高效稳定的碳基催化剂用于硝酸根电化学去除研究
发布时间：2021-03-28 12:17
农业化肥大量的消耗以及未经完善处理的工业废水的随意排放,导致地表水和地下水中硝酸根浓度逐渐增加,严重威胁着生态系统的可持续性以及人类社会的生命安全。为了应对严重的硝酸根水体污染,各种处理技术被提出应用在污水脱氮领域中。其中电催化脱氮技术由于高效、操作简单可控、成本低、无需化学试剂的投加、更宽的pH工作范围、较低的二次污染风险,且可通过可再生能源（如风能,太阳能,潮汐能等）产生的电力驱动进行的优点,受到了学术界和工业界的广泛关注。阴极催化剂作为电化学脱氮技术的核心组成部分,直接决定了电化学体系整体的脱氮效率,而目前的电催化材料普遍存在着活性低、稳定性差的问题,尤其是因为催化活性位点与电解质的直接接触导致催化活性组分的持续浸出不仅影响了催化剂的长期操作可行性也带来了严重的二次污染,严重限制该技术的发展和应用。为了解决以上问题,我们提出通过设计具有N掺杂石墨碳壳包覆金属纳米颗粒结构的碳基材料实现电催化活性和稳定性的兼顾,并且通过实际废水的降解实验探索了其实际应用的可能性。主要实验结果如下:（1）第一部分通过简单一步高温热解的方法制备了N掺杂石墨碳壳包封Fe纳米颗粒的碳基催化剂（标记为Fe（2...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
嵌入有序介孔碳中的零价纳米铁作为电还原硝酸根的催化剂[70]
第三章用于硝酸盐还原的高效稳定碳基催化剂293.2.2分析方法分析方法见第二章3.3实验结果分析图3-1Fe(20%)@N-C的（a）SEM（b，c）HRTEM图像，（d-i）Fe(20%)@N-C相应元素分布图(j)所有材料的XRD（k）氮气吸附-脱附曲线（l）Fe(20%)@N-C的高分辨Fe2p谱Figure3-1(a)SEMand(b,c)HRTEMimages,and(d-i)elementmappingoftheFe(20%)@N-Csample.(j)XRDpatternsand(k)nitrogenadsorption/desorptionisothermsofallthesamples.(l)Fe2pXPSspectrumoftheFe(20%)@N-Csample.从图3-1（a）SEM图像可以看到Fe(20%)@N-C呈现出三维分级多孔的形貌，并且均匀地修饰着尺寸较小的颗粒。分散均匀的纳米颗粒和分级多孔的结构
第三章用于硝酸盐还原的高效稳定碳基催化剂31图3-2（a）Fe(20%)@N-C和Fe/N-C的LSV曲线（b）在未添加氯离子的条件下，不同阴极材料的硝酸根浓度随时间变化曲线（c）在未添加氯离子的条件下，不同电极片的硝酸盐去除率（d）和氮气选择性(反应条件:50mMNa2SO450mg/LNO3--N,24h，-1.3VvsSCE)Figure3-2(a)LSVcurvesoftheFe(20%)@N-CandFe/N-Ccathodesintheabsenceandpresenceof50mg/LNO3--N.(b)TimecoursesoftheNO3--NconcentrationsforallthecathodesduringtheelectrolysisexperimentsintheabsenceofCl-.(c)Removalpercentage(d)andselectivityforN2obtainedbydifferentcathodematerials(Reactionconditions:50mMNa2SO450mg/LNO3—N,24h,-1.3VvsSCE).为了初步判断不同材料的电催化硝酸根还原性能，进行了一系列LSV实验。如图3-2（a）所示，通过施加相同的反应参数比较在硝酸根存在与不存在条件下的LSV电流响应差异，可以明显看出Fe(20%)@N-C的电流响应差异明显要大很多，说明Fe(20%)@N-C有着更好的催化硝酸盐还原的能力。同时Fe(20%)@N-C也表现出更正的硝酸根还原起始电位，进一步说明更加出色的本征催化能力[76]。因此为了进一步评估电极材料在恒电压条件下的降解动力学过程，我们获取了在-1.3VvsSCE恒压条件下，24h内硝酸根浓度随时间变化的曲线图3-2（b）.从图
【参考文献】：
期刊论文
[1]Formic acid as an alternative reducing agent for the catalytic nitrate reduction in aqueous media[J]. Eun-kyoung Choi,Kuy-hyun Park,Ho-bin Lee,Misun Cho,Samyoung Ahn. Journal of Environmental Sciences. 2013(08)
[2]离子交换树脂脱除地下水中的硝酸盐[J]. 费宇雷,曹国民,张立辉,迟峰,李栋. 净水技术. 2011(01)
[3]浐河、涝河河水硝酸盐氮污染来源的氮同位素示踪[J]. 邢萌,刘卫国,胡婧. 环境科学. 2010(10)
[4]浅谈我国地下水氮污染及修复技术[J]. 康彩霞,谢涛,朱琴. 科技传播. 2010(16)
[5]氨氮污染地下水的动态实验研究[J]. 杨维,郭毓,王泳,杨军峰,王立东,王虎. 沈阳建筑大学学报(自然科学版). 2007(05)
[6]阴离子交换树脂法去除饮用水中硝酸盐的改进研究[J]. 刘玉林,何杰,谢同凤. 净水技术. 2002(01)
博士论文
[1]氢自养反应器去除饮用水中高浓度硝酸盐的研究[D]. 陆彩霞.天津大学 2010
本文编号：3105543
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：92 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
嵌入有序介孔碳中的零价纳米铁作为电还原硝酸根的催化剂[70]
第三章用于硝酸盐还原的高效稳定碳基催化剂293.2.2分析方法分析方法见第二章3.3实验结果分析图3-1Fe(20%)@N-C的（a）SEM（b，c）HRTEM图像，（d-i）Fe(20%)@N-C相应元素分布图(j)所有材料的XRD（k）氮气吸附-脱附曲线（l）Fe(20%)@N-C的高分辨Fe2p谱Figure3-1(a)SEMand(b,c)HRTEMimages,and(d-i)elementmappingoftheFe(20%)@N-Csample.(j)XRDpatternsand(k)nitrogenadsorption/desorptionisothermsofallthesamples.(l)Fe2pXPSspectrumoftheFe(20%)@N-Csample.从图3-1（a）SEM图像可以看到Fe(20%)@N-C呈现出三维分级多孔的形貌，并且均匀地修饰着尺寸较小的颗粒。分散均匀的纳米颗粒和分级多孔的结构
第三章用于硝酸盐还原的高效稳定碳基催化剂31图3-2（a）Fe(20%)@N-C和Fe/N-C的LSV曲线（b）在未添加氯离子的条件下，不同阴极材料的硝酸根浓度随时间变化曲线（c）在未添加氯离子的条件下，不同电极片的硝酸盐去除率（d）和氮气选择性(反应条件:50mMNa2SO450mg/LNO3--N,24h，-1.3VvsSCE)Figure3-2(a)LSVcurvesoftheFe(20%)@N-CandFe/N-Ccathodesintheabsenceandpresenceof50mg/LNO3--N.(b)TimecoursesoftheNO3--NconcentrationsforallthecathodesduringtheelectrolysisexperimentsintheabsenceofCl-.(c)Removalpercentage(d)andselectivityforN2obtainedbydifferentcathodematerials(Reactionconditions:50mMNa2SO450mg/LNO3—N,24h,-1.3VvsSCE).为了初步判断不同材料的电催化硝酸根还原性能，进行了一系列LSV实验。如图3-2（a）所示，通过施加相同的反应参数比较在硝酸根存在与不存在条件下的LSV电流响应差异，可以明显看出Fe(20%)@N-C的电流响应差异明显要大很多，说明Fe(20%)@N-C有着更好的催化硝酸盐还原的能力。同时Fe(20%)@N-C也表现出更正的硝酸根还原起始电位，进一步说明更加出色的本征催化能力[76]。因此为了进一步评估电极材料在恒电压条件下的降解动力学过程，我们获取了在-1.3VvsSCE恒压条件下，24h内硝酸根浓度随时间变化的曲线图3-2（b）.从图
【参考文献】：
期刊论文
[1]Formic acid as an alternative reducing agent for the catalytic nitrate reduction in aqueous media[J]. Eun-kyoung Choi,Kuy-hyun Park,Ho-bin Lee,Misun Cho,Samyoung Ahn. Journal of Environmental Sciences. 2013(08)
[2]离子交换树脂脱除地下水中的硝酸盐[J]. 费宇雷,曹国民,张立辉,迟峰,李栋. 净水技术. 2011(01)
[3]浐河、涝河河水硝酸盐氮污染来源的氮同位素示踪[J]. 邢萌,刘卫国,胡婧. 环境科学. 2010(10)
[4]浅谈我国地下水氮污染及修复技术[J]. 康彩霞,谢涛,朱琴. 科技传播. 2010(16)
[5]氨氮污染地下水的动态实验研究[J]. 杨维,郭毓,王泳,杨军峰,王立东,王虎. 沈阳建筑大学学报(自然科学版). 2007(05)
[6]阴离子交换树脂法去除饮用水中硝酸盐的改进研究[J]. 刘玉林,何杰,谢同凤. 净水技术. 2002(01)
博士论文
[1]氢自养反应器去除饮用水中高浓度硝酸盐的研究[D]. 陆彩霞.天津大学 2010
本文编号：3105543
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3105543.html
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