典型西部煤炭一步法制备甲烷研究
发布时间：2021-01-31 22:17
煤一步法制备甲烷（CH4）技术是将煤的气化（吸热反应）与合成气的甲烷化（放热反应）耦合入一个反应器,反应所需热量由甲烷化反应提供。与传统的两步法煤气化转化相比,具有工艺路线短,设备简单,投资小,热效率高等优点,从而备受广泛关注。因此,开展煤一步法制备CH4研究具有重要意义。本文首先运用Aspen Plus软件对煤一步法制备CH4的热力学进行分析,其后通过制备Fe-Mn-CaO等复合催化剂,进而研究复合催化剂的催化性能及反应过程中的结构演变规律,通过中心组合设计-响应曲面法实验,进一步优化了煤一步法制备CH4的工艺参数。论文主要研究内容及结论如下:（1）选取宁夏典型矿区梅花井煤（MHC）作为研究对象,运用化工过程模拟软件Aspen Plus,建立煤一步法制CH4反应模型,讨论了气化温度、压力、气化剂以及钙基吸收剂对气化产物分布的影响。结果表明:煤水蒸气气化制CH4的较优条件为:T=550～650℃、P=5～6MPa、H2O/C=2;Ca/C=0.5时水蒸气的加入量由H2O/C=2降为1.1,CH4产量由0.42增加至0.49mol/molC。（2）采用浸渍法制备了 Fe、Mn、Ni和Co...
【文章来源】：宁夏大学宁夏回族自治区 211工程院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?Ｌｕｒｇｉ工艺??Ｆｉｕｒｅ?１－１?Ｌｕｒｉｒｏｃｅｓｓ??
１．２．２．１?Ｌｕｒｇｉ?工艺??２０世纪６０年代和７０年代，全球性石油危机爆发，促使当时欧美国家开始了替代能源领域技??术的开发。鲁奇公司（Ｌｕｒｇｉ）?［２１＇２２］率先建立了两套实验装置，该煤气化工艺（图１－１）于２０世纪??３０年代在德国发展起来。这是唯一一项适用于在管道中生产富ＣＨ４合成气在商业上可行的技术。??Ｌｕｒｇｉ开发了一个甲烷化装置，其中包括两个内循环绝热固定床反应器。其分别与ＳＡＳＯＬ在南非??的南斯拉夫和ＥＬ?Ｐａｓｏ?Ｎａｔｕｒａｌ?Ｇａｓ?Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ在奥地利建立了中试装置。使用两种不同的催化剂，??一种是２０ｗｔ％Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３的工业催化剂，另一种是巴斯夫公司研制的高镍含量（Ｇ１－８５）的专用甲??烷化催化剂。研宄了?Ｈ２／Ｃ０比（２．０、３．７和５．８）、Ｃ０２含量、Ｈ２０含量、Ｃ２－Ｃ３含量、硫含量（０．０２??ｍｇ／ｍ＼＾ｎ４．０ｍｇ／ｍ３Ｎ）、温度和压力的影响。实验表明，用第一种催化剂进行的催化剂失活速度??快，第二种催化剂可运行４０００?ｈ。Ｈ２Ｓ的含量对实验结果影响较大，Ｈ２Ｓ含量分别为０．０２?ｍｇ／ｍ３Ｎ??和４．０?ｍｇ／ｍ３Ｎ，在６．３?％的催化剂床后，转化率从０．５下降到０．２，而在２３．８?％的催化剂床层转化??率从０．９６下降到０．７８。根据Ｌｕｒｇｉ和Ｓａｓｏｌ的实验结果
?—?ｉ??图１－２?ＨＩＣＯＭ工艺??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?ＨＩＣＯＭ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．２．２．３?ＲＭＰ?工艺??美国的拉尔夫？帕森斯公司提出了一种无气体循环、无单独变换装置（ＲＭＰ工艺，如图??１－３）的高温甲烷化工艺［２４］。该工艺由４－６个绝热固定床甲烷化反应器与中间气体冷却串联而成。??不同比例的合成气可加入到前四个反应器中，并将蒸汽输送到第一个反应器中。系统压力在??０．４５？７．７?ＭＰａ，反应器入口温度为３１５？５３８?°Ｃ，?Ｈ２／ＣＯ比为１？３。在２．７?ＭＰａ的实验条件下，最??终的干气成分为９．２９?％?Ｈ２、０．８７?％?ＣＯ、４６．８４?％?Ｃ０２和４３．００?％?ＣＨ４。Ｈ２／ＣＯ比为１的合成气的??４０?％与４８２?°Ｃ的蒸汽混合进入第一反应器，冷却产物气再与３０?％的合成气混合送入第二反应器。??最后３０?％的合成气与来自反应器２的产物气体一起加入到第三反应器中。第四、第五和第六反应??器的入口温度分别控制在５３８?°Ｃ、３１６?°Ｃ和２６０?°Ｃ。在第一反应中ＣＯ主要通过水煤气变换转化??为＜：０２和少量的ＣＨ４。产品气经第六反应器除去水和Ｃ０２
【参考文献】：
期刊论文
[1]2017年世界主要国家或地区天然气产量[J]. 当代石油石化. 2018(08)
[2]能源结构随能源需求增长而持续多样化——2018年世界能源统计年鉴解读[J]. 钱伯章,李敏. 中国石油和化工经济分析. 2018(08)
[3]中国天然气资源勘探开发现状、问题及对策建议[J]. 娄钰,潘继平,王陆新,王思滢. 国际石油经济. 2018(06)
[4]未来世界能源发展展望[J]. 王帅,张绍辉,张利军,吴昊,杨依依,范虎. 石化技术. 2018(05)
[5]BP世界能源展望（2018年版）发布[J]. 李春梅. 中国能源. 2018(04)
[6]能源发展“十三五”规划——油气行业四大关切点——《能源发展“十三五”规划》油气视角的解读[J]. 李北陵. 中国石化. 2017(04)
[7]国家发展改革委和国家能源局发布《能源发展“十三五”规划》[J]. 能源研究与利用. 2017(02)
[8]《石油发展“十三五”规划》、《天然气发展“十三五”规划》出台[J]. 中国矿业. 2017(02)
[9]煤中负载氢氧化钙对催化气化和甲烷化反应的影响[J]. 陈兆辉,刘雷,武恒,裴增楷,湛月平,李克忠,郑岩,吴丽锋,毕继诚. 燃料化学学报. 2016(10)
[10]煤气化过程中钙催化作用的研究进展[J]. 高美琪,王玉龙,李凡. 化工进展. 2015(03)
博士论文
[1]煤直接制甲烷的热力学分析和实验研究[D]. 程晓磊.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2013
硕士论文
[1]一步法煤制天然气的实验研究与数值模拟[D]. 李刚.青岛大学 2015
[2]一步法煤制天然气催化剂设计及工艺研究[D]. 杜留娟.青岛科技大学 2015
本文编号：3011674
【文章来源】：宁夏大学宁夏回族自治区 211工程院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?Ｌｕｒｇｉ工艺??Ｆｉｕｒｅ?１－１?Ｌｕｒｉｒｏｃｅｓｓ??
１．２．２．１?Ｌｕｒｇｉ?工艺??２０世纪６０年代和７０年代，全球性石油危机爆发，促使当时欧美国家开始了替代能源领域技??术的开发。鲁奇公司（Ｌｕｒｇｉ）?［２１＇２２］率先建立了两套实验装置，该煤气化工艺（图１－１）于２０世纪??３０年代在德国发展起来。这是唯一一项适用于在管道中生产富ＣＨ４合成气在商业上可行的技术。??Ｌｕｒｇｉ开发了一个甲烷化装置，其中包括两个内循环绝热固定床反应器。其分别与ＳＡＳＯＬ在南非??的南斯拉夫和ＥＬ?Ｐａｓｏ?Ｎａｔｕｒａｌ?Ｇａｓ?Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ在奥地利建立了中试装置。使用两种不同的催化剂，??一种是２０ｗｔ％Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３的工业催化剂，另一种是巴斯夫公司研制的高镍含量（Ｇ１－８５）的专用甲??烷化催化剂。研宄了?Ｈ２／Ｃ０比（２．０、３．７和５．８）、Ｃ０２含量、Ｈ２０含量、Ｃ２－Ｃ３含量、硫含量（０．０２??ｍｇ／ｍ＼＾ｎ４．０ｍｇ／ｍ３Ｎ）、温度和压力的影响。实验表明，用第一种催化剂进行的催化剂失活速度??快，第二种催化剂可运行４０００?ｈ。Ｈ２Ｓ的含量对实验结果影响较大，Ｈ２Ｓ含量分别为０．０２?ｍｇ／ｍ３Ｎ??和４．０?ｍｇ／ｍ３Ｎ，在６．３?％的催化剂床后，转化率从０．５下降到０．２，而在２３．８?％的催化剂床层转化??率从０．９６下降到０．７８。根据Ｌｕｒｇｉ和Ｓａｓｏｌ的实验结果
?—?ｉ??图１－２?ＨＩＣＯＭ工艺??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?ＨＩＣＯＭ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．２．２．３?ＲＭＰ?工艺??美国的拉尔夫？帕森斯公司提出了一种无气体循环、无单独变换装置（ＲＭＰ工艺，如图??１－３）的高温甲烷化工艺［２４］。该工艺由４－６个绝热固定床甲烷化反应器与中间气体冷却串联而成。??不同比例的合成气可加入到前四个反应器中，并将蒸汽输送到第一个反应器中。系统压力在??０．４５？７．７?ＭＰａ，反应器入口温度为３１５？５３８?°Ｃ，?Ｈ２／ＣＯ比为１？３。在２．７?ＭＰａ的实验条件下，最??终的干气成分为９．２９?％?Ｈ２、０．８７?％?ＣＯ、４６．８４?％?Ｃ０２和４３．００?％?ＣＨ４。Ｈ２／ＣＯ比为１的合成气的??４０?％与４８２?°Ｃ的蒸汽混合进入第一反应器，冷却产物气再与３０?％的合成气混合送入第二反应器。??最后３０?％的合成气与来自反应器２的产物气体一起加入到第三反应器中。第四、第五和第六反应??器的入口温度分别控制在５３８?°Ｃ、３１６?°Ｃ和２６０?°Ｃ。在第一反应中ＣＯ主要通过水煤气变换转化??为＜：０２和少量的ＣＨ４。产品气经第六反应器除去水和Ｃ０２
【参考文献】：
期刊论文
[1]2017年世界主要国家或地区天然气产量[J]. 当代石油石化. 2018(08)
[2]能源结构随能源需求增长而持续多样化——2018年世界能源统计年鉴解读[J]. 钱伯章,李敏. 中国石油和化工经济分析. 2018(08)
[3]中国天然气资源勘探开发现状、问题及对策建议[J]. 娄钰,潘继平,王陆新,王思滢. 国际石油经济. 2018(06)
[4]未来世界能源发展展望[J]. 王帅,张绍辉,张利军,吴昊,杨依依,范虎. 石化技术. 2018(05)
[5]BP世界能源展望（2018年版）发布[J]. 李春梅. 中国能源. 2018(04)
[6]能源发展“十三五”规划——油气行业四大关切点——《能源发展“十三五”规划》油气视角的解读[J]. 李北陵. 中国石化. 2017(04)
[7]国家发展改革委和国家能源局发布《能源发展“十三五”规划》[J]. 能源研究与利用. 2017(02)
[8]《石油发展“十三五”规划》、《天然气发展“十三五”规划》出台[J]. 中国矿业. 2017(02)
[9]煤中负载氢氧化钙对催化气化和甲烷化反应的影响[J]. 陈兆辉,刘雷,武恒,裴增楷,湛月平,李克忠,郑岩,吴丽锋,毕继诚. 燃料化学学报. 2016(10)
[10]煤气化过程中钙催化作用的研究进展[J]. 高美琪,王玉龙,李凡. 化工进展. 2015(03)
博士论文
[1]煤直接制甲烷的热力学分析和实验研究[D]. 程晓磊.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2013
硕士论文
[1]一步法煤制天然气的实验研究与数值模拟[D]. 李刚.青岛大学 2015
[2]一步法煤制天然气催化剂设计及工艺研究[D]. 杜留娟.青岛科技大学 2015
本文编号：3011674
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3011674.html
最近更新
教材专著
