海洋菌Pseudoalteromonas sp.CF10-13及其还原制备的石墨烯基材料对染料脱色的研究

发布时间：2020-11-09 05:15

　　 随着食品、纺织、医药和化妆品等行业大规模的发展,近年来已超过10万种染料被投入到生产及应用。在染料生产及各行各业的染色过程中,约有20-60%的染料不可避免地被排放到废水系统中。如果不加以处理,就会导致大量高色度、组分复杂、有机物含量高且可生化性极差的染料废水直接污染自然水环境,对水生动植物及人类造成极大的生命威胁,染料废水成为当前环境治理的重点。基于染料本身结构、特性与使用性质,染料可以被分为许多种类别,结合目前染料使用量、生物毒性、处理难度等特点,本研究选取金属络合染料、阳离子染料、偶氮染料三类染料进行脱色实验。常见的染料废水处理可以分为物化类和生化类,其中生物法和吸附法以效率高、成本低、处理水量大等特点被广泛使用。本研究以海洋菌Pseudoalteromonas sp.CF10-13为基础工具,针对金属络合染料萘酚绿B(NGB)、阳离子染料亚甲基蓝(MB)、偶氮染料刚果红(CR)三种代表性染料主要开展了以下研究内容:1、海洋菌Psp.CF10-13在厌氧条件下脱色NGB,利用高效液相质谱联用(HPLC-MS)技术分析其生物降解产物及可能的降解过程,循环伏安等实验探究生物脱色机理,并且脱色过程中合成的黑色颗粒进行表征分析及推测形成机理;2、利用海洋菌Psp.CF10-13还原氧化石墨烯(GO),又将该还原体系浓缩后混合海藻酸钠(SA)溶液经注射器制备出海藻酸钠复合还原性氧化石墨烯(SA-CF-rGO)凝胶球;将制备出的还原氧化石墨烯(rGO)与SA-CF-rGO凝胶球进行紫外光谱(UV-vis)、拉曼光谱(Raman)、X-射线衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)、原子力显微镜(AFM)、扫描电镜(SEM)、高倍透射电镜(HRTEM)等分析表征;3、根据SA-CF-rGO凝胶球对阳离子染料—MB和偶氮染料—CR的吸附效果,优化该凝胶球制备条件(包括细菌接种量、rGO添加量、SA浓度和氯化钙浓度)及吸附条件(包括ph、温度、离子浓度、染料浓度、吸附剂量)。在最优化条件下分别对SA-CF-rGO凝胶球吸附MB和CR进行热力学和等温模型拟合。将吸附饱和的凝胶球置于不同解吸溶液中选取最佳解吸剂,并且对SA-CF-rGO凝胶球测试循环再生性能。实验结果表明,海洋菌Psp.CF10-13能够基于胞外电子传递机制降解NGB,并且能在脱色过程中合成铁硫纳米颗粒,不仅低成本、安全地脱色NGB,同时实现了染料资源回收;海洋菌P sp.CF10-13可以生物还原GO制备性状良好的rGO,合成的SA-CF-rGO凝胶球对MB、GR吸附效果强且性质稳定、适用范围广、可再生性好,该过程避免有毒试剂的使用,降低了石墨烯基吸附材料的制备成本,实现高效率、低污染且性价比高的MB、GR吸附。总之,本研究不仅拓宽了功能性菌株在染料去除上的工程应用范围,而且还为探究细菌的还原性机理提供了一些理论依据。
【学位单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：X703;TQ424
【部分图文】：

图１．１石墨制备ｒＧＯ的流程［７８］??Ｆｉｇ．?１．１?．Ｐｒｅｐａｒａｔｉｖｅ?ｐｒｏｔｏｃｏｌ?ｏｆ?ｒＧＯ?ｆｒｏｍ?ｇｒａｐｈｉｔｅ．??１．３．１．１化学还原法??化学法还原主要是利用水合肼、对苯二酚及硼氢化钠等高毒的有机试剂对氧化石墨??烯进行还原［７９，８Ｇ］。该方法制备过程简单，适于大规模生产，但使用的高毒性有机还原剂??对动植物、人类、环境等造成恶劣影响，同时使用强还原剂时，由于石墨烯平面之间相??互作用和范德华力使得单石墨烯片而倾向于聚集。??１．３．１．２水热法还原??水热法是指将分散的氧化石墨烯放入高温高压反应釜中，去除大量的含氧官能团后??转化还原氧化石墨烯。还原主要取决于高温水蒸气产生的压力抵抗石墨片层间的范德华??

Ｍａｓｓ：?１２１．１４?Ｍａｓｓ：?１５９．１８??图３．３册１＾＞１＾分析的生物降解产物：３４－氨基－３－羟基－２，７－萘二磺酸二钠；１）苯甲酰胺；〇：可能的??Ｐ．ｓｐＣＦ１０－１３生物降解ＮＧＢ路径，虚线表示推测过程??Ｆｉｇ?３．３?Ｔｈｅ?ｂｉｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ?ｐｒｏｄｕｃｔｓ?ｄｅｔｅｃｔｅｄ?ｂｙ?ＨＰＬＣ－ＭＳ：?ａ?ｄｉｓｏｄｉｕｍ?４－ａｍｉｎｏ－３－ｈｙｄｒｏｘｙ－２，??７－ｎａｐｈｔｈａｌｅｎｅｄｉｓｕｌｆｏｎａｔｅ；?ｂ?ｂｅｎｚａｍｉｄｅ；?ｃ?ｐｒｏｐｏｓｅｄ?ｂｉｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ?ｐａｔｈｗａｙ?ｏｆ?ＮＧＢ?ｂｙ?Ｐ．?ｓｐ?ＣＦ１０－１３，?ｔｈｅ??ｄｏｔｔｅｄ?

第四章尸．ｓｐ?ＣＦ１０－１３还原制备石墨烯基材料??４．１材料制备??。〇经／＾。？１０－１３还原２４１１后，厌氧体系由黄棕色转变为黑色如图４．１山据文??献报道，黑色和不溶性的现象表示还原氧化石墨烯生成［ｍ］。若直接将制备出的ｆＧＯ投??入到水处理工程中，尽管该材料的比表面积很大吸附性能好，但由于分散性较强很难以??回收，而且很容易造成二次污染。因此本研究中将ｒＧＯ与一定浓度的海藻酸钠（见图??４．１．ｂ）按一定比例混合，复合材料中海藻酸钠起支撑作用，同时它也能贡献一定的吸附??效率。材料混合后，经５ｍｌ注射器挤成球状，为提高该复合材料的机械强度与稳定性，??将小球放入一定浓度的氯化钙溶液中固定过夜，这是由于：２ＡｌｇＮａ＋Ｃａ２＋＝（Ａｌｇ）２Ｃａ＋２Ｎａ＋，??该反应中，钙离子与钠离子发生置换反应，使得分子间产生交联，最后得到直径为１－２??ｍｍ的ＳＡ－ＣＦ－ｒＧＯ凝胶球如图４．１．Ｃ所示。??ＩＩ?參??图４．１?ＳＡ－ＣＦ－ｒＧＯ凝胶球的制备过程
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本文编号：2875944