Cu（Ⅰ）改性SBA-15的制备及其吸附脱硫性能研究

发布时间：2021-06-22 16:35

　　燃料油中硫化物燃烧生成的SOx是导致环境污染的原因之一,我国于2017年1月全国供应国V标准的车用汽油和柴油,要求硫含量<10ppm。传统加氢脱硫技术（HDS）操作条件苛刻,吸附脱硫技术具有操作条件温和、成本低和选择性高等优点,是脱硫研究的热点之一。据文献报道,π络合吸附机理中Cu⁺具有较高的活性,目前Cu⁺改性的吸附剂大多是在惰性气氛中将Cu²⁺高温自还原成Cu⁺,Cu⁺含量相对较低。本文主要以SBA-15为载体,在相对低的还原温度下制备了 Cu⁺改性的吸附剂,并考察其吸附噻吩（TP）、苯并噻吩（BT）和二苯并噻吩（DBT）的性能,主要包括以下内容。采用两步水热晶化法合成Cu（Ⅱ）/SBA-15,再以稀水合肼溶液为还原剂,将SBA-15上的Cu²⁺还原成Cu⁺,制备出Cu（Ⅰ）/SBA-15吸附剂。考察了还原温度分别为20、30、40和50℃对Cu（Ⅰ）/SBA-15（X）（X表示还原温度）性能的影响,并... 

【文章来源】：扬州大学江苏省

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
    1.1 燃料油脱硫的背景及意义
    1.2 燃料油中硫化物的主要成分
    1.3 燃料油的主要脱硫技术
        1.3.1 氧化脱硫
        1.3.2 萃取脱硫
        1.3.3 生物脱硫
        1.3.4 吸附脱硫
    1.4 吸附脱硫机理
        1.4.1 物理吸附
        1.4.2 化学吸附
        1.4.3 π-络合吸附
    1.5 吸附剂的分类
        1.5.1 活性炭
        1.5.2 金属氧化物
        1.5.3 金属有机骨架材料(MOFs)
        1.5.4 分子筛
    1.6 Cu~+改性吸附剂在国内外的研究进展
    1.7 本文研究的主要内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药品与仪器
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验所用仪器及设备
    2.2 吸附剂的制备
        2.2.1 纯硅SBA-15介孔分子筛的合成
        2.2.2 Cu(Ⅱ)/SBA-15的合成
        2.2.3 CuCl_2/SBA-15的制备
        2.2.4 Ce/Cu/SBA-15的制备
    2.3 表征手段
        2.3.1 X射线衍射(XRD)
        2.3.2 透射电镜(TEM)
        2.3.3 N2吸附-脱附测试(BET)
        2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.5 等离子电感耦合分析(ICP)
        2.3.6 H_2-TPR
    2.4 实验内容及分析方法
    2.5 吸附等温线测定及吸附等温线模型
        2.5.1 吸附等温线测定
        2.5.2 吸附等温线模型
第三章 Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附剂的制备及吸附脱硫性能
    3.1 吸附剂的制备
        3.1.1 Cu(Ⅱ)/SBA-15
        3.1.2 Cu(Ⅰ)/SBA-15的制备
    3.2 吸附剂脱硫性能影响因素的考察
        3.2.1 不同Cu/Si比的吸附剂对TP的吸附性能
        3.2.2 不同pH值制备的吸附剂对TP的吸附性能
        3.2.3 吸附剂用量对TP的吸附性能
    3.3 样品的表征与物性分析
        3.3.1 XRD
        3.3.2 N_2吸附-脱附测试
        3.3.3 TEM
        3.3.4 XPS
        3.3.5 Uv-vis
        3.3.6 H_2-TPR
    3.4 Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附脱硫性能评价
        3.5.1 吸附平衡等温线
    3.5 吸附剂的再生
    3.6 本章小结
第四章 CuCl/SBA-15吸附剂的制备及吸附脱硫性能
    4.1 CuCl/SBA-15吸附剂的制备
    4.2 样品的表征与物性分析
        4.2.1 样品的结构特性分析
        4.2.2 TEM
        4.2.3 XPS
    4.3 CuCl/SBA-15吸附脱硫性能评价
        4.3.1 CuCl/SBA-15对不同硫化物的吸附性能
        4.3.2 吸附平衡等温线
    4.4 吸附剂的再生
    4.5 本章小结
第五章 Ce/Cu/SBA-15吸附剂的制备及吸附脱硫性能
    5.1 吸附剂的制备
        5.1.1 Ce/Cu/SBA-15分子筛的制备
        5.1.2 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附剂的制备
    5.2 吸附剂脱硫性能影响因素的考察
        5.2.1 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15制备方法
        5.2.2 Ce/Cu比
    5.3 样品的表征与物性分析
        5.3.1 样品的结构特性分析
        5.3.2 TEM
        5.3.3 XPS
    5.4 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附脱硫性能评价
        5.4.1 不同还原温度下制备的吸附剂对DBT的吸附性能
        5.4.2 吸附平衡等温线
        5.4.3 竞争吸附
    5.5 吸附剂的再生
    5.6 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
攻读硕士期间的成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]活性炭纤维吸附石化废水中苯酚的吸附平衡及动力学[J]. 孔黎明,张婷,王佩德,周祥,贾哲华.  化工学报. 2015(12)
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[3]Cu（I）-Ce（IV）-Y吸附剂的制备及其脱硫性能研究[J]. 宋华,高慧杰,宋华林,崔雪涵,万霞,苑丹丹.  燃料化学学报. 2014(12)
[4]金属改性分子筛吸附脱硫研究新进展[J]. 纪桂杰,沈健,杨丽娜,张耀兵,付宁宁,刘鹏,唐磊.  应用化工. 2014(11)
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[7]改性Y型分子筛对FCC汽油脱硫性能的研究[J]. 董世伟,秦玉才,阮艳军,王源,于文广,张磊,范跃超,宋丽娟.  燃料化学学报. 2013(03)
[8]FCC催化汽油吸附脱硫技术的研究进展[J]. 郝浩升,李若岩,顾斌斌,李吉春.  应用化工. 2013(01)
[9]原位水热合成Ce（Ⅳ）-X分子筛及对噻吩的吸附性能[J]. 孙霞,王学松,李健生.  燃料化学学报. 2012(12)
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博士论文
[1]NiCeY改性沸石的制备及对燃料油中二苯并噻吩的吸附研究[D]. 王娟.哈尔滨工业大学 2009

硕士论文
[1]银、铈双金属离子改性Y分子筛及其吸附脱硫性能研究[D]. 崔雪涵.东北石油大学 2014



本文编号：3243173