新型结构PNP铬系乙烯齐聚催化剂的合成及性能研究
发布时间：2021-06-01 19:36
本文以系列具有不同核心烷基链长度的1.0G超支化大分子为配体骨架,依次与氯代二苯基膦和Cr Cl3（THF）3进行取代反应和络合反应,合成出系列具有不同核心烷基链长度的均相超支化PNP铬系催化剂,并采用傅里叶红外光谱（FT-IR）、紫外光谱（UV）、核磁氢谱（1H-NMR）、核磁磷谱(31P-NMR)和质谱（ESI-MS）等测试方法对超支化PNP配体及其铬系催化剂的结构进行了表征;在合成与表征的基础上,对超支化PNP铬系催化剂催化乙烯齐聚性能进行研究,详细考察了溶剂种类、助催化剂种类、反应温度、Al/Cr摩尔比、反应压力以及催化剂用量对其催化乙烯齐聚性能的影响;此外,还探究了超支化PNP铬系催化剂核心处烷基链长度对催化性能的影响。结果表明,当以R6-C2-P-Cr为主催化剂、甲苯为溶剂、甲基铝氧烷（MAO）为助催化剂,在反应温度为35℃、乙烯压力为0.5MPa、催化剂用量为2μmol、Al/Cr摩尔比为500、反应时间为30min时,催化活性最高,为1.9...
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
系列超支化水杨醛亚胺铁配合物2017年，Li[18]等人基于Zhang等人的研究结果，通过改变超支化大分子核
第一章文献综述4图1-3系列超支化水杨醛亚胺铁配合物2017年，Li[18]等人基于Zhang等人的研究结果，通过改变超支化大分子核心处烷基链的长度合成了系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物，结构如图1-4所示。研究显示，催化活性会受到骨架结构核心处烷基链长度的影响，随着骨架核心处烷基链长度的增加，催化活性会逐渐变低。同时，在最优反应条件下，配合物表现出良好的催化活性，最高可达到8.179×104g/(molFe·h)。图1-4系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物该课题组[19]在上述研究的基础上，将树枝状大分子代替超支化大分子作为骨架结构，通过与水杨醛的席夫碱反应和与四水氯化亚铁的络合反应，合成了一系列树枝状水杨醛铁配合物，结构如图1-5所示。研究显示，这些配合物作为催化剂催化乙烯齐聚时，对C8以上的产物具有较好的选择性，当溶剂为甲苯，助催为MAO时，催化活性可达6.79×104g/(molFe·h)，C8-C18的选择性最高可达37.4%。图1-5系列树枝状水杨醛铁配合物
第一章文献综述4图1-3系列超支化水杨醛亚胺铁配合物2017年，Li[18]等人基于Zhang等人的研究结果，通过改变超支化大分子核心处烷基链的长度合成了系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物，结构如图1-4所示。研究显示，催化活性会受到骨架结构核心处烷基链长度的影响，随着骨架核心处烷基链长度的增加，催化活性会逐渐变低。同时，在最优反应条件下，配合物表现出良好的催化活性，最高可达到8.179×104g/(molFe·h)。图1-4系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物该课题组[19]在上述研究的基础上，将树枝状大分子代替超支化大分子作为骨架结构，通过与水杨醛的席夫碱反应和与四水氯化亚铁的络合反应，合成了一系列树枝状水杨醛铁配合物，结构如图1-5所示。研究显示，这些配合物作为催化剂催化乙烯齐聚时，对C8以上的产物具有较好的选择性，当溶剂为甲苯，助催为MAO时，催化活性可达6.79×104g/(molFe·h)，C8-C18的选择性最高可达37.4%。图1-5系列树枝状水杨醛铁配合物
【参考文献】：
期刊论文
[1]超支化铬系催化剂的合成及乙烯齐聚性能研究[J]. 王俊,李昱颖,张娜,陈丽铎. 分子催化. 2019(05)
[2]我国聚α-烯烃基础油发展路线研究[J]. 陈琳,由爱农. 当代石油石化. 2019(08)
[3]超支化双吡啶亚胺铬催化剂的合成及催化乙烯齐聚性能[J]. 王俊,刘锦义,陈丽铎,兰天宇,王力搏. 应用化学. 2019(07)
[4]醚类给电子体对Cr/PNP乙烯选择性齐聚体系催化反应性能的影响[J]. 孙任,刘霖,程瑞华,刘振,刘柏平. 分子催化. 2019(02)
[5]MOFs作为催化剂在乙烯选择性齐聚中的应用进展[J]. 山东明,韩阳,户艳平,盛东海,刘香云,张瑛. 石油化工. 2019(02)
[6]超支化PNP铬系催化剂的合成及对乙烯齐聚的催化性能[J]. 张娜,商益腾,李翠勤,施伟光,王俊. 高分子材料科学与工程. 2018(08)
[7]不同方法合成金属有机骨架材料MOF-5的比较研究[J]. 王泽浩,郑青榕,朱子文,唐政. 山东工业技术. 2018(06)
[8]乙烯齐聚制线性α-烯烃的应用和研究现状[J]. 王如文,赵丹平,郑来昌,杨克,胡正厚. 甘肃科技. 2017(22)
[9]新型均相铬系催化剂的制备与催化乙烯齐聚[J]. 李平,米普科,顾瑾璟,许胜. 高等学校化学学报. 2017(11)
[10]N-四氢糠基PNP配体/铬催化体系及其乙烯选择性齐聚性能[J]. 刘睿,钟向宏,刘振宇,梁胜彪,朱红平. 有机化学. 2017(09)
博士论文
[1]超支化金属催化剂的合成及催化乙烯齐聚性能研究[D]. 张娜.东北石油大学 2018
本文编号：3210023
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：64 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
系列超支化水杨醛亚胺铁配合物2017年，Li[18]等人基于Zhang等人的研究结果，通过改变超支化大分子核
第一章文献综述4图1-3系列超支化水杨醛亚胺铁配合物2017年，Li[18]等人基于Zhang等人的研究结果，通过改变超支化大分子核心处烷基链的长度合成了系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物，结构如图1-4所示。研究显示，催化活性会受到骨架结构核心处烷基链长度的影响，随着骨架核心处烷基链长度的增加，催化活性会逐渐变低。同时，在最优反应条件下，配合物表现出良好的催化活性，最高可达到8.179×104g/(molFe·h)。图1-4系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物该课题组[19]在上述研究的基础上，将树枝状大分子代替超支化大分子作为骨架结构，通过与水杨醛的席夫碱反应和与四水氯化亚铁的络合反应，合成了一系列树枝状水杨醛铁配合物，结构如图1-5所示。研究显示，这些配合物作为催化剂催化乙烯齐聚时，对C8以上的产物具有较好的选择性，当溶剂为甲苯，助催为MAO时，催化活性可达6.79×104g/(molFe·h)，C8-C18的选择性最高可达37.4%。图1-5系列树枝状水杨醛铁配合物
第一章文献综述4图1-3系列超支化水杨醛亚胺铁配合物2017年，Li[18]等人基于Zhang等人的研究结果，通过改变超支化大分子核心处烷基链的长度合成了系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物，结构如图1-4所示。研究显示，催化活性会受到骨架结构核心处烷基链长度的影响，随着骨架核心处烷基链长度的增加，催化活性会逐渐变低。同时，在最优反应条件下，配合物表现出良好的催化活性，最高可达到8.179×104g/(molFe·h)。图1-4系列超支化水杨醛亚胺双齿铁配合物该课题组[19]在上述研究的基础上，将树枝状大分子代替超支化大分子作为骨架结构，通过与水杨醛的席夫碱反应和与四水氯化亚铁的络合反应，合成了一系列树枝状水杨醛铁配合物，结构如图1-5所示。研究显示，这些配合物作为催化剂催化乙烯齐聚时，对C8以上的产物具有较好的选择性，当溶剂为甲苯，助催为MAO时，催化活性可达6.79×104g/(molFe·h)，C8-C18的选择性最高可达37.4%。图1-5系列树枝状水杨醛铁配合物
【参考文献】：
期刊论文
[1]超支化铬系催化剂的合成及乙烯齐聚性能研究[J]. 王俊,李昱颖,张娜,陈丽铎. 分子催化. 2019(05)
[2]我国聚α-烯烃基础油发展路线研究[J]. 陈琳,由爱农. 当代石油石化. 2019(08)
[3]超支化双吡啶亚胺铬催化剂的合成及催化乙烯齐聚性能[J]. 王俊,刘锦义,陈丽铎,兰天宇,王力搏. 应用化学. 2019(07)
[4]醚类给电子体对Cr/PNP乙烯选择性齐聚体系催化反应性能的影响[J]. 孙任,刘霖,程瑞华,刘振,刘柏平. 分子催化. 2019(02)
[5]MOFs作为催化剂在乙烯选择性齐聚中的应用进展[J]. 山东明,韩阳,户艳平,盛东海,刘香云,张瑛. 石油化工. 2019(02)
[6]超支化PNP铬系催化剂的合成及对乙烯齐聚的催化性能[J]. 张娜,商益腾,李翠勤,施伟光,王俊. 高分子材料科学与工程. 2018(08)
[7]不同方法合成金属有机骨架材料MOF-5的比较研究[J]. 王泽浩,郑青榕,朱子文,唐政. 山东工业技术. 2018(06)
[8]乙烯齐聚制线性α-烯烃的应用和研究现状[J]. 王如文,赵丹平,郑来昌,杨克,胡正厚. 甘肃科技. 2017(22)
[9]新型均相铬系催化剂的制备与催化乙烯齐聚[J]. 李平,米普科,顾瑾璟,许胜. 高等学校化学学报. 2017(11)
[10]N-四氢糠基PNP配体/铬催化体系及其乙烯选择性齐聚性能[J]. 刘睿,钟向宏,刘振宇,梁胜彪,朱红平. 有机化学. 2017(09)
博士论文
[1]超支化金属催化剂的合成及催化乙烯齐聚性能研究[D]. 张娜.东北石油大学 2018
本文编号：3210023
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3210023.html
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