碳化钼基催化剂的制备、表征及其合成气制低碳醇性能研究

发布时间：2021-04-30 23:17

　　在能源安全和环境保护双重压力日益加剧的形势下,大力发展煤液化技术既是推进煤炭清洁高效利用转化的战略选择,也是增强国家能源安全保障能力的战略选择。目前,煤液化技术正在向着高效高端化迈进,而合成气高效转化为低碳混合醇是清洁利用煤炭资源的重要途径之一。低碳混合醇可作为高辛烷值、防爆抗震、低污染的油品添加剂,用来调配生产高效环保的车用醇油混合动力燃料;也可进一步分离精制获得高附加值化工产品。其市场容量大,前景广阔,有望成为降低对石油依赖度的替代能源。高效催化剂的设计和开发是实现合成气转化反应的关键。本论文选用具有类Pt结构的碳化钼基催化剂为目标,采用超高反应温度、高反应能量和快速淬灭的低温热等离子体技术制备了MoC基催化剂并研究了其催化性能,探究了Mo₂C与MoC的制备条件和催化性能差异,构建了系列异质结MoC基复合催化剂并研究了其催化性能。研究结果为开发高效合成气制低碳醇催化剂提供了参考。主要研究结果如下:（1）首次采用热等离子体技术制得纯相MoC,为纳米MoC的合成提供了一种新的思路与方法。热等离子体技术制得的MoC催化剂（Pla-Ht-MoC）分散度高、比表面积大、... 

【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校

【文章页数】：132 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 能源现状
    1.2 煤化工现状
        1.2.1 煤化工概述
        1.2.2 煤炭气化
        1.2.3 煤炭液化
        1.2.4 燃料乙醇
    1.3 合成气制低碳醇概述
    1.4 合成气制低碳醇催化剂
        1.4.1 Rh基催化剂
        1.4.2 改性F-T催化剂
        1.4.3 改性甲醇催化剂
        1.4.4 Mo基催化剂
        1.4.5 异质结催化剂
    1.5 等离子体概述
        1.5.1 低温冷等离子体
        1.5.2 低温热等离子体
    1.6 本论文的选题意义和研究内容
        1.6.1 选题依据与研究意义
        1.6.2 研究目标与内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药品、试剂、气体及仪器设备
    2.2 合成气制低碳醇催化剂性能评价
        2.2.1 合成气制低碳醇催化剂性能评价装置
        2.2.2 催化剂评价实验流程
        2.2.3 催化剂性能数据分析
    2.3 射频感应低温热等离子体设备
    2.4 催化剂表征
        2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)分析
        2.4.2 氮气吸脱附(BET)分析
        2.4.3 热重分析(TGA)
        2.4.4 ICP-AES分析
        2.4.5 扫描电子显微镜(SEM)分析
        2.4.6 透射电子显微镜(TEM)分析
        2.4.7 拉曼(Raman)光谱分析
        2.4.8 一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)分析
        2.4.9 X-射线光电子能谱(XPS)分析
第三章 低温热等离子体法制备MoC基催化剂及其合成气制低碳醇催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
        3.2.1 低温热等离子体法制备的MoC催化剂(Pla-MoC)
        3.2.2 水热预处理前驱体低温热等离子体法制备的MoC催化剂(Pla-Ht-MoC)
        3.2.3 甲烷为碳源制备MoC催化剂(CH_4-MoC)
        3.2.4 低温热等离子体法制备Co-MoC双金属催化剂
    3.3 低温热等离子体法制备的MoC催化剂的表征与催化性能研究
        3.3.1 X射线粉末衍射(XRD)分析
        3.3.2 N_2吸脱附(BET)分析
        3.3.3 热重分析(TGA)
        3.3.4 ICP-AES分析
        3.3.5 扫描电子显微镜(SEM)分析
        3.3.6 透射电子显微镜(TEM)分析
        3.3.7 Raman光谱分析
        3.3.8 CO程序升温脱附(CO-TPD)分析
        3.3.9 X射线光电子能谱(XPS)分析
        3.3.10 催化剂的合成气制低碳醇性能评价
        3.3.11 催化剂稳定性评价
        3.3.12 反应后催化剂的表征
    3.4 低温热等离子体法制备的Co-MoC双金属催化剂的表征与催化性能研究
        3.4.1 XRD分析
        3.4.2 BET分析
        3.4.3 ICP-AES分析
        3.4.4 Raman光谱分析
        3.4.5 SEM分析
        3.4.6 TEM分析
        3.4.7 催化剂的合成气制低碳醇性能评价
        3.4.8 XPS分析
    3.5 本章小结
第四章 可控合成MoC与 Mo_2C催化剂及其合成气制低碳醇催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
        4.2.1 低温热等离子体法制备MoC催化剂(Pla-MoC)
        4.2.2 低温热等离子体合成Mo_2C催化剂(Pla-Mo_2C)
        4.2.3 水热预处理低温热等离子体法制备MoC催化剂(Pla-Ht-MoC)
        4.2.4 水热预处理低温热等离子体法制备Mo_2C催化剂(Pla-Ht-Mo_2C)
        4.2.5 甲烷为碳源制备MoC催化剂(CH_4-MoC)
        4.2.6 甲烷为碳源制备Mo_2C催化剂(CH_4-Mo_2C)
        4.2.7 水热法制备Mo_2C催化剂(Ht-Mo_2C)
        4.2.8 商用Mo_2C催化剂(C-Mo_2C)
    4.3 MoC与 Mo_2C催化剂的表征与催化性能研究
        4.3.1 XRD分析
        4.3.2 BET分析
        4.3.3 ICP分析
        4.3.4 Raman光谱分析
        4.3.5 SEM分析
        4.3.6 TEM分析
        4.3.7 CO-TPD分析
        4.3.8 XPS分析
        4.3.9 催化剂的合成气制低碳醇性能评价
        4.3.10 催化剂稳定性评价
    4.4 本章小结
第五章 MoC基异质结复合催化剂的制备及其合成气制低碳醇催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 催化剂的制备
        5.2.1 水热法制备MoC/Mo_2C催化剂(Ht-MoC/Mo_2C)
        5.2.2 水热预处理低温热等离子体法制备MoC/Mo_2C催化剂(Pla-Ht-MoC/Mo_2C)
        5.2.3 MoN/MoC催化剂的制备(MoN/MoC)
        5.2.4 MoS_2/MoC催化剂的制备(MoS_2/MoC)
    5.3 MoC基异质结复合催化剂的表征与合成气制低碳醇性能研究
        5.3.1 TG分析
        5.3.2 XRD分析
        5.3.3 BET分析
        5.3.4 ICP分析
        5.3.5 Raman光谱分析
        5.3.6 TEM分析
        5.3.7 催化剂的合成气制低碳醇性能评价
        5.3.8 XPS分析
    5.4 异质结复合催化剂与单一组分催化剂的合成气制低碳醇催化性能
    5.5 小结
第六章 总结与展望
    6.1 全文总结
    6.2 展望
参考文献
致谢



本文编号：3169672