NiO-MgO催化甲烷干重整制合成气的反应机理及性能研究

发布时间：2021-04-29 02:13

　　甲烷-二氧化碳干重整反应不仅可以将两种温室气体加以利用,并且所得产物中H₂/CO≤1,满足工业上费托（Fischer-Tropsch）合成的要求。由于NiO-MgO催化剂中Ni的颗粒尺寸较小且表面具有碱性,因而,越来越受到关注。本论文主要针对NiO-MgO催化剂在甲烷-二氧化碳干重整中的反应机理以及催化活性展开研究。通过原位漫发射红外光谱（DRIFTS）和密度泛函理论（DFT）计算对Ni O-MgO催化剂在甲烷-二氧化碳干重整反应中的机理,尤其是CO₂活化形式进行研究。结果表明,对于产物CO的形成,气相CO₂与CH₄裂解产物C直接反应生成CO,即Eley-Rideal（E-R）型机理,是主要的反应路径。同时,另一反应路径是,单齿型碳酸盐作为MgO表面活性吸附态CO₂物种,与CH₄在活性组分Ni表面裂解产生并溢流到载体表面的解离H发生氢解作用形成产物CO。采用溶剂热法制备了具有特殊MgO（111）晶面和氧化还原型助剂添加的M-NiMgO（111）（M=Ce、... 

【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：78 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第1章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 CH_4-CO_2干重整催化剂研究进展
        1.2.1 活性组分
        1.2.2 载体
        1.2.3 助剂
    1.3 CH_4-CO_2干重整反应机理研究进展
    1.4 NiO-MgO体系研究进展
    1.5 研究内容
第2章 实验部分
    2.1 实验试剂
    2.2 实验装置及活性测定
    2.3 产物分析
    2.4 催化剂的制备
        2.4.1 NiO-MgO催化剂的制备
        2.4.2 M-Ni_XMg_(1-X)O(111)催化剂的制备
    2.5 催化剂的表征
        2.5.1 傅里叶变换原位红外吸收光谱(insituDRIFTS)
        2.5.2 场发射透射电子显微镜(TEM)
        2.5.3 场发射扫描电子显微镜(SEM)
        2.5.4 X-射线衍射光谱(XRD)
        2.5.5 X-射线光电子能谱(XPS)
        2.5.6 H_2-程序升温还原(H_2-TPR)
        2.5.7 CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD)
        2.5.8 热重分析(TG)
        2.5.9 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)
        2.5.10 N_2吸-脱附等温线
    2.6 计算方法
第3章 NiO-MgO催化甲烷干重整反应机理原位红外研究
    3.1 引言
    3.2 CO_2在NiO-MgO及载体MgO上的吸附
    3.3 CO_2、CH_4及混合气在NiO-MgO表面吸附反应
    3.4 CO_2与裂解产物(H、CHX)在NiO-MgO表面的反应
        3.4.1 CO_2与裂解产物H的反应
        3.4.2 CO_2与裂解产物CH_X的反应
    3.5 小结
第4章 NiO-MgO催化甲烷干重整反应机理DFT模拟研究
    4.1 引言
    4.2 表面模型的建立
    4.3 计算框架
        4.3.1 CH_4分解
        4.3.2 CO_2裂解
        4.3.3 C氧化
        4.3.4 CO_2氢化分解
    4.4 小结
第5章 M-Ni_XMg_(1-X)O(111)催化甲烷干重整性能研究
    5.1 引言
    5.2 M-Ni_XMg_(1-X)O(111)催化甲烷干重整
        5.2.1 前驱体Ni_(0.1)Mg_(0.9)(OCH_3)(OH)表征分析
        5.2.2 M-NiMgO(111)形貌特征
        5.2.3 M-NiMgO(111)活性评价
        5.2.4 M-NiMgO(111)表征分析
        5.2.5 Ce_(0.01)/Zr_(0.01)-NiMgO(111)稳定性
    5.3 小结
第6章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 研究展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
    发表论文
    参加科研项目
致谢



本文编号：3166633