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二氧化碳加氢合成长链烃的高效催化剂研究

发布时间:2021-04-25 06:24
  将二氧化碳(CO2)这种无毒且含量丰富的C1化合物化学转化为高附加值的化学产品或液体燃料,不仅有利于缓解因CO2排放过多而引起的温室效应还能减轻人类对于化石燃料的依赖性。但是CO2具有极强的惰性和非常高的C-C偶合能垒,因此,大部分研究主要集中在CO2催化加氢合成各种C1产物(如CH4,CH3OH,CO等),由于高效催化剂的缺乏,合成长链烃类燃料(如C5+烃类化合物)的研究相对较少。通过CO2费托合成反应(CO2-FTS)可以实现CO2加氢直接合成烃类化合物,首先CO2经过逆水煤气变换(RWGS)被还原为CO,随后CO经过经典的费托合成反应(FTS)转化为各种烃类产物。传统的FTS催化剂主要有Co和Fe基催化剂。Fe基催化剂还具有较高的RWGS活性,现有工作通过碱金属助剂改性及载体引入以改善Fe基催化剂性能,但稀土元素对于Fe基催化剂的影响关注较少... 

【文章来源】:上海大学上海市 211工程院校

【文章页数】:119 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 课题来源
    1.2 课题研究的目的和意义
        1.2.1 研究背景
2催化加氢研究概况">        1.2.2 CO2催化加氢研究概况
2加氢合成烃类">    1.3 双功能催化剂用于直接催化CO2加氢合成烃类
        1.3.1 液体燃料的生成
        1.3.2 低碳烯烃的生成
        1.3.3 芳烃的生成
2费托路线直接制备烃类">    1.4 CO2费托路线直接制备烃类
        1.4.1 铁基催化剂
            1.4.1.1 助剂影响
            1.4.1.2 载体影响
            1.4.1.3 活性中心组成
        1.4.2 钴基催化剂
            1.4.2.1 助剂影响
            1.4.2.2 载体影响
            1.4.2.3 尺寸效应
        1.4.3 双金属催化剂
2生成甲烷的机理">    1.5 CO2生成甲烷的机理
        1.5.1 CO作为中间体
        1.5.2 甲酸盐作为中间体
    1.6 论文的主要研究内容
第二章 实验方法及实验装置
    2.1 实验试剂、气体和仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验气体
    2.2 催化剂的表征
2物理吸附">        2.2.1 N2物理吸附
        2.2.2 X射线衍射(XRD)
        2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.4 元素分析(ICP& XRF)
2-TPR)">        2.2.5 程序升温还原(H2-TPR)
2 程序升温脱附(CO2-TPD)">        2.2.6 CO2 程序升温脱附(CO2-TPD)
2/CO程序升温脱附(H2/CO-TPD)">        2.2.7 H2/CO程序升温脱附(H2/CO-TPD)
        2.2.8 扫描电子显微镜和能谱分析(SEM&EDS)
        2.2.9 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.10 原位XPS(In situ XPS)
    2.3 催化剂制备及催化性能评价
        2.3.1 催化剂制备
        2.3.2 催化剂评价装置及流程
        2.3.3 反应产物分析
        2.3.4 数据分析方法
2O3 催化剂用于CO2 加氢直接生成液态烃">第三章 稀土元素改性的FeK/Al2O3 催化剂用于CO2 加氢直接生成液态烃
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
    3.3 稀土元素种类对于催化剂物化性质的影响
2物理吸附和XRF表征分析">        3.3.1 N2物理吸附和XRF表征分析
        3.3.2 XRD表征分析
        3.3.3 TEM表征分析
        3.3.4 XPS表征分析
        3.3.5 催化剂的还原性能
        3.3.6 催化剂表面的吸附性能
    3.4 催化性能
        3.4.1 不同稀土元素对于催化剂催化性能的影响
2/H2摩尔比对于催化剂产物选择性的影响">        3.4.2 催化剂表面的CO2/H2摩尔比对于催化剂产物选择性的影响
        3.4.3 反应压力对于催化剂催化性能的影响
        3.4.4 催化剂的活性相
        3.4.5 催化剂的稳定性评价
    3.5 本章小结
2 加氢生成长链烃的高效CoFe双金属催化剂的研究">第四章 用于CO2 加氢生成长链烃的高效CoFe双金属催化剂的研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
    4.3 催化剂的物化性质
        4.3.1 ICP表征
2物理吸脱附曲线">        4.3.2 N2物理吸脱附曲线
        4.3.3 XRD表征
2-TPR表征">        4.3.4 H2-TPR表征
        4.3.5 原位XRD
2-TPD表征">        4.3.6 CO2-TPD表征
        4.3.7 TEM表征
        4.3.8 HRTEM和 TEM mapping表征
        4.3.9 原位XPS表征
    4.4 催化性能
2加氢反应性能">        4.4.1 CO2加氢反应性能
        4.4.2 烃类产物分布
        4.4.3 催化剂稳定性评价
    4.5 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文
作者在攻读硕士学位期间所作的项目
致谢



本文编号:3158878

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