沸石分子筛催化合成蒽醌
发布时间：2021-05-31 23:37
蒽醌（AQ）是一种重要的原料和中间体,广泛用于合成液晶材料、染料、农药和医药等领域。目前,工业上多采用苯酐和苯的“二步”酰基化反应制备AQ,存在催化剂硫酸和三氯化铝用量大、设备腐蚀和环境污染严重、催化剂难以回收等问题。分子筛作为一种绿色催化材料,被成功应用于烷基化、酰基化、酯化和曼尼希等反应。因其具有高热稳定、酸性位密度高且酸性可调变、独特的孔道结构等特点,使其在催化剂改性和筛选中具有独特优势。因此,本研究拟通过对Hβ分子筛进行改性制备出具有良好催化性能的催化剂用于催化合成AQ。采用常规铵交换法对β、Y、ZSM-5和MOR等四种催化材料进行改性并用于催化合成蒽醌,结果表明:与传统的加热方式相比,微波辅助加热显著缩短催化剂的改性时间（10 min）,提高催化性能（与采用传统加热法3次交换后所得催化剂的催化性能相当）。结果表明:在微波600 w 80 oC下改性所得的Hβ分子筛的催化能最佳。在催化剂用量1.3 g、苯和苯酐的摩尔比4、反应温度250℃、反应时间5 h、搅拌速率为500 r/min的较佳反应条件下,邻苯二甲酸酐的转化率和AQ的选择性分别为14.77%和选...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
SOD和LTA的框架类型Figure1-5SODandLTAframeworktypes
沸石分子筛催化合成蒽醌8图1-5SOD和LTA的框架类型Figure1-5SODandLTAframeworktypes1.3.1.3MOR典型材料：丝光沸石，[Na8(H2O)24][Al8Si40O96]-MOR。MOR的结构可以用沿[001]方向的边缘共享mor单元([54])的链描述(图1-6)。通过氧桥连接的这些链的交替镜像形成折叠层，其中包含垂直于[010]方向的圆形8环孔。交替的层，每一层都比相邻层移动1/2c，再次通过氧桥连接，完成了三维框架结构。这将在层之间创建交替的椭圆形8和12环形通道。虽然这导致了二维通道网络，但是连接12个大通道的8个环相互位移，从而抑制了通道之间的扩散。因此，MOR有效地具有一维信道系统。合成丝光沸石用于石油化工中烷烃和芳烃的酸催化异构化。图1-6MOR框架类型及其12环通道Figure1-6MORframeworktypeandits12-ringchannel.1.3.1.4FER典型材料：镁碱沸石，[Mg2Na2(H2O)18][Al6Si30O72]-FER。FER框架可以用以下各层来描述：边缘共享mor单元，它们通过氧桥相互连接，沿着[001]方向形成交替的6环和10环通道。这使得沿该轴的投影与MFI非常相似。但是，对于FER，直的8环通道沿[010]延伸，并与10环通道相交以形成二维通道网络(图1-7)。连接平行的10环通道的区域由小空腔([586682])限定，这些空腔只能通过8
青岛科技大学研究生学位论文9环小孔进入。具有FER骨架结构的材料可以与多种阳离子合成，因此可以用作催化剂以及过滤器和离子交换剂[38]。图1-7FER框架类型及其10环通道。Figure1-7FERframeworktypeandits10-ringchannel.1.3.1.5MWW典型材料：MCM-22，[H2.4Na3.1][Al0.4B5.1Si66.5O144]-MWW。MWW是一个分层的框架，其中每一层都可以看作是两个子层，这些子层由[435663]单元的六边形阵列组成，共有4个环面。这些子层是镜像的，并通过氧桥连接，形成双6环，形成更大的层每层包含一个隔离的二维10环通道网络。堆叠这些层，并通过单个氧桥连接，从而创建另一个二维10环通道网络。这导致了一个相当不寻常的信道系统，该系统由两个不相交，交替，独立的二维网络组成，一个在层内，另一个在层之间。后者还具有大型12环侧袋(图1-8)。通过中间层前体(MCM-22P)合成了MWW框架类型的第一种材料MCM-22，后来直接将其合成为MCM-49。这促使研究人员研究由MWW层组成的新材料。通过直接合成膨胀或无序形式或通过后合成处理，例如立柱，分层或以膨胀形式稳定化，现在已经实现了这些层的许多不同的空间布置[39]。图1-8MWW框架类型Figure1-8MWWframeworktype
【参考文献】：
期刊论文
[1]Hβ分子筛催化合成乙基蒽醌及产物的分离提纯[J]. 刘为清,贾丹丹,张兴刚,姜翠玉. 曲阜师范大学学报(自然科学版). 2017(04)
[2]酸功能化离子液体催化合成2-叔丁基蒽醌[J]. 郭亚楠,郭芳杰,陈平,王欣. 合成化学. 2017(11)
[3]蒽醌生产技术现状及发展[J]. 郝庆亮. 燃料与化工. 2017(02)
[4]蒽氧化合成蒽醌研究进展[J]. 王伟建,潘智勇,郑博,宗保宁. 石油炼制与化工. 2016(10)
[5]过氧化氢绿色合成工艺研究进展[J]. 管永川,李韡,张金利. 化工进展. 2012(08)
[6]Pd/Hβ-zeolite catalysts for catalytic combustion of toluene:Effect of SiO2/Al2O3 ratio[J]. Zekai Zhang1,Longya Xu2,Zhanlong Wang1,Yujuan Xu1,Yinfei Chen1 1.College of Chemical Engineering and Materials Science,Zhejiang University of Technology,Hangzhou 310014,Zhejiang,China;2.Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,Liaoning,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2010(04)
[7]蒽醌合成方法的研究进展[J]. 毕晨光,袁冰,李宗石,乔卫红,王燕,王桂茹. 化工中间体. 2006(03)
[8]苯酐法合成蒽醌固体酸催化剂的进展[J]. 康晓丽,欧阳福生. 精细化工中间体. 2005(04)
[9]蒽醌生产应用与市场分析[J]. 何燕. 化工中间体(市场快讯版). 2002(23)
[10]蒽醌[J]. 张志新. 化工技术经济. 1994(04)
硕士论文
[1]固体酸催化合成2-戊基蒽醌的研究[D]. 关盛文.吉林大学 2017
[2]Hβ分子筛催化乙苯和苯酐一步法合成2-乙基蒽醌的研究[D]. 张兴刚.中国石油大学（华东） 2013
[3]等级孔β分子筛的制备[D]. 邵碧波.浙江工业大学 2013
[4]微波辐射下金属离子改性Hβ分子筛催化合成蒽醌[D]. 宋光伟.中国石油大学 2011
[5]沸石分子筛催化苯酐法合成2-甲基蒽醌反应研究[D]. 刘玉芝.河北工业大学 2011
[6]沸石分子筛催化苯酐法合成蒽醌反应的研究[D]. 贾振.中国石油大学 2009
本文编号：3209199
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
SOD和LTA的框架类型Figure1-5SODandLTAframeworktypes
沸石分子筛催化合成蒽醌8图1-5SOD和LTA的框架类型Figure1-5SODandLTAframeworktypes1.3.1.3MOR典型材料：丝光沸石，[Na8(H2O)24][Al8Si40O96]-MOR。MOR的结构可以用沿[001]方向的边缘共享mor单元([54])的链描述(图1-6)。通过氧桥连接的这些链的交替镜像形成折叠层，其中包含垂直于[010]方向的圆形8环孔。交替的层，每一层都比相邻层移动1/2c，再次通过氧桥连接，完成了三维框架结构。这将在层之间创建交替的椭圆形8和12环形通道。虽然这导致了二维通道网络，但是连接12个大通道的8个环相互位移，从而抑制了通道之间的扩散。因此，MOR有效地具有一维信道系统。合成丝光沸石用于石油化工中烷烃和芳烃的酸催化异构化。图1-6MOR框架类型及其12环通道Figure1-6MORframeworktypeandits12-ringchannel.1.3.1.4FER典型材料：镁碱沸石，[Mg2Na2(H2O)18][Al6Si30O72]-FER。FER框架可以用以下各层来描述：边缘共享mor单元，它们通过氧桥相互连接，沿着[001]方向形成交替的6环和10环通道。这使得沿该轴的投影与MFI非常相似。但是，对于FER，直的8环通道沿[010]延伸，并与10环通道相交以形成二维通道网络(图1-7)。连接平行的10环通道的区域由小空腔([586682])限定，这些空腔只能通过8
青岛科技大学研究生学位论文9环小孔进入。具有FER骨架结构的材料可以与多种阳离子合成，因此可以用作催化剂以及过滤器和离子交换剂[38]。图1-7FER框架类型及其10环通道。Figure1-7FERframeworktypeandits10-ringchannel.1.3.1.5MWW典型材料：MCM-22，[H2.4Na3.1][Al0.4B5.1Si66.5O144]-MWW。MWW是一个分层的框架，其中每一层都可以看作是两个子层，这些子层由[435663]单元的六边形阵列组成，共有4个环面。这些子层是镜像的，并通过氧桥连接，形成双6环，形成更大的层每层包含一个隔离的二维10环通道网络。堆叠这些层，并通过单个氧桥连接，从而创建另一个二维10环通道网络。这导致了一个相当不寻常的信道系统，该系统由两个不相交，交替，独立的二维网络组成，一个在层内，另一个在层之间。后者还具有大型12环侧袋(图1-8)。通过中间层前体(MCM-22P)合成了MWW框架类型的第一种材料MCM-22，后来直接将其合成为MCM-49。这促使研究人员研究由MWW层组成的新材料。通过直接合成膨胀或无序形式或通过后合成处理，例如立柱，分层或以膨胀形式稳定化，现在已经实现了这些层的许多不同的空间布置[39]。图1-8MWW框架类型Figure1-8MWWframeworktype
【参考文献】：
期刊论文
[1]Hβ分子筛催化合成乙基蒽醌及产物的分离提纯[J]. 刘为清,贾丹丹,张兴刚,姜翠玉. 曲阜师范大学学报(自然科学版). 2017(04)
[2]酸功能化离子液体催化合成2-叔丁基蒽醌[J]. 郭亚楠,郭芳杰,陈平,王欣. 合成化学. 2017(11)
[3]蒽醌生产技术现状及发展[J]. 郝庆亮. 燃料与化工. 2017(02)
[4]蒽氧化合成蒽醌研究进展[J]. 王伟建,潘智勇,郑博,宗保宁. 石油炼制与化工. 2016(10)
[5]过氧化氢绿色合成工艺研究进展[J]. 管永川,李韡,张金利. 化工进展. 2012(08)
[6]Pd/Hβ-zeolite catalysts for catalytic combustion of toluene:Effect of SiO2/Al2O3 ratio[J]. Zekai Zhang1,Longya Xu2,Zhanlong Wang1,Yujuan Xu1,Yinfei Chen1 1.College of Chemical Engineering and Materials Science,Zhejiang University of Technology,Hangzhou 310014,Zhejiang,China;2.Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,Liaoning,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2010(04)
[7]蒽醌合成方法的研究进展[J]. 毕晨光,袁冰,李宗石,乔卫红,王燕,王桂茹. 化工中间体. 2006(03)
[8]苯酐法合成蒽醌固体酸催化剂的进展[J]. 康晓丽,欧阳福生. 精细化工中间体. 2005(04)
[9]蒽醌生产应用与市场分析[J]. 何燕. 化工中间体(市场快讯版). 2002(23)
[10]蒽醌[J]. 张志新. 化工技术经济. 1994(04)
硕士论文
[1]固体酸催化合成2-戊基蒽醌的研究[D]. 关盛文.吉林大学 2017
[2]Hβ分子筛催化乙苯和苯酐一步法合成2-乙基蒽醌的研究[D]. 张兴刚.中国石油大学（华东） 2013
[3]等级孔β分子筛的制备[D]. 邵碧波.浙江工业大学 2013
[4]微波辐射下金属离子改性Hβ分子筛催化合成蒽醌[D]. 宋光伟.中国石油大学 2011
[5]沸石分子筛催化苯酐法合成2-甲基蒽醌反应研究[D]. 刘玉芝.河北工业大学 2011
[6]沸石分子筛催化苯酐法合成蒽醌反应的研究[D]. 贾振.中国石油大学 2009
本文编号：3209199
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