高近红外反射稀土颜料的制备与性能研究

发布时间：2020-10-11 08:12

　　 钇酸镧(LaYO_3)和铈酸镧(La_2Ce_2O_7)因其独特的物理和化学性能被广泛应用于陶瓷颜料和涡轮叶片涂料中,但是对其近红外反射性能的相关研究报道甚少。目前,具有高近红外反射,环境友好型的无机颜料是应用于隔热涂料的主要研究趋势。本文通过溶胶凝胶法制备了一系列的环境友好、具有高近红外反射率的钇酸镧和铈酸镧无机颜料,为了改变颜料颜色过于单一的情况,通过Bi~(3+)掺杂和Bi~(3+)/Tb~(3+)共掺杂LaYO_3以及Pr,Tb和W/Fe掺杂La_2Ce_2O_7来对其颜色进行改良,并对合成的颜料采用X射线衍射(XRD),紫外可见近红外分光光度计,色度仪等仪器进行测试分析。对于Bi~(3+)掺杂和Bi~(3+)/Tb~(3+)共掺杂LaYO_3颜料来说,Bi~(3+)取代La~(3+)离子使LaYO_3颜料的颜色变化由浅黄色渐变至暗黄色,而Bi~(3+)/Tb~(3+)共掺杂LaYO_3颜料却使颜料颜色由浅橙色渐变到暗橙色,与此同时,颜料的禁带能量分别从4.52eV减小至2.95eV(Bi掺杂)和2.15eV(Bi/Tb共掺杂),禁带能量的降低是由于引入了一个额外的6s电子的Bi~(3+)或4f的Tb~(3+)价电子层能级水平进入到O~(2-)价带和La~(3+)导带之间,减小了禁带宽度,从而减小禁带能量。此外,Bi~(3+)掺杂La YO_3颜料在700-2500nm波段拥有95%以上的近红外太阳能反射率,相比之下,Bi~(3+)/Tb~(3+)共掺杂LaYO_3颜料的近红外太阳能反射率则由98.28%降低至78.77%。在应用研究上,将La_(0.5)Bi_(0.5)YO_3和La_(0.5)Bi_(0.25)Tb_(0.25)YO_3颜料涂覆在有或者没有TiO_2的镀锌片上后,涂层拥有较高的近红外反射率。酸碱测试表明合成的颜料具有良好的化学稳定性。对于Pr,Tb和W/Fe掺杂La_2Ce_2O_7颜料来说,它们的晶体结构都是有缺陷的氟石结构且具有较高的耐酸碱性和化学稳定性。Pr~(4+)或Tb~(4+)取代Ce~(4+)后的La_2Ce_2O_7颜料的颜色都是由淡黄色变为暖黄色再变为暗黄色,相应地,颜料的禁带能量由3.34eV减小到2.37eV(Pr掺杂)和2.24ev(Tb掺杂),这是由于引入了一个4f电子层的Pr或Tb能级水平插入到O_(2p)价带和Ce_(4f)导带之间,导致颜料的吸收限增加,禁带能量降低。而W/Fe共掺杂La_2Ce_2O_7颜料则使颜料的颜色从黄色到橙色的变化。此外,Pr~(4+)掺杂La_2Ce_2O_7颜料在700-2500nm波段的近红外太阳能反射率都高于72.47%(L*=46.87 a*=13.5 b*=13.4),而Tb~(4+)取代Ce~(4+)的La_2Ce_2O_7颜料的近红外太阳能反射率从99.11%减小到87.41%(L*=51.35a*=15.94 b*=17.57),这两种颜料在涂层应用中也展现出艳丽的颜色性能。此外,La_2Ce_(1.5)W_(0.25)Fe_(0.25)O_(7+δ)橙色颜料的近红外太阳能反射率高达82.05%(L*=77.21,a*=8.79,b*=35.80),有趣的是,较高的煅烧温度能够明显的改善W/Fe掺杂La_2Ce_2O_7颜料的颜色性能,但是对其近红外反射性能却影响不大。另外,1150~oC煅烧下的La_2Ce_(1.7)W_(0.15)Fe_(0.15)O_(7+δ)涂层应用也展现出更高的反射性能。总之,本论文研发的无机稀土颜料在隔热保温领域具有良好的应用潜能。
【学位单位】：江西理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ637
【部分图文】：

1 绪论转移跃迁是由分子的某个部分转移出一个电荷或大部分电子给出电荷的称为电子给予体（配位体），接受电荷的称为电子中心离子）、如果接受电荷的为同一分子的另一部分，这个过电荷转移；如果发生于两个分子之间则称为分子间的电荷转移体-受体复合物或多色分子等[33]。当化合物吸收一定的辐射能配位体的电子轨道跃迁至金属中心离子的电子轨道上。图 1.1。

图 1.2 钇酸镧的晶体结构看到，钇酸镧晶体结构是由一个与扭曲的 Y结构组成。La-O 和 Y-O 键的距离范围是（22.2851（16） ）[41]。除了上述结构外，V方方铁锰矿型的钇酸镧结构，空间群为 Ia究现状的热稳定性，较低的毒性，显著的荧光性能，许多研究者对合成不同成分的 Y2O3-La2。如 P.Tsiakaras[44]合成了 Sr 掺杂钇酸镧的过掺杂制备出许多钇酸镧荧光粉，如 S.3+、Tb3+、Sm3+、Bi3+、Pb2+) 荧光粉。但是关报道，尤其是其近红外反射性能的研究

图 1.3 CeO2晶胞结构图在 CeO2晶胞中 Ce4+是按面心立方个 Ce4+被 8 个 O2-包围着，但一个 O掺杂产生晶格缺陷，为制备掺杂颜料，其中 La 取代了 CeO2中 50%的量研究现状7）材料因其独特的物理和化学性能止，对铈酸镧研究最多的是其晶体结2Ce2O7在热力学上的稳定性，研究发构比烧绿石结构得到更多研究者的Zhang FX等[46]也研究了La2Ce2O7在石结构在压强为 22.6 Gpa 下是不稳氟石结构也是不稳定的。在制备方法备了 La2Ce2O7纳米颗粒，透射电
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本文编号：2836324