氧化石墨烯在复杂水体中的聚集行为及其去除研究
发布时间：2021-03-28 16:44
随着纳米科技的快速发展,氧化石墨烯（Granphene oxide,GO）因其独特的结构和物理化学性质已被应用于生活生产的众多领域,成为碳纳米材料家族中璀璨的新星。然而在其生产、运输、处理和排放过程中,GO不可避免地会进入自然环境中并发生聚集、分散、转化和迁移等行为,可能会对生态环境产生负面影响。GO本身因其比表面积大和含氧官能团丰富而在水溶液中能够稳定分散,但是自然水体环境中多种复杂因素都会对GO的分散稳定性产生影响,影响GO在环境中的归趋。本文旨在研究GO在特殊水环境中的聚集行为,通过静态批次沉降实验定性探究了模拟富营养化水体中总氮总磷含量以及总氮磷比对GO颗粒聚集和沉降的影响,同时通过沉降动力学和DLVO理论模拟GO颗粒间势能作用关系,定量描述了 GO纳米颗粒在模拟富营养化水体中的聚集过程以及机理,以期丰富GO在特殊水环境中的聚沉理论。除此之外,GO拥有一定的生物毒性,被认为是潜在的纳米材料污染物,因此本文还考察了零价纳米铁（nZVI）对于GO去除效果及其影响因素,对于保护生态环境有着重要意义。本研究的主要内容如下:（1）研究了 GO在模拟的富营养化水体中聚沉行为。具体来说,以铵...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３．１?（Ａ）在不同浓度ＮＨ４Ｃ１和Ｎａ３Ｐ０４下的上清液中剩余ＧＯ浓度５?（Ｂ）?ＧＯ在不同??浓度ＮＨ４Ｃ１和Ｎａ３Ｐ０４下的水合半径；（Ｃ）ＧＯ在不同浓度ＮＨ４Ｃ丨和Ｎａ３Ｐ０４下?
?第三章氧化石墨烯在模拟富营养化水体中的环境行为???１０?＇?Ｃ?Ｃ?Ｄ?『?『??８－?￡??ｓ?＇?ｃ?ｃ；??ａ，?６?－?ｃ；?ｃ??Ｕ??４?？?Ｂ?ＮＨ４Ｃ１??￡＞?Ｎａ３Ｐ〇４??２?－???ｉ?，?ｉ?，?ｉ?，?ｉ?，?ｉ?．?｜???０?２?４?６?８?１０??Ｔｉｍｅ?（ｈ）??图３．２在不同静置时间下的上清液中剩余的ＧＯ浓度??注：ＧＯ初始浓度为１０?ｍｇ?Ｌ１，?ｐＨ为８．０土０．５，?ＮＨ４Ｃ１和洳疋０４浓度均为５０?ｍｍｏｌ?Ｌ１。??３．３．３?ｐＨ及总氮总磷比值对氧化石墨烯聚集的影响??图３．２对比分析了铵盐和磷酸盐单一体系下ＧＯ沉降后剩余ＧＯ浓度变化??的情况，可以进一步反映总氮和总磷含量在天然富营养化湖泊中对ＧＯ分散性??的影响，然而总氮总磷比值作为水体富营化的重要指标，对于ＧＯ的分散和聚??集行为也有一定的潜在作用。因此，引入ＴＮ／ＴＰ比值以及ｐＨ两个因素来考察??ＧＯ的沉降情况。图３．３表明，在不同富营养化程度水体中ＧＯ的聚集不仅受溶??液的ｐＨ值控制，而且受ＴＮ／ＴＰ比值控制。具体来说，在ｐＨ?＝?８．０和ＴＮ／ＴＰ＝ｌ：ｌ??时，ＧＯ的沉降较低或可忽略不计，随后在ＴＮ／ＴＰ为５：１时观察到显著的ＧＯ??聚集作用。之后，上清液中剩余ＧＯ浓度随着两电解质摩尔比的增加迅速下降，??当ＴＮ／ＴＰ值在大于３０：１的范围内，ＧＯ基本沉降完全。当ｐＨ?＝?６．０时，即ＴＮ／ＴＰ??的值越大，ＧＯ聚集得越多，然而在ＴＮ／ＴＰ比值为１：１时即可观察到ＧＯ聚集，??当ＴＮ／ＴＰ比值大于３０：１时ＧＯ的聚集完全。此外
藻类死亡期三个不同阶段。藻类复苏期氮磷比为１５：１左右，藻类指数阶??段氮磷比在５：１浮动，两个阶段的氮磷比均能在ｐＨ?８．０时诱导ＧＯ发生沉降。??然而当水体发生水华时，水体氮磷比小于５：１，此过程中ＧＯ将趋于分散。??１０???ｆ?｜?ＰＨ?＝?６．０±０．５??８＿?Ｉ?１ＰＨ?＝?８．０±０．５??－??＇ｏ／）??Ｓ??：４?＿??Ｕ??２?－??０?ＬＵＵ?ｉｌｌ?Ｈｉｍ?ＪＪＬＬＵＬＪ?一??１?５?１０?３０?６０?１２０??ＴＮ／ＴＰ??图３．３在不同ＴＮＡＴＰ比值和不同ｐＨ条件下上清液中ＧＯ的浓度??注：ＧＯ初始浓度为１０?ｍｇ’Ｌ－１，静置时间为２４小时？??３．３．４势能曲线??基于范德华引力势能和静电斥力势能的计算，图３．４给出了?ＧＯ在ＮＨ４Ｃ１??和Ｎａ３ＰＣＵ溶液中的ＤＬＶＯ能量分布图。从图３．４中可以看出随着ＮＨ４ＣＩ和??Ｎａ３Ｐ〇４浓度的增加，ＧＯ的势能降低，当ＮＨ４Ｃ１浓度等于或者大于１０?ｍｍｏｌ＇Ｉ／１??时，ＧＯ的势能为负值。当Ｎａ３Ｐ０４浓度等于或者大于ＺｍｍｏｂＬ－１时，ＧＯ的势??能为负值。当ＧＯ的势能为负值时，范德华引力占主导地位。具体而言，ＧＯ??粒子之间的静电排斥力随着颗粒间距（ｎｍ）的减小而增大，而范德华引力随着??颗粒间距的增加而增大，并且在较低的离子强度条件下由于静电排斥力占主导??地位，势能为正值。另外，当电解质浓度较低且相同时（ＮＨ４Ｃ１和Ｎａ３Ｐ０４均为??０．１?ｍｍｏｌ．Ｌ－１），ＧＯ在Ｎａ３Ｐ〇４溶液中的最大排斥势能（４．８ＫＴ）相比于在ＮＨ４Ｃ１??溶液中的最大排斥势能（３．５?ＫＴ）更高，因此从理论上证明在低背景电
【参考文献】：
期刊论文
[1]渭河陕西段河道沉积物中碳氮磷来源分析及污染评价[J]. 何琪琳,张风宝,杨明义. 水土保持学报. 2020(02)
[2]氧化石墨烯结构的研究进展[J]. 黄满华,唐志红,杨俊和. 新型炭材料. 2019(04)
[3]氧化石墨烯作为润滑油添加剂的分散稳定性[J]. 仇磊,陈鼎,朱莉莉,陈耀彤,王思远,冯鹏飞. 材料导报. 2019(16)
[4]氧化石墨烯在不同盐度水体中的聚沉行为研究[J]. 张楠楠,丁光辉,李雪瑶,刘全斌,薛欢欢,崔福旭,张晶. 海洋环境科学. 2019(02)
[5]有机质和阳离子对氧化石墨烯团聚行为的影响[J]. 孙斌斌,张寅清,王坤坤,祝凌燕. 中国环境科学. 2018(03)
[6]氧化石墨烯膜应用于造纸废水深度处理的研究[J]. 赵金琴,焦东,武书彬,万金泉. 造纸科学与技术. 2017(03)
[7]胶体与界面化学[J]. 齐利民. 科学通报. 2017(06)
[8]不同来源腐殖酸在纳米四氧化三铁上的吸附及对其沉降性的影响[J]. 汤智,赵晓丽,吴丰昌,谭一新,赵天慧,秦宁,钟燕平. 环境化学. 2015(08)
[9]不同粒径零价铁活化过硫酸钠氧化降解酸性橙7的影响及动力学研究[J]. 李欢旋,万金泉,马邕文,黄明智,王艳,陈杨梅. 环境科学. 2014(09)
[10]氧化石墨烯与石墨烯在溶剂中的分散性能研究[J]. 杨旭宇,王安龙,杨嵩. 炭素技术. 2014(03)
博士论文
[1]氧化石墨烯在环境介质上的吸附聚集行为研究[D]. 刘霞.中国科学技术大学 2019
[2]不同尺度下纳米TiO2在水中聚集和沉积特性研究[D]. 鲁晶.哈尔滨工业大学 2016
[3]氧化石墨烯致秀丽线虫毒效应分子机制及预防策略研究[D]. 赵云利.东南大学 2015
硕士论文
[1]水中氧化石墨烯的凝聚与沉降[D]. 章婷婷.南京信息工程大学 2019
[2]石墨烯修饰多孔道材料的结构构建和吸附性能研究[D]. 田间.天津工业大学 2019
[3]氧化石墨烯近海水环境中聚沉行为研究[D]. 张楠楠.大连海事大学 2018
[4]三种碳纳米材料对小球藻的毒性效应及其机理研究[D]. 欧阳少虎.南开大学 2016
[5]聚3,4-乙撑二氧噻吩（PEDOT）-氧化石墨烯复合电极在有机发光二极管中的应用[D]. 陆峰.上海交通大学 2016
[6]功能化氧化石墨烯的制备及其在药物传输与磁共振成像上的应用[D]. 王亚培.上海师范大学 2013
本文编号：3105902
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图３．１?（Ａ）在不同浓度ＮＨ４Ｃ１和Ｎａ３Ｐ０４下的上清液中剩余ＧＯ浓度５?（Ｂ）?ＧＯ在不同??浓度ＮＨ４Ｃ１和Ｎａ３Ｐ０４下的水合半径；（Ｃ）ＧＯ在不同浓度ＮＨ４Ｃ丨和Ｎａ３Ｐ０４下?
?第三章氧化石墨烯在模拟富营养化水体中的环境行为???１０?＇?Ｃ?Ｃ?Ｄ?『?『??８－?￡??ｓ?＇?ｃ?ｃ；??ａ，?６?－?ｃ；?ｃ??Ｕ??４?？?Ｂ?ＮＨ４Ｃ１??￡＞?Ｎａ３Ｐ〇４??２?－???ｉ?，?ｉ?，?ｉ?，?ｉ?，?ｉ?．?｜???０?２?４?６?８?１０??Ｔｉｍｅ?（ｈ）??图３．２在不同静置时间下的上清液中剩余的ＧＯ浓度??注：ＧＯ初始浓度为１０?ｍｇ?Ｌ１，?ｐＨ为８．０土０．５，?ＮＨ４Ｃ１和洳疋０４浓度均为５０?ｍｍｏｌ?Ｌ１。??３．３．３?ｐＨ及总氮总磷比值对氧化石墨烯聚集的影响??图３．２对比分析了铵盐和磷酸盐单一体系下ＧＯ沉降后剩余ＧＯ浓度变化??的情况，可以进一步反映总氮和总磷含量在天然富营养化湖泊中对ＧＯ分散性??的影响，然而总氮总磷比值作为水体富营化的重要指标，对于ＧＯ的分散和聚??集行为也有一定的潜在作用。因此，引入ＴＮ／ＴＰ比值以及ｐＨ两个因素来考察??ＧＯ的沉降情况。图３．３表明，在不同富营养化程度水体中ＧＯ的聚集不仅受溶??液的ｐＨ值控制，而且受ＴＮ／ＴＰ比值控制。具体来说，在ｐＨ?＝?８．０和ＴＮ／ＴＰ＝ｌ：ｌ??时，ＧＯ的沉降较低或可忽略不计，随后在ＴＮ／ＴＰ为５：１时观察到显著的ＧＯ??聚集作用。之后，上清液中剩余ＧＯ浓度随着两电解质摩尔比的增加迅速下降，??当ＴＮ／ＴＰ值在大于３０：１的范围内，ＧＯ基本沉降完全。当ｐＨ?＝?６．０时，即ＴＮ／ＴＰ??的值越大，ＧＯ聚集得越多，然而在ＴＮ／ＴＰ比值为１：１时即可观察到ＧＯ聚集，??当ＴＮ／ＴＰ比值大于３０：１时ＧＯ的聚集完全。此外
藻类死亡期三个不同阶段。藻类复苏期氮磷比为１５：１左右，藻类指数阶??段氮磷比在５：１浮动，两个阶段的氮磷比均能在ｐＨ?８．０时诱导ＧＯ发生沉降。??然而当水体发生水华时，水体氮磷比小于５：１，此过程中ＧＯ将趋于分散。??１０???ｆ?｜?ＰＨ?＝?６．０±０．５??８＿?Ｉ?１ＰＨ?＝?８．０±０．５??－??＇ｏ／）??Ｓ??：４?＿??Ｕ??２?－??０?ＬＵＵ?ｉｌｌ?Ｈｉｍ?ＪＪＬＬＵＬＪ?一??１?５?１０?３０?６０?１２０??ＴＮ／ＴＰ??图３．３在不同ＴＮＡＴＰ比值和不同ｐＨ条件下上清液中ＧＯ的浓度??注：ＧＯ初始浓度为１０?ｍｇ’Ｌ－１，静置时间为２４小时？??３．３．４势能曲线??基于范德华引力势能和静电斥力势能的计算，图３．４给出了?ＧＯ在ＮＨ４Ｃ１??和Ｎａ３ＰＣＵ溶液中的ＤＬＶＯ能量分布图。从图３．４中可以看出随着ＮＨ４ＣＩ和??Ｎａ３Ｐ〇４浓度的增加，ＧＯ的势能降低，当ＮＨ４Ｃ１浓度等于或者大于１０?ｍｍｏｌ＇Ｉ／１??时，ＧＯ的势能为负值。当Ｎａ３Ｐ０４浓度等于或者大于ＺｍｍｏｂＬ－１时，ＧＯ的势??能为负值。当ＧＯ的势能为负值时，范德华引力占主导地位。具体而言，ＧＯ??粒子之间的静电排斥力随着颗粒间距（ｎｍ）的减小而增大，而范德华引力随着??颗粒间距的增加而增大，并且在较低的离子强度条件下由于静电排斥力占主导??地位，势能为正值。另外，当电解质浓度较低且相同时（ＮＨ４Ｃ１和Ｎａ３Ｐ０４均为??０．１?ｍｍｏｌ．Ｌ－１），ＧＯ在Ｎａ３Ｐ〇４溶液中的最大排斥势能（４．８ＫＴ）相比于在ＮＨ４Ｃ１??溶液中的最大排斥势能（３．５?ＫＴ）更高，因此从理论上证明在低背景电
【参考文献】：
期刊论文
[1]渭河陕西段河道沉积物中碳氮磷来源分析及污染评价[J]. 何琪琳,张风宝,杨明义. 水土保持学报. 2020(02)
[2]氧化石墨烯结构的研究进展[J]. 黄满华,唐志红,杨俊和. 新型炭材料. 2019(04)
[3]氧化石墨烯作为润滑油添加剂的分散稳定性[J]. 仇磊,陈鼎,朱莉莉,陈耀彤,王思远,冯鹏飞. 材料导报. 2019(16)
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[9]不同粒径零价铁活化过硫酸钠氧化降解酸性橙7的影响及动力学研究[J]. 李欢旋,万金泉,马邕文,黄明智,王艳,陈杨梅. 环境科学. 2014(09)
[10]氧化石墨烯与石墨烯在溶剂中的分散性能研究[J]. 杨旭宇,王安龙,杨嵩. 炭素技术. 2014(03)
博士论文
[1]氧化石墨烯在环境介质上的吸附聚集行为研究[D]. 刘霞.中国科学技术大学 2019
[2]不同尺度下纳米TiO2在水中聚集和沉积特性研究[D]. 鲁晶.哈尔滨工业大学 2016
[3]氧化石墨烯致秀丽线虫毒效应分子机制及预防策略研究[D]. 赵云利.东南大学 2015
硕士论文
[1]水中氧化石墨烯的凝聚与沉降[D]. 章婷婷.南京信息工程大学 2019
[2]石墨烯修饰多孔道材料的结构构建和吸附性能研究[D]. 田间.天津工业大学 2019
[3]氧化石墨烯近海水环境中聚沉行为研究[D]. 张楠楠.大连海事大学 2018
[4]三种碳纳米材料对小球藻的毒性效应及其机理研究[D]. 欧阳少虎.南开大学 2016
[5]聚3,4-乙撑二氧噻吩（PEDOT）-氧化石墨烯复合电极在有机发光二极管中的应用[D]. 陆峰.上海交通大学 2016
[6]功能化氧化石墨烯的制备及其在药物传输与磁共振成像上的应用[D]. 王亚培.上海师范大学 2013
本文编号：3105902
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