中空碳基金属复合催化剂的制备及性能研究

发布时间：2021-07-08 10:50

　　氢气具有高能量密度、清洁和资源广泛的优点,是一种理想的能源载体。目前,在各种制氢方法中,电解水析氢（HER）和氨硼烷水解制氢是可持续、高效和零碳排放的方法。迄今为止,Pt基材料被公认为HER最高效的电催化剂。但由于储存量少,价格昂贵,限制了其广泛的商业应用。另外,由于氨硼烷具有储氢密度高（19.6 wt%）、安全无毒和在常温下稳定等优点,是最有前途的化学储氢材料之一。在催化剂催化作用下,1摩尔（mol）氨硼烷可以产生3 mol氢气。因此,开发高效、廉价的HER和氨硼烷水解制氢催化剂对于发展可持续能源具有重要意义。中空碳材料具有高比表面积、良好机械性能和导电性等优点,金属和中空碳材料复合材料的可控构筑是提高催化剂活性和稳定性的有效途径。基于以上思路,本论文设计制备了金属和中空碳材料复合催化剂用于HER和氨硼烷水解制氢,并探究其催化活性和反应机理。本论文为开发廉价、高效的碳基金属复合催化剂提供了新的路径,主要内容如下:（1）以改性SiO₂微球为硬模板,通过水热、高温焙烧和腐蚀的方法制备空心碳球封装Ru颗粒（HCRNs）和空心碳球封装Ru层（HCRLs）。在1.0 M ... 

【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校

【文章页数】：86 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

不同金属的电解水析氢活性的火山曲线

成 Pt SASs/AG 的流程示意图；（b）在酸性溶液中 Pt SASs/氢极化曲线；（c）Pt SASs/AG 和 Pt/C 的塔菲尔斜率金属基催化剂在电解水析氢中的应用金属和过渡金属合金化或者与碳材料复合可以有效金属仍是主要成分。大量的研究表明，电解水反应发附位点，并且可以生成 M–H 键。根据 Brewer-Engel优先和氢原子形成化学吸附键[19,20]。Co、Ni、Fe 和多未配对的 d 电子和空余的 d 轨道[21]。所以过渡金大的研究价值。贵金属基催化剂蒂尔原理，催化剂的效率取决于反应中间体在电极R 催化活性而言，催化行为遵循火山型关系，其中氢Pt 催化剂（ΔGH*接近零）。因此，其他金属和 Ni（与

1 绪论存量较丰富的金属相比，有较小的 ΔGH*）形成合金如 NiCo、NiMo、NiCu 以及三元合金 NiMoZn 是一种提高 HER 催化活性的有效方法。另外，如果两种过渡金属结合形成合金，由于协同效应提高催化活性[20-24]。Sun 等使用不同成分的溶质液晶为模板，采用化学沉积法制备介孔的 NiCo 合金[20]。研究结果表明 Ni58Co4的催化活性最高，电流密度为 10 mAcm–2时的过电位是 52 mV，Tafel 斜率是 6mV dec 1。Ni58Co42催化剂催化活性提高源于 Ni 和 Co 之间的协同作用以及催化活性位点的增加。虽然过渡金属合金化或者形成特定纳米结构可以显著提高催化剂催化活性但是存在结构不理想和循环稳定性差等问题[25-27]。因此，进一步提高过渡金属合金催化剂的催化活性是亟待解决的问题。（2）非贵金属磷化物

【参考文献】：
博士论文
[1]炭基复合催化材料的设计及其在电解水析氢反应中的应用[D]. 王静.浙江大学 2017



本文编号：3271423