炭基二氧化碳还原电催化剂的设计制备及性能研究

发布时间：2021-05-01 05:05

　　近年来,随着世界各国工业化,城市化进程的加快,由CO₂气体的过度排放所导致的全球平均气温升高等问题正在严重影响着自然界的生态平衡以及人类的生存条件。因此,控制CO₂的排放,降低大气中CO₂含量尤为重要。电催化还原CO₂的方法因为其过程简单,反应条件温和、转化效率高等优点,逐渐成为了能源转化领域的研究热点。设计高选择性,高活性的电催化剂是推动电催化还原CO₂基础研究进一步发展的关键。炭材料具有来源广泛,导电性高,结构稳定等优势,在电化学领域有着广泛的应用。其中,通过杂原子掺杂的方法,研究者们制备出了多种氮掺杂炭催化剂以及金属、氮共掺杂炭催化剂,均获得了优异的催化性能。但是,关于催化剂中不同类型活性位密度与催化剂催化活性之间的定量关系的相关研究仍有所欠缺。因此,本文首先通过共价键合的方法将N、Ni等元素引入炭材料中,制备了氮掺杂炭材料以及镍、氮共掺杂炭材料,实现了对氧化石墨烯的功能化处理。结合XPS等表征手段,对催化剂中吡啶氮、吡咯氮等氮物种及镍-氮活性位密度与催化剂催化活性间的关... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：77 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 研究背景
    1.3 CO_2电催化还原反应
        1.3.1 反应路径
        1.3.2 反应装置
        1.3.3 催化剂性能评价参数
    1.4 非金属催化剂
        1.4.1 氮掺杂炭材料
        1.4.2 其他原子掺杂炭材料
    1.5 金属催化剂
        1.5.1 贵金属催化剂
        1.5.2 过渡金属催化剂
    1.6 本文选题依据和研究内容
2 实验部分
    2.1 实验试剂和仪器设备
        2.1.1 原料与试剂
        2.1.2 仪器设备
    2.2 材料表征方法
        2.2.1 扫描电子显微镜
        2.2.2 透射电子显微镜
        2.2.3 球差校正透射电镜
        2.2.4 X-射线衍射分析
        2.2.5 X-射线光电子能谱
        2.2.6 X-射线吸收精细结构谱
        2.2.7 氮气物理吸附测试
        2.2.8 元素分析
        2.2.9 电感耦合等离子体-原子发射光谱
        2.2.10 电子顺磁共振
    2.3 工作电极的制备
    2.4 催化剂性能测试
        2.4.1 线性扫描伏安法
        2.4.2 恒电位电解法
    2.5 密度泛函理论计算
3 氮掺杂多孔炭基二氧化碳还原电催化剂的制备
    3.1 引言
    3.2 氮掺杂非金属催化剂
        3.2.1 氮掺杂非金属催化剂的制备
        3.2.2 晶体结构及比表面积分析
        3.2.3 样品掺氮量分析
        3.2.4 氮掺杂非金属催化剂的电催化性能测试
        3.2.5 氮含量与催化剂催化活性定量关系分析
    3.3 镍-氮共掺杂催化剂
        3.3.1 过渡金属配位实验
        3.3.2 硝酸镍与乙二胺配位条件探究
        3.3.3 镍-氮共掺杂催化剂制备条件探索
    3.4 本章小结
4 镍-氮共掺杂多孔炭基二氧化碳还原电催化剂的制备
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 镍-氮共掺杂催化剂的制备
        4.2.2 各模型催化剂的制备
    4.3 催化剂结构表征
        4.3.1 镍原子的存在形式表征
        4.3.2 模型催化剂的结构及掺氮量表征
        4.3.3 电催化性能测试
        4.3.4 密度泛函理论计算
        4.3.5 活性位密度与催化活性定量关系的分析
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3170169