MeCeO x 固溶催化剂制备及催化合成碳酸二甲酯研究

发布时间：2021-05-10 23:05

　　围绕CO₂甲醇法直接合成碳酸二甲酯工艺,针对现有固定床多相催化体系反应效率较低的技术瓶颈,鉴于CeO2自身固溶特性,基于双金属氧化物固溶结构特殊氧空位活化机制及双活性位点界面协同效应,论文提出采用液相共沉淀工艺,以In2O3、Fe2O3、Co2O3、CuO、Ni2O3及ZrO2为掺杂改性剂,开展系列MeCeO_x（In、Fe、Co、Cu、Ni及Zr）双金属氧化物固溶结构催化剂制备、表征及催化性能评价的研究工作。采用液相共沉淀法,率先研究了系列MeCeO_x双金属氧化物固溶结构催化剂的催化性能,借助XRD、O2-TPO、H2-TPR、CO₂-TPD及CH₃OH-TPD等手段对催化剂物化性质进行了分析表征,建立了催化剂构效关系。研究结果表明,不同金属氧化物掺杂对MeCeO_x（Me=Fe、Co、Ni、Cu、Zr、In）固溶结构催化剂物化性质和催化性能影响较大,与纯CeO2相比,掺杂改性均提升了对CO₂分子吸附能力,但CoCeO_x

【文章来源】：贵州大学贵州省 211工程院校

【文章页数】：84 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 CO_2的排放现状及利用
        1.1.1 CO_2的排放现状
        1.1.2 CO_2的利用
    1.2 碳酸二甲酯概述
        1.2.1 碳酸二甲酯的性质
        1.2.2 碳酸二甲酯的应用
        1.2.3 碳酸二甲酯合成方法
    1.3 CO_2甲醇法直接合成碳酸二甲酯工艺
        1.3.1 热力学和动力学分析
        1.3.2 CO_2甲醇法均相反应路线
        1.3.3 CO_2甲醇法非均相反应路线
    1.4 铈基氧化物催化剂
        1.4.1 氧化铈的结构与性质
        1.4.2 铈基双金属氧化物固溶结构催化剂
    1.5 研究思路与内容
        1.5.1 研究思路
        1.5.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原料和仪器
        2.1.1 实验原料
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 MeCeO_x固溶结构催化剂的制备
        2.2.2 InCeO_x固溶结构催化剂的制备
    2.3 催化剂表征
    2.4 催化性能评价
第三章 MeCeO_x固溶结构催化剂制备、表征及催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 预实验
        3.2.1 空白对照
        3.2.2 盐溶液类别对CeO_2催化性能的影响
        3.2.3 CeO_2催化工艺条件探究
    3.3 MeCeO_x催化剂的催化性能和物化性质
    3.4 MeCeO_x催化剂漫反射原位红外分析
        3.4.1 CO_2预吸附活化转化原位红外分析
        3.4.2 CO_2和CH_3OH反应分子活化转化原位红外分析
    3.5 本章小结
第四章 InCeO_x固溶结构催化剂制备、表征及催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 In/Ce比对InCeO_x催化剂催化性能和物化性质的影响
    4.3 不同沉淀剂对InCeO_x催化剂催化性能和物化性质的影响
    4.4 不同焙烧温度对InCeO_x催化剂催化性能和物化性质的影响
    4.5 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
致谢
参考文献
附录



本文编号：3180224