氧化物复合钴基双钙钛矿型复合催化剂对风排瓦斯气燃烧催化性能研究
发布时间：2021-03-22 11:06
本文采用sol-gel法制备了纯相稀土双钙钛矿型La2CoFeO6、La2CoNiO6氧化物,并采用sol-gel浸渍法与几种简单氧化物Ce02、MgO、TiO2复合形成了系列复合型催化剂La2CoFeO6-CeO2,La2CoFeO6-MgO,La2CoFeO6-TiO2和La2CoNiO6-Ce02,La2CoNiO6-MgO,La2CoNiO6-TiO2,对上述所制备的催化剂进行了风排瓦斯气催化燃烧性能的研究。并通过XRD、SEM、XPS、H2-TPR、O2-TPD、TG-DTG-DSC、VSM（Vibrating sample magnetometry）以及Mossbauer等多种表征方法对催化剂的结构、氧化还原性能、热分解性质以及铁元素的价态等进行了比对研究。实验结论如下:（1）通过sol-gel浸渍法制备了系列复合型稀土双钙钛矿型催化剂La2CoFe06-CeO2,La2CoFeO6-MgO与La2CoFeO6-TiO2,并研究了不同氧化物Ce02、MgO与TiO2对该系列催化剂的风排瓦斯气燃烧催化性能的影响。其中,当氧化物为Ce02并且含量为70%时,形成的复合型催化剂L...
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：115 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
风排瓦斯气燃烧催化剂的种类与结构
图 1. 3ABO3与 A2B'B''O6的结构示意图[46]Fig. 1.3. Schematic diagram ofABO3andA2B'B''O6.由单钙钛矿型化合物衍生而来的，具有式 A2B'B''O6的双钙钛矿型氧化物（DPO）由于特的结构和性质而成为另一种具有吸引力的氧化物。在双钙钛矿结构中，八面体 B'-O6''-O6通过使用其顶角交替排列，而 A 金属填充在四个八面体的中心。与单钙钛矿型氧化似，DPO 也是在高温煅烧下获得的材料。因此，可以形成稳定的骨架结构以使其具有优热稳定性。双钙钛矿型氧化物的 DPO 因其结构优于其他结构，可有序排列，且具有独特面体，所以，其催化性能具有更大的改进潜力。协调的 B'-O-B''组合具有不同的离子半径同的交换相互作用，对增加氧缺陷和增强氧运输能力起着重要的作用。此外，DPO 结构多金属选择性可以为研究人员提供更为广阔的组合空间，多金属之间的协同效应可以更着地改变双钙钛矿型催化剂的反应性能。
内蒙古大学硕士学位论文2.2.2 溶胶凝胶-浸渍法制备 La2CoFeO6-xMgO 以及 La2CoFeO6-xCeO2系列催化剂溶胶-凝胶浸渍法是根据所得物质的量算出所需各金属离子的物质的量，并称取对应质量的原料：La(NO3)3·6H2O、Co(NO3)2·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O 与柠檬酸，将其溶于 100mL 去离子水中，同时，向烧杯中加入氧化物(MgO/CeO2)浸渍，其中，n柠檬酸：n金属离子=1：1。所得溶液在 70oC 水浴条件下充分搅拌，接着在 100oC 下干燥，将制备好的前驱体在 500oC 下分解 3h后，在 900oC 焙烧 3h，制备出系列复合型催化剂 La2CoFeO6-xMgO(x 表示质量分数，分别=10%,30%,50%,70%,90%)或 La2CoFeO6-xCeO2(x=10%,30%,50%,70%,90%)。在每个章节中分别简写为 La2CoFeO6-xMgO 与 La2CoFeO6-xCeO2，催化剂制备流程图如图 2.1。
【参考文献】：
期刊论文
[1]宏观尺寸大孔-介孔TiO2-SiO2光催化剂的制备及其在染料降解中的应用[J]. 俞丽萍,沈衍,庞乾辉,张志宇,梁云霄. 复合材料学报. 2019(06)
[2]纳米Fe3O4@壳聚糖材料的制备及吸附性能的研究[J]. 周春于,杨俊玲,于振东. 化学通报. 2018(10)
[3]CaO/MgO复合固体碱催化剂催化降解PET[J]. 黄继明,刘润清,韦恩光,吴思展. 工程塑料应用. 2018(07)
[4]Preparation of double perovskite-type oxide LaSrFeCoO6 for chemical looping steam methane reforming to produce syngas and hydrogen[J]. 赵坤,沈阳,何方,黄振,魏国强,郑安庆,李海滨,赵增立. Journal of Rare Earths. 2016(10)
[5]双钙钛矿型复合氧化物A2B’B’’O6的最新合成方法[J]. 安宏乐,杨秋华,邸学倩. 化工进展. 2016(08)
[6]La2CoFeO6竹节状中空纳米纤维的制备及其光催化性能[J]. 毕军,吴艳波,赵恒彦,魏斌斌. 无机材料学报. 2015(10)
[7]双钙钛矿La2CoNiO6无机纳米纤维的制备及超级电容器性能[J]. 吴艳波,毕军,魏斌斌. 物理化学学报. 2015(02)
[8]双钙钛矿催化剂LaSrFeMo1-xCoxO6的制备及其催化性能研究[J]. 郑建东,侯豹,魏有山,唐菲,程立,王保华. 石油化工. 2013(12)
[9]新型催化材料Sr2FeMoO6的葡萄糖溶胶-凝胶法合成及甲烷催化燃烧性能[J]. 胡瑞生,包莫日根高娃,徐娜,马岚. 化工学报. 2008(06)
[10]Cu－Fe－Ce－O／γ－Al2O3催化CO＋NO反应的TP－FT－IR研究[J]. 卢冠忠,王幸宜,汪仁. 分子催化. 1995(01)
本文编号：3094038
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校
【文章页数】：115 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
风排瓦斯气燃烧催化剂的种类与结构
图 1. 3ABO3与 A2B'B''O6的结构示意图[46]Fig. 1.3. Schematic diagram ofABO3andA2B'B''O6.由单钙钛矿型化合物衍生而来的，具有式 A2B'B''O6的双钙钛矿型氧化物（DPO）由于特的结构和性质而成为另一种具有吸引力的氧化物。在双钙钛矿结构中，八面体 B'-O6''-O6通过使用其顶角交替排列，而 A 金属填充在四个八面体的中心。与单钙钛矿型氧化似，DPO 也是在高温煅烧下获得的材料。因此，可以形成稳定的骨架结构以使其具有优热稳定性。双钙钛矿型氧化物的 DPO 因其结构优于其他结构，可有序排列，且具有独特面体，所以，其催化性能具有更大的改进潜力。协调的 B'-O-B''组合具有不同的离子半径同的交换相互作用，对增加氧缺陷和增强氧运输能力起着重要的作用。此外，DPO 结构多金属选择性可以为研究人员提供更为广阔的组合空间，多金属之间的协同效应可以更着地改变双钙钛矿型催化剂的反应性能。
内蒙古大学硕士学位论文2.2.2 溶胶凝胶-浸渍法制备 La2CoFeO6-xMgO 以及 La2CoFeO6-xCeO2系列催化剂溶胶-凝胶浸渍法是根据所得物质的量算出所需各金属离子的物质的量，并称取对应质量的原料：La(NO3)3·6H2O、Co(NO3)2·6H2O、Fe(NO3)3·9H2O 与柠檬酸，将其溶于 100mL 去离子水中，同时，向烧杯中加入氧化物(MgO/CeO2)浸渍，其中，n柠檬酸：n金属离子=1：1。所得溶液在 70oC 水浴条件下充分搅拌，接着在 100oC 下干燥，将制备好的前驱体在 500oC 下分解 3h后，在 900oC 焙烧 3h，制备出系列复合型催化剂 La2CoFeO6-xMgO(x 表示质量分数，分别=10%,30%,50%,70%,90%)或 La2CoFeO6-xCeO2(x=10%,30%,50%,70%,90%)。在每个章节中分别简写为 La2CoFeO6-xMgO 与 La2CoFeO6-xCeO2，催化剂制备流程图如图 2.1。
【参考文献】：
期刊论文
[1]宏观尺寸大孔-介孔TiO2-SiO2光催化剂的制备及其在染料降解中的应用[J]. 俞丽萍,沈衍,庞乾辉,张志宇,梁云霄. 复合材料学报. 2019(06)
[2]纳米Fe3O4@壳聚糖材料的制备及吸附性能的研究[J]. 周春于,杨俊玲,于振东. 化学通报. 2018(10)
[3]CaO/MgO复合固体碱催化剂催化降解PET[J]. 黄继明,刘润清,韦恩光,吴思展. 工程塑料应用. 2018(07)
[4]Preparation of double perovskite-type oxide LaSrFeCoO6 for chemical looping steam methane reforming to produce syngas and hydrogen[J]. 赵坤,沈阳,何方,黄振,魏国强,郑安庆,李海滨,赵增立. Journal of Rare Earths. 2016(10)
[5]双钙钛矿型复合氧化物A2B’B’’O6的最新合成方法[J]. 安宏乐,杨秋华,邸学倩. 化工进展. 2016(08)
[6]La2CoFeO6竹节状中空纳米纤维的制备及其光催化性能[J]. 毕军,吴艳波,赵恒彦,魏斌斌. 无机材料学报. 2015(10)
[7]双钙钛矿La2CoNiO6无机纳米纤维的制备及超级电容器性能[J]. 吴艳波,毕军,魏斌斌. 物理化学学报. 2015(02)
[8]双钙钛矿催化剂LaSrFeMo1-xCoxO6的制备及其催化性能研究[J]. 郑建东,侯豹,魏有山,唐菲,程立,王保华. 石油化工. 2013(12)
[9]新型催化材料Sr2FeMoO6的葡萄糖溶胶-凝胶法合成及甲烷催化燃烧性能[J]. 胡瑞生,包莫日根高娃,徐娜,马岚. 化工学报. 2008(06)
[10]Cu－Fe－Ce－O／γ－Al2O3催化CO＋NO反应的TP－FT－IR研究[J]. 卢冠忠,王幸宜,汪仁. 分子催化. 1995(01)
本文编号：3094038
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