基于Co基双金属氧化物催化的醇选择性氧化研究
发布时间：2020-12-30 22:43
醇选择性氧化生成羰基化合物是合成化学重要的反应之一。发展分子氧取代重铬酸盐等高毒性和高锰酸盐等强氧化性氧化剂、实现温和条件下醇高效选择性氧化为羰基化合物的多相催化体系,为建立环境友好的绿色合成工艺提供理论支撑。本论文主要研究了钴基双金属氧化物的合成,以及合成的复合氧化物催化醇选择性氧化成羰基化合物的研究,采用XRD、SEM、TEM、BET、XPS、O2-TPD、H2-TPR、EXAFs等手段对所制备氧化物进行了表征,在此基础上,结合实验研究和理论计算获得了催化剂组织结构和催化性能的关系。结果表明:（1）设计并采用共沉淀法合成了系列钴基复合氧化物,即CoFe2O4、CuCo2O4、Co2A104、NiCo2O4、MnCo2O4,以及具有不同Co/Mn 比的系列钴锰复合氧化物（简称CMO-n,n代表投料时的Co/Mn摩尔比）。（2）XRD、SEM、TEM、XPS和BET等表征结果表明:合成的钴基复合氧化物均为尖晶石结构;CMO-n是由微米棒状结构组成的介孔材料,其比表面积为51.9-71.4 m2/g、介孔孔容为0.24-0.29 cm3/g;随着n的增加,CMO-n的氧缺陷不断增加。（3...
【文章来源】：安徽工业大学安徽省
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 醇氧化简介
1.1.1 醇的分级与氧化反应
1.2 醇氧化意义
1.3 国内外研究进展
1.3.1 均相催化醇氧化研究进展
1.3.2 多相催化醇氧化研究进展
1.3.3 Co基双金属氧化物在催化中的应用
1.3.4 小结
1.4 论文选题、研究内容及研究方法
1.4.1 论文选题
1.4.2 研究内容及研究方法
第二章 钴基双金属催化材料制备及表征
2.1 实验部分
2.1.1 实验药品与实验试剂
2.1.2 实验仪器设备
2.2 催化剂材料制备与表征分析
2.2.1 共沉淀法
2.2.2 Co基双金属催化剂制备
2.3 催化剂优化设计流程
2.4 催化剂材料表征分析
2.4.1 热重分析仪
2.4.2 X-射线衍射仪
2.4.3 场发射扫描电子显微镜
2.4.4 高分辨透射电镜
2.4.5 X-射线光电子能谱分析
2.4.6 比表面积与孔隙度吸附仪
2.5 催化剂表征
2.5.1 热重（TG）法
2.5.2 X射线衍射（XRD）分析
2.5.3 扫描电镜（SEM）分析
2.5.4 透射电镜（TEM）分析
2.5.5 比表面积测试（BET）分析
2.5.6 红外（FT-IR）分析
2.5.7 光电子能谱（XPS）分析
2.5.8 X-射线吸收精细结构（XANES）分析
第三章 Co基双金属协同催化醇氧化反应的性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验药品
3.2.2 实验仪器设备
3.3 催化剂材料表征分析
3.3.1 氧气程序升温脱附
3.3.2 氢气程序升温还原
3.3.3 傅立叶变换红外光谱仪
3.3.4 原位红外光谱
3.4 催化剂活性测试
3.5 反应动力学研究
3.6 实验结果与讨论
3.6.1 优化反应条件
3.6.2 优化反应温度
3.6.3 优化反应溶剂
3.6.4 优化反应时间
3.6.5 优化反应气氛条件
3.7 Co基双金属催化剂对醇成醛催化性能
3.7.1 底物普适性
3.7.2 催化剂循环利用能力和放大试验
第四章 醇氧化机理研究
4.1 吸附位点研究
4.1.1 ex-situ IR研究
4.1.2 In-situ IR研究
4.2 氧缺陷研究
4.3 氧化还原性研究
2-TPR）"> 4.3.1 氢气程序升温还原（H2-TPR）
2-TPD）"> 4.3.2 氧气程序升温脱附（O2-TPD）
4.4 理论计算
4.4.1 密度泛函理论（DFT）
4.4.2 吸附能计算
第五章 结论与展望
参考文献
本论文特色与创新之处
攻读硕士学位期间发表论文情况
致谢
本文编号：2948427
【文章来源】：安徽工业大学安徽省
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 醇氧化简介
1.1.1 醇的分级与氧化反应
1.2 醇氧化意义
1.3 国内外研究进展
1.3.1 均相催化醇氧化研究进展
1.3.2 多相催化醇氧化研究进展
1.3.3 Co基双金属氧化物在催化中的应用
1.3.4 小结
1.4 论文选题、研究内容及研究方法
1.4.1 论文选题
1.4.2 研究内容及研究方法
第二章 钴基双金属催化材料制备及表征
2.1 实验部分
2.1.1 实验药品与实验试剂
2.1.2 实验仪器设备
2.2 催化剂材料制备与表征分析
2.2.1 共沉淀法
2.2.2 Co基双金属催化剂制备
2.3 催化剂优化设计流程
2.4 催化剂材料表征分析
2.4.1 热重分析仪
2.4.2 X-射线衍射仪
2.4.3 场发射扫描电子显微镜
2.4.4 高分辨透射电镜
2.4.5 X-射线光电子能谱分析
2.4.6 比表面积与孔隙度吸附仪
2.5 催化剂表征
2.5.1 热重（TG）法
2.5.2 X射线衍射（XRD）分析
2.5.3 扫描电镜（SEM）分析
2.5.4 透射电镜（TEM）分析
2.5.5 比表面积测试（BET）分析
2.5.6 红外（FT-IR）分析
2.5.7 光电子能谱（XPS）分析
2.5.8 X-射线吸收精细结构（XANES）分析
第三章 Co基双金属协同催化醇氧化反应的性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验药品
3.2.2 实验仪器设备
3.3 催化剂材料表征分析
3.3.1 氧气程序升温脱附
3.3.2 氢气程序升温还原
3.3.3 傅立叶变换红外光谱仪
3.3.4 原位红外光谱
3.4 催化剂活性测试
3.5 反应动力学研究
3.6 实验结果与讨论
3.6.1 优化反应条件
3.6.2 优化反应温度
3.6.3 优化反应溶剂
3.6.4 优化反应时间
3.6.5 优化反应气氛条件
3.7 Co基双金属催化剂对醇成醛催化性能
3.7.1 底物普适性
3.7.2 催化剂循环利用能力和放大试验
第四章 醇氧化机理研究
4.1 吸附位点研究
4.1.1 ex-situ IR研究
4.1.2 In-situ IR研究
4.2 氧缺陷研究
4.3 氧化还原性研究
2-TPR）"> 4.3.1 氢气程序升温还原（H2-TPR）
2-TPD）"> 4.3.2 氧气程序升温脱附（O2-TPD）
4.4 理论计算
4.4.1 密度泛函理论（DFT）
4.4.2 吸附能计算
第五章 结论与展望
参考文献
本论文特色与创新之处
攻读硕士学位期间发表论文情况
致谢
本文编号：2948427
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/2948427.html
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