燃油中噻吩类硫化物氧化—吸附脱除与催化剂制备过程研究

发布时间：2021-04-04 19:26

　　面对日益严重的环境问题,世界各国制订了越来越严格的燃油含硫标准,为了满足新的燃油含硫标准,燃油脱硫技术日益受到人们的关注。加氢脱硫技术（HDS）需要高温高压、操作复杂、成本高,难以脱除二苯并噻吩类硫化物。氧化脱硫与吸附脱硫具有工艺简单、成本低、易于脱除二苯并噻吩及其衍生物等优点,成为最具应用前景的脱硫技术。本文以活性炭作为制备脱硫剂的载体,采用浸渍法制备了一系列脱硫剂,并对脱硫剂的脱硫性能进行评价。探讨了不同改性剂、负载不同的金属以及负载量、脱硫时间、脱硫剂焙烧温度等因素对模型油吸附脱硫的影响,并利用气相色谱、扫描电镜、红外光谱等手段对脱硫剂进行了分析和评价。首先,采用去离子水、盐酸以及各类氧化剂对活性炭进行预处理,除去活性炭上的灰分,以及对活性炭表面的含氧官能团的数量与种类进行改性,并对改性前后活性炭基载体进行了一系列表征、吸附脱硫性能评价。实验结果表明：经除灰分预处理后,活性炭上的杂质被除去,比表面积与孔容有所增加；经过硝酸处理后的活性炭,脱硫能力增强,是因为处理后的活性炭表面酸性基团增多,增强了对噻吩类硫化物的脱除能力,并探讨了可能的机理。将磷钨酸（PTA）负载到HNO3改性的活... 

【文章来源】：青岛科技大学山东省

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

预处理前后活性炭的SbM图

青岛科技大学研兜生学位论文??？遞諭相！觀??图３－１预处理前后活性炭的ＳＥＭ图??ａ：预处理前ＡＣ；?ｂ：巧处理后ＡＣ??Ｆｉｇｕｒｅ?３－１?Ｔｈｅ?ＳＥＭ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ａｃｔｉｖａｔｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｂｅｆｏｒｅ?ａｎｄ?ａｆｔｅｒ?ｐｒｅｔｒｅａｔｍｅｎｔ??ａ：?ＡＣ?ｂｅｆｂｒｅ?ｐｒｅｔｒｅａｔｍｅ打ｔ；?ｂ：?ＡＣ?ａ行ｅｒ?ｐｒｅｔｒｅａｔｍｅｎｔ??图３－１为活性炭（ＡＣ）除灰分前后的ＳＥＭ阁。由阁可看出，预处理之前（ａ），??活性炭表面被杂质覆盖，看不出活性炭的多孔结构和化道分布，甘挂些杂质在活??性炭作为吸附剂载体时，会成为吸附剂的毒物，降低孔道通透性，影响吸附脱硫??的效果；预处理之后（ｂ），活性炭表面光滑，孔结构和孔道分布清晰可见。??表３－２活性炭预处理前后性质??Ｔａｂｌｅ?３－２?Ｔｈｅ?ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ?ｏｆ?ａｃｔｉｖａｔｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｍｏｄｉｆｉｅｄ??样品?比表面积（ｍ２／ｇ）?总孔容（ｃｍ３／ｇ）?平均孔径（ｎｍ）??ＡＣ?脱３．５?０．５５?２．１??预处理后?ＡＣ?１１０３．４?０．６１?２．０??、＂ｉ［?片巧公巧?１?＊＇？［?；＂哉拍城达??，ｗ‘?，跑巧巧巧巧?，化．?．ｆｉＷ＊沒泣?号??…．?如?Ｗ如＂＂．＂知?…．

Ｆｉｇｕｒｅ?４－１?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ＡＣ?ｂｅｆｂｒｅ?ａｎｄ?ａｆｔｅｒ?ｍｏｄｉｆｉｅｄ??ａ：?ｕｎｍｏｄｉｆｉｅｄ?ＡＣ；?ｂ：?ｗａｓｈｅｄ?ＡＣ?ｗｉ化?ｄｅｉｏｎｉｚｅｄ?ｗａ化ｒ；?ｃ：?ＰＴＡ／ＡＣ－１０??图４－１为ＡＣ改性前后的ＳＥＭ图。从图中可Ｗ看出，未用去离子水处理的活??性表面含有大量杂质，孔道也被杂质堵塞，送会影响含硫化合物的进入，从而影??响脱硫性能。用去离子水处理后的ＡＣ表面杂质减少，表面化道裸露出来。而用??ＰＴＡ处理后的ＡＣ表面较平滑，孔道分布均匀、孔径也比较均一，图中白色颗粒??为磯鹤酸，可Ｗ发现磯鹤酸较均匀的分散在活性炭表面及孔道内，ＸＲＤ表征分析??也说明了磯鹤酸较好的分散性。??３５??

【参考文献】：
期刊论文
[1]活性炭改性及其对噻吩吸附性能的研究[J]. 张志刚,洪丽珍,范俊刚,崔安磊,李文秀.  功能材料. 2012(06)
[2]CuUSY分子筛制备及其吸附脱硫性能研究[J]. 宋华,孙兴龙,常凯,王登.  中国石油大学学报(自然科学版). 2011(02)
[3]AgHY分子筛的吸附脱硫性能[J]. 孔祥伦,邹文芳,张培青.  烟台大学学报(自然科学与工程版). 2011(02)
[4]超声离子交换法制备的CuCeY吸附剂对噻吩的吸附动力学和热力学[J]. 单佳慧,刘晓勤.  石油化工. 2010(08)
[5]聚苯乙烯基球形活性炭的制备及其对二苯并噻吩的吸附性能(英文)[J]. 王琴,梁晓怿,张睿,刘朝军,刘小军,乔文明,詹亮,凌立成.  新型炭材料. 2009(01)
[6]固体酸催化剂的酸性对噻吩类硫化物转化的影响[J]. 莫同鹏,贺振富,田辉平,陈林.  化工进展. 2009(01)
[7]硝酸改性处理对活性炭性能的影响[J]. 黄伟,孙盛凯,李玉杰,杨爱军,贾艳秋.  生物质化学工程. 2006(06)
[8]表面负载不同金属离子的活性炭吸附二苯并噻吩[J]. 余谟鑫,李忠,夏启斌,王书文.  功能材料. 2006(11)
[9]几种铈盐的热分解过程及非等温热分解动力学研究[J]. 吕佳娉,索掌怀.  烟台大学学报(自然科学与工程版). 2006(02)
[10]柴油脱硫技术评述[J]. 赵野,申宝剑,高金森.  精细石油化工进展. 2005(10)

博士论文
[1]杂多酸微乳液催化氧化油品脱硫的研究[D]. 王亮.中国海洋大学 2011

硕士论文
[1]活性炭基脱硫剂FCC汽油吸附脱硫性能评价及物化性质表征[D]. 王振永.中国海洋大学 2007



本文编号：3118341