多孔材料/聚合物复合纤维制备及其在苯吸附中的应用研究

发布时间：2021-03-25 02:47

　　多孔材料具有独特的孔道结构以及较高的比表面积,展现出优异的挥发性有机气体（VOCs）吸附性能,是环境污染治理及预防领域较为广泛使用的材料之一。首先,本文基于新型微孔结构NaY分子筛,通过优化静电纺丝技术工艺参数,如纺丝电压和喷速等,制备了形貌均匀、大比表面积、苯吸附吸附值为667mg/g的NaY/聚乙烯吡咯烷酮（PVP）分级多孔复合纤维（NaY/PVP）,并揭示了分级多孔结构NaY/PVP复合纤维的协同吸附作用机制。进一步,选用成本较低且制备工艺简单的ZIF-8分子筛,利用静电纺丝技术制备了ZIF-8/聚丙烯腈（PAN）分级多孔纤维结构（ZIF-8/PAN）。继而,利用化学气相沉积（CVD）技术对ZIF-8/PAN复合纤维进行了热解氮掺杂,得到了氮掺杂分级多孔碳纤维。由于吸附活性位点与比表面积的提高,使得氮掺杂分级多孔碳纤维展现出了优异苯的吸附能力（694 mg/g）。这些结果都表明极大地拓展了多孔材料/聚合物复合纤维在挥发性有机气体吸附中的潜在应用。 

【文章来源】：广西师范大学广西壮族自治区

【文章页数】：60 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1分子筛材料的发现及发展历程[1]

3图1.2237种分子筛骨架结构简称（IZA）1.1.2金属有机框架材料的概述与发展金属有机框架化合物（MOFs）最早是由Yaghi等人定义的，通过金属离子和有机配体通过共价键构成。通俗的来讲，共价网络是一个共价化合物通过重复共价键方式的一种拓展。从结构上来说，MOFs主要由金属离子（金属团簇）和有机分子两个基元构成。通常有机单元是单齿，双齿或者三齿配体，金属和配体的选择能很好的调控MOFs的结构，从而决定其性质。配体和金属的多样性选择，为制备合成出各式各样的MOFs材料提供了可能，到目前为止，研究人员已经制备出超过20，000种不同的MOFs材料。MOFs材料的一个潜在应用是用于气体的储存，尤其是氢气的储存。在不压缩情况下，氢气的储能密度很低，如何实现高密度的氢气储存具有很大的应用价值。由于MOFs具有很大的比表面积和可调的化学结构，在氢气储存方面具有重要作用。相比于空的氢气储气瓶，填充MOFs之后由于材料表面能吸附氢分子，因此能够储存更多的氢气。且由于其开放的结构，MOFs材料不存在死体积；又由于其气体的吸附动力来源于物理吸附，具有很好的脱吸附可逆性。除了用作气体的吸附和分离，MOFs在多相催化方面也具有潜在应用。前面提到，分子筛已经被广泛使用到了石油化工工业领域了。但是，对于分子筛来说，由于获得孔道大于1nm的结构比较困难，因此分子筛大部分用于一些小分子催化（反应物分子一般比二甲苯小）。与此同时，分子筛的合成条件相对MOFs比较苛刻（高温煅烧以除去模版剂），而MOFs的合成条件相对温和，更加方

7此，NaY分子筛在催化，分离及吸附等多个领域得到了应用[19，34-35]。图1.3NaY分子筛结构图（IZA）1.4ZIF系列简介ZIF（ZeoliticImidazolateFrameworks）系列由Yaghi课题组发现并命名[53]，由Zn2+、Co2+等具有四面体配位能力的金属离子与咪唑基团中的N原子配位形成。沸石咪唑酸盐骨架（ZIF）的晶体结构与铝硅酸盐分子筛具有相同的拓扑结构。图1.4为ZIF-8及ZIF-11的结构示意图[12]。就分子筛而言，骨架是由四面体硅或由氧原子桥接的铝构建的。而在ZIF中，四面体Si或Al和桥接O分别被过渡金属（例如Zn或Co）和咪唑化物连接基取代。与分子筛相似，ZIF的框架包含规则的孔和通道，这些孔和通道允许来宾分子进入并可以在分子水平上区分物种。尽管ZIF比分子筛具有优势，因此可以预期杂化骨架结构在表面改性方面具有更大的灵活性，有时甚至可以合理设计表面性能[55-56]。与其他类型的金属有机骨架材料相比，ZIF通常表现出更好的热，水热和化学稳定性[54-55,56]。因此，ZIF在许多应用中引起了越来越多的关注，例如气体存储[58-60]，分离[61-64]，催化[65-66]，化学传感器[67-68]和吸附挥发性有机化合物[69-71]。


本文编号：3098873