以金属-有机框架材料为前驱体构筑MoS 2 /MS（M=Zn/Cd）基复合光催化材料用于分解水产氢
发布时间：2020-12-22 22:27
太阳光驱动的分解水制氢是当前生产氢能源最具有前景的方法之一。过渡金属硫化物由于其合适的禁带宽度以及宽的可见光吸收范围而成为一类理想光催化产氢催化材料,但由于单组分硫化物半导体用于光催化产氢存在一些问题,比如光化学稳定性、能量不匹配、电子空穴易于复合,因而,有必要通过半导体改性构筑高效的复合硫化物光催化剂。与传统无机半导体材料相比,金属-有机框架材料（MOFs）具有优异化学物理性质,且在其骨架中金属节点被有机配体高度有序间隔开,易于实现衍生化,而在光催化产氢领域具有广阔的应用前景。利用MOFs材料为前驱体,可在分子水平上简单且有效地设计并构筑具有可调变功能性的新型复合光催化材料。且此类MOFs多孔衍生物基光催化材料具有较高的比表面积,充分暴露的反应位点,可调控的异质结界面及能带结构,方便了光生载流子与反应物之间通过孔结构充分接触,从而有效降低光生电子与空穴的复合,提高光催化产氢性能。本论文主要通过这一简单高效、分子水平上可控的MOFs前驱体法,设计并构筑新型硫化物复合光催化材料,用于光催化产氢反应。第一部分:采用核壳结构的MoS2@Cd-MOF材料为前驱体,经硫化过...
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢能经济的设想及氢能源的循环
如将 CO2还原为甲酸、甲醇、甲烷等有机物，将 H2O 还原为氢气而析出。图 1.2 半导体光催化反应机理示意图1.2.2 光催化产氢反应机理光催化产氢其原理仍为基于半导体材料的光生载流子的产生、分离、迁移及氧化还原反应过程，即具有还原性的光生电子(e)将在催化剂表面吸附的 H2O分子中H+离子还原为H2。同时根据半导体固体能带理论，要实现太阳能驱动的光催化分解水制氢，要求催化剂具有以下特征：（1）较强的太阳光吸收能力；（2）价格低廉，且具有较高的溶剂及光化学稳定性；（3）禁带宽度 Eg 大于 H2O 的分解电压（1.23 eV）；（4）导带（CB）位置要高于氢电极反应电势；
3根据以上条件，并非所有半导体材料均能用于分解水制氢反应，只有能带位置与氢反应电势及太阳能光谱相匹配的半导体材料才能实现产氢。如图1.3 (b)所示，为常见半导体材料的导带价带位置相对于氢还原和氧氧化电位位置，其中过渡金属硫化物，如 ZnS、CdS、CdSe 等，以及 Ti、Nb、Ta、Sr 的氧化物及复合氧化物都具有较为合适的导带位底位置（CBM）而适合用于光催化产氢反应。同时，材料的光响应范围对其光催化反应性能有较为重要的影响，在太阳能光谱（图 1.3 (c)）中，紫外光占比小，因而充分利用可见光波段能量是具有重要意义的。图 1.3 (a)光催化产氢机理 (b)常见无机半导体能带结构及水分解电势位置示意图 (c)太阳能光谱1.3 光催化存在的问题及解决方法自日本科学家 Fujishima 和 Honda 利用光催化材料实现太阳能的转化开始[1]，光催化技术作为一种新型的清洁能源转化技术，得到科研工作者的广泛研究，尤其对各类光催化材料性质和应用的研究与日俱增，并取得让人欣喜的结果。经过四十多年的探索研究
【参考文献】：
期刊论文
[1]Recent Progress on Engineering Highly Efficient Porous Semiconductor Photocatalysts Derived from Metal–Organic Frameworks[J]. Wenwen Zhan,Liming Sun,Xiguang Han. Nano-Micro Letters. 2019(01)
[2]MoS2纳米片/CdS纳米线复合光催化剂的制备及其光电化学和光催化活性研究（英文）[J]. 王红梅,Sara Bonabi Naghadeh,李春鹤,应露,A’Lester Allen,张金中. Science China Materials. 2018(06)
[3]四硫代钼酸铵制备方法改进[J]. 柴永明,赵会吉,柳云骐,刘晨光. 无机盐工业. 2007(05)
博士论文
[1]MOF基光催化剂的合成、电荷分离与分解水产氢性能研究[D]. 肖娟定.中国科学技术大学 2017
[2]ZnO掺杂和MoS2表面修饰在太阳能光催化分解水和太阳能电池方面的理论研究[D]. 潘靖.东南大学 2015
[3]功能化TiO2纳米管阵列的制备、表征与应用[D]. 李玥.湖南大学 2014
硕士论文
[1]新型硫族纳米半导体光催化剂的制备及性能研究[D]. 包少魁.南昌航空大学 2015
[2]水热制备纳米MoS2及其光催化性能研究[D]. 盛备备.南京航空航天大学 2015
[3]CdS形貌的调控及CdS/MoS2复合催化剂的光电催化性能研究[D]. 郭亮亮.北京化工大学 2014
[4]石墨烯/二硫化钼/硫化物复合光催化剂的制备及性能研究[D]. 朱柏林.华侨大学 2014
[5]p-n异质结BiOCl/BiVO4催化剂的制备、表征及可见光催化活性[D]. 施元乔.浙江工业大学 2014
[6]过渡金属硫化物的制备与光催化研究[D]. 李林凤.重庆大学 2013
[7]新型硫系固溶体光催化材料的制备及模拟太阳光催化制氢试验研究[D]. 曾艺哲.武汉理工大学 2011
本文编号：2932545
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢能经济的设想及氢能源的循环
如将 CO2还原为甲酸、甲醇、甲烷等有机物，将 H2O 还原为氢气而析出。图 1.2 半导体光催化反应机理示意图1.2.2 光催化产氢反应机理光催化产氢其原理仍为基于半导体材料的光生载流子的产生、分离、迁移及氧化还原反应过程，即具有还原性的光生电子(e)将在催化剂表面吸附的 H2O分子中H+离子还原为H2。同时根据半导体固体能带理论，要实现太阳能驱动的光催化分解水制氢，要求催化剂具有以下特征：（1）较强的太阳光吸收能力；（2）价格低廉，且具有较高的溶剂及光化学稳定性；（3）禁带宽度 Eg 大于 H2O 的分解电压（1.23 eV）；（4）导带（CB）位置要高于氢电极反应电势；
3根据以上条件，并非所有半导体材料均能用于分解水制氢反应，只有能带位置与氢反应电势及太阳能光谱相匹配的半导体材料才能实现产氢。如图1.3 (b)所示，为常见半导体材料的导带价带位置相对于氢还原和氧氧化电位位置，其中过渡金属硫化物，如 ZnS、CdS、CdSe 等，以及 Ti、Nb、Ta、Sr 的氧化物及复合氧化物都具有较为合适的导带位底位置（CBM）而适合用于光催化产氢反应。同时，材料的光响应范围对其光催化反应性能有较为重要的影响，在太阳能光谱（图 1.3 (c)）中，紫外光占比小，因而充分利用可见光波段能量是具有重要意义的。图 1.3 (a)光催化产氢机理 (b)常见无机半导体能带结构及水分解电势位置示意图 (c)太阳能光谱1.3 光催化存在的问题及解决方法自日本科学家 Fujishima 和 Honda 利用光催化材料实现太阳能的转化开始[1]，光催化技术作为一种新型的清洁能源转化技术，得到科研工作者的广泛研究，尤其对各类光催化材料性质和应用的研究与日俱增，并取得让人欣喜的结果。经过四十多年的探索研究
【参考文献】：
期刊论文
[1]Recent Progress on Engineering Highly Efficient Porous Semiconductor Photocatalysts Derived from Metal–Organic Frameworks[J]. Wenwen Zhan,Liming Sun,Xiguang Han. Nano-Micro Letters. 2019(01)
[2]MoS2纳米片/CdS纳米线复合光催化剂的制备及其光电化学和光催化活性研究（英文）[J]. 王红梅,Sara Bonabi Naghadeh,李春鹤,应露,A’Lester Allen,张金中. Science China Materials. 2018(06)
[3]四硫代钼酸铵制备方法改进[J]. 柴永明,赵会吉,柳云骐,刘晨光. 无机盐工业. 2007(05)
博士论文
[1]MOF基光催化剂的合成、电荷分离与分解水产氢性能研究[D]. 肖娟定.中国科学技术大学 2017
[2]ZnO掺杂和MoS2表面修饰在太阳能光催化分解水和太阳能电池方面的理论研究[D]. 潘靖.东南大学 2015
[3]功能化TiO2纳米管阵列的制备、表征与应用[D]. 李玥.湖南大学 2014
硕士论文
[1]新型硫族纳米半导体光催化剂的制备及性能研究[D]. 包少魁.南昌航空大学 2015
[2]水热制备纳米MoS2及其光催化性能研究[D]. 盛备备.南京航空航天大学 2015
[3]CdS形貌的调控及CdS/MoS2复合催化剂的光电催化性能研究[D]. 郭亮亮.北京化工大学 2014
[4]石墨烯/二硫化钼/硫化物复合光催化剂的制备及性能研究[D]. 朱柏林.华侨大学 2014
[5]p-n异质结BiOCl/BiVO4催化剂的制备、表征及可见光催化活性[D]. 施元乔.浙江工业大学 2014
[6]过渡金属硫化物的制备与光催化研究[D]. 李林凤.重庆大学 2013
[7]新型硫系固溶体光催化材料的制备及模拟太阳光催化制氢试验研究[D]. 曾艺哲.武汉理工大学 2011
本文编号：2932545
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/2932545.html
最近更新
教材专著
