富氮纳米多孔碳材料的制备及其氧还原催化性能研究

发布时间：2021-05-31 22:25

　　由于资源短缺和环境污染问题,传统化石燃料面临着巨大的挑战。燃料电池由于具有转化效率高、污染小、燃料种类繁多、负载响应速度快等优点,因此被认为是最具发展前景的能量转换技术之一。然而阴极氧还原反应（ORR）的动力学特性非常缓慢,是阻碍燃料电池发展和应用的重要因素,因此阴极氧还原反应（ORR）在燃料电池中显得非常关键。目前人们一致认为铂及铂基材料是氧还原催化活性最好的催化剂,但其价格昂贵、储量少、耐久性差阻碍了其商业化发展。因此,亟需寻找和开发廉价、高活性和高稳定性的电化学催化剂来加速燃料电池的商业化进程。本文向氧化石墨烯（GO）水溶液中添加原位合成的聚丙烯酰胺（PAM）或添加成品PAM形成PAM/GO复合水凝胶,进而加入金属有机骨架（MOF）材料形成PAM/MOF/GO复合物,通过煅烧和酸洗后,能够合成出了廉价、高活性的非贵金属氧还原催化剂。首先,以原位合成的PAM、MIL-100（Fe）和氧化石墨烯为原料,制备了用于ORR反应的非贵金属催化剂。分别详细考察了MIL-100（Fe）的加入量和碳化温度对催化剂氧还原性能的影响。其中,在煅烧温度为800^°C,MIL-100... 

【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校

【文章页数】：77 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

不同类型N在碳载体表面的结构示意图

V 电位下的电流密度（4.1 mAcm-2）超过了商业化的 Pt/C 催化剂[42]。(2) 后掺杂法后掺杂法是一种对碳材料进行氧化、热解、取代等工序后进行氮原子掺杂的方法[43]。该方法的优点是能够产生较多的缺陷位点，更多的缺陷位点能促进掺杂剂与碳材料之间形成更多的活性位。Wei[44]等人成功合成出 ZIF/GO 纳米复合碳材料。碳化后的 Zn-ZIF/GO-800 催化剂在 0.1 M KOH 溶液中的起始电位为0.92 V（相对于可逆氢电极），在 0.6 V 时，该电催化剂的极限电流密度是 5.2 mAcm 2，与商业化 Pt/C 的极限电流密度相当，如图 1.2 所示：

a）N 掺杂石墨烯（NG2）的 C1s 和 N1s XPS 信号和 b）NG2 的 C 和 N EEL映射 1.3 a) C1s and N 1s XPS signals of N-doped graphene (NG2) and b) EELS elemmapping of C and N of NG2.4) 球磨法磨法是将大块物料磨成小颗粒的一种方法。该方法运用的是球磨振动从而使硬球对原材料产生强烈的撞击、研磨和搅拌来达到实验发现球磨机通过在断裂边缘处加入碳活性物种（如 C=O，—COOH石墨。活化后的石墨与各种气体反应，得到具有选择性功能的石墨Cl，Br，I）[47]等功能性石墨烯片。功能化石墨烯纳米片具有优异的性，并且在合成过程中具有环保、收率高等优点。odelet 等人利用碳载体、菲罗啉和醋酸亚铁的混合物球磨，在 Ar 和解，得到了一种高 ORR 活性的铁基催化剂。该催化剂的氧还原性能-3，与 2010 年美国能源部（DOE）设定的氧还原催化活性为 130 A 常接近，如图 1.4 所示[48]。催化剂的高氧还原活性可以归因于催化

【参考文献】：
期刊论文
[1]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉.  电池工业. 2003(01)



本文编号：3209084