磁性颗粒活性炭的制备及其对全氟辛酸的吸附机制研究

发布时间：2020-09-19 18:14

　　 全氟化合物以其特殊的结构和优异的性能被广泛地运用在生产和生活中,而全氟辛酸(PFOA)也因其持久性、难降解性、生物富集性以及生物毒性,开始被人们关注。吸附法被认为是一种有效的、低耗能的去除PFOA的方法。活性炭被选作常用的吸附剂,目前对活性炭进行改性是一种提高其吸附性能的研究趋势。本研究对其进行磁性改性,采用浸润-高温改性方法简易合成了磁性活性炭(GAC-Fe_3O_4),考察改性前后吸附材料对全氟辛酸(PFOA)的吸附性能。用SEM、FTIR、XRD、BET和孔隙结构、磁性能、载铁量和Zeta进行表征分析。首先通过对PFOA的吸附能力、载铁量、磁性能三个方面,得出了磁性颗粒活性炭的最佳配比为:GAC:Fe~(2+):Fe~(3+)=2.5:2:1(均为质量克数)。BET从GAC的955 cm~2·g~(-1)减小到GAC-Fe_3O_4的797 cm~2·g~(-1),介孔数量有所减少,说明GAC表面合成的Fe_3O_4颗粒大小属于纳米级。SEM结果表明,GAC-Fe_3O_4表面已嵌由球状铁氧化物。FTIR显示,在700 cm~(-1)和590 cm~(-1)两处呈现出磁性Fe-O键的特征峰。XRD显示出跟Fe_3O_4的XRD标准数据相同的特征峰。Zeta测定结果显示两种材料的吸附过程中静电作用和疏水作用都可能存在。吸附实验从初始浓度、pH值、共存离子钙离子、腐殖酸等方面对PFOA的吸附影响进行研究。初始浓度升高,去除率会下降;酸性环境(pH=3),对PFOA的吸附效果最好;共存离子钙离子的存在有利于对PFOA的吸附;腐殖酸会与PFOA形成竞争吸附,因此会降低去除率。用吸附等温模型和动力学模型拟合了GAC和GAC-Fe_3O_4对PFOA的吸附过程。拟合结果表明,GAC-Fe_3O_4对PFOA的最大吸附量为588.24 mg·g-1,比GAC高47.06%,在100 h左右达到吸附平衡。GAC和GAC-Fe_3O_4对PFOA的吸附过程符合Langmuir等温线模型和拟二级动力学模型,说明其吸附过程是单层吸附,并且静电吸附作用占其吸附过程的主导性。解吸与再生实验中,发现解吸三次后,GAC-Fe_3O_4仍持有一定的吸附性能,甲醇对其的解吸率高于氢氧化钠。
【学位单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ424.1;X592
【部分图文】：

图 1-1 全氟辛酸（PFOA）的分子结构式Fig.1-1 Molecular structure of perfluorooctanoate (PFOA)元素是所有元素中电负性最强的元素，其电负性高达 4.0 V，不仅这样同样如此，F+e- — F-，E0=3.6 V，这也使 C-F 键的键能高达 531.5 kJ·m485 kJ·mol-1的C-H键高出许多，以致PFOA能长时间稳定的存在于自然非常极端的条件下也很难得到降解；其次，分子内全氟化后，体积大于子位于 C-C 键两侧，能够对分子内的结构进行屏蔽，可以很好的保护直，致使 PFOA 的强度增强；同时，PFOA 还具有良好的疏水性以及疏油内部的非极性氟碳脂肪链可以在与水和烃类混合时出现三相分离层。而言之，PFOA 因其具有良好的性质而被广泛应用于大量产品领域中。.2.2 PFOA 的危害OA 因其高稳定性，即使经过强光照、热解、化学作用、微生物作用和高代谢作用等一般的物理或者化学过程也很难被降解，因此，长期以来将存在于地表水，土壤，大气和生物群中[1, 2]。无论植物或动物都无法代A，因此 PFOA 表现出极强的生物累积性，很难将其彻底排除。另外，

1 绪论（1）吸附材料的准备：a.活性炭（GAC），商业购买；b.磁性活性炭（GAC-Fe3O4），以活性炭为基体、四水氯化亚铁和六水三氯化铁为铁源，在碱性和高温环境下浸润制得磁性活性炭。（2）通过 X 射线衍射（XRD）、电子扫描显微镜（SEM）、红外光谱（FTIR）、zeta 电位、比表面积（BET）、载铁量及磁性测试（VSM）和孔隙结构等分析方法对吸附材料进行表征。（3）通过吸附动力学、吸附等温线对水体中 PFOA 的吸附速率、吸附容量和计算对其的去除率比较材料改性前后的差别，并对吸附 PFOA 饱和的材料进行解吸和再生研究，考察不同溶液 PFOA 初始浓度、不同 pH 值、离子强度和腐殖酸（HA）对吸附的影响。（4）综合以上实验结果，分析出各自的吸附机理。1.5.3 技术路线

图 2-2 PFOA 的标准曲线图Fig.2-2 The standard curve of PFOA从图 2-2 可以看出，溶液中 PFOA 的浓度和对应的峰面积保持着良好的线性关系数 R2达到了 0.9997，可以作为标准曲线计算 PFOA 的浓度。测试时，出峰8 min 左右。

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本文编号：2822846