适合用于熔渗法的载体。XPS、NH_3-TPD、H_2-TPR、py-IR等表征和脱硫评价结果表明,适量的氧化镍掺杂可以使氧化锌表面的Lewis酸性增强,同时也能使氧化锌晶粒分散得更加均匀,因此脱硫剂的穿透硫容得到大幅度提高。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM911.4;TQ413

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本文编号：2770853