聚合物杂化陶瓷复合膜：制备、表征与性能评价

发布时间：2020-10-31 22:28

　　 陶瓷膜(Ceramic Membrane,简称CM)是一种新型的无机膜,其主要成分为Al_2O_3、ZrO_2、TiO_2等无机材料。与有机膜相比,陶瓷膜具有热稳定性能好、化学稳定性好、耐有机溶剂的侵蚀,且抗微生物降解能力强、孔道结构优良、微观结构可控等多种优点。因而在化工行业、食品工业、生物医药、水处理、气体分离等行业得到了广泛的应用。但陶瓷膜在应用过程中仍存在许多问题:首先,陶瓷膜产品功能和品种较为单一,无法满足复杂应用场景的要求;例如在处理含油废水和印染废水中分离效率差;其次,商业化陶瓷膜一般处于微米尺度;具有更小孔径尤其是处于纳米尺度的陶瓷膜尚未商品化,且生产成本太高;第三,陶瓷膜在长期使用过程中易受到细菌污染,大大降低了陶瓷膜的过滤性能。而基于聚合物原位聚合,构筑聚合物杂化陶瓷复合膜,则可以有效解决以上问题。本文通过原位聚合的方法,将聚酰亚胺(PI)以及聚酰亚胺包覆的银纳米粒子(PI-Ag)共价接枝到陶瓷膜(CM)表面,制备了两种聚合物杂化陶瓷膜:PI/CM和PI-Ag/CM复合膜;采用多种手段对复合膜的物理化学性能进行了评价;同时以PI/CM复合膜为过滤膜,以油水和印染废水为分离体系,对复合膜的分离性能进行了评价;以PI-Ag/CM复合膜为过滤膜,以含有大肠杆菌和牛血清白蛋白(BSA)的水溶液为分离体系,对复合膜的的分离性能和抗生物污染性能进行了评价。采用FESEM、EDS、XPS等技术,对PI/CM和PI-Ag/CM复合膜的结构、形貌以及表面组成进行了详细表征;采用表面能分析,对复合膜的表面物理化学性能进行了表征;采用红外光谱和热分析技术,对复合膜中聚合物的接枝和接枝率进行了评价;采用摩擦磨损技术,对复合膜中涂层与陶瓷膜的结合力进行了评价;采用静态和动态测试方法,对PI-Ag/CM复合膜中银元素的稳定性进行了评价。结果表明,利用本论文方法,成功将PI和PI-Ag共价接枝到CM表面;银元素在PI膜中分布均匀,分散性好,尺寸大约在50-80 nm;PI在陶瓷膜的接枝率为11.62%;与空白陶瓷膜孔径(1.1μm)相比,复合膜的孔径降低为0.3μm。在油水分离实验中,选取两相油水体系(食用油和煤油)和乳化油(机油,水和一定量表面活性剂十二烷基硫酸钠)为分离体系;以截留率、通量恢复率和耐用性为评价指标,对PI/CM复合膜的分离性能进行了评价。与空白陶瓷膜相比,复合膜的截留率分别为96.50%(食用油)、97.70%(煤油)和91.53%(乳化油),分别提高了26.50%、54.20%和14.67%;复合膜的通量恢复率分别为88.75%(食用油)和96.50%(乳化油),提高了56.26%,19.26%;经过多次的重复使用后,复合膜的截留率分别为90.18%(食用油)、92.70%(煤油)和89.59%(乳化油),而空白陶瓷膜为61%、5.70%和66.17%,;在油水分离中,复合膜具有比陶瓷膜更加优越的分离性能。在印染废水分离实验中,选取刚果红水溶液为分离体系;以截留率、通量恢复率和耐用性为评价指标,对PI/CM复合膜的分离性能进行了评价。与空白陶瓷膜相比,复合膜的截留率为98.80%,提高了42.40%;复合膜的通量恢复率分别为97.50%,提高了28.53%;经过10次的重复使用后,复合膜的截留率为95.40%,而空白陶瓷膜为51.40%;复合膜的通量恢复率为94.30%,而空白陶瓷膜为53.24%;在印染废水分离中,复合膜具有比陶瓷膜更加优越的分离性能。在抗生物污染实验中,选取大肠杆菌和BSA为污染源,以截留率、通量恢复率和抗生物污染性为评价指标,对PI-Ag/CM复合膜进行了评价。与空白陶瓷膜相比,大肠杆菌菌液分离中复合膜的截留率为92.04%,提高了31.90%;在静态抗污染实验中复合膜的通量恢复率为99.80%,提高了44.64%;在抗生物污染性能中,复合膜的滤饼阻力系数为0.000055 min/mL2,而空白陶瓷膜为0.000034min/mL2,复合膜的通量恢复率为83.30%,而空白陶瓷膜为46.89%;在抗生物污染实验中,复合膜具有比陶瓷膜更加优越的抗污染性能。
【学位单位】：河南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ051.893
【部分图文】：

河南科技大学硕士学位论文（如图 1-1 所示），平板陶瓷膜的污染层一般在外部，清洗时更加的方便，并且污染层较薄，在膜污染后还能保证一定的透水率[29]。

按照外观结构特点陶瓷膜可分为多通道蜂窝型陶瓷膜（如图1-2a 所示）、平板陶瓷膜（如图 1-2b 所示）和管式陶瓷膜（如图 1-2c 所示）三种[25-27]，根据微观结构特点可以分为对称和非对称陶瓷膜。多孔陶瓷膜的制备方法与材料的种类、膜的孔结构以及孔径的大小和范围有关。通常陶瓷膜的制备方法有：挤出成型法、流延成型法、注浆成型法、压制成型、溶相转化法、阳极氧化法、悬浮粒子法以及化学气相沉积法等[28]。在众多陶瓷膜中，平板陶瓷膜具有水道短、工作压力小、节能等优点，与管式陶瓷膜相比，由于过滤方式不同

河南科技大学硕士学位论文，采用常规处理方法难以有效处理。目前常用的油水处理方处理原理的不同大致分为三大类：物理法、化学法和生物法要包括重力分离法、离心分离法、气浮除油法、粗粒化法、吸下面对这些工业中常用方法进行简单介绍。重力分离法：重力分离法是利用油和水的密度不同且油和水之在静止或流动状态下借助各类隔油装置使含油废水中油滴、悬种方法，分离原理如图 1-3 所示。
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本文编号：2864593