新型染料敏化水分解器件中光阴极材料制备
发布时间：2021-07-20 07:54
环境与能源问题是当今世界面临的两大重点科学难题,绝大多数环境问题是由于传统化石能源的使用而产生的,因此优化现有能源结构及开发利用新能源是解决这两大突出问题的先决条件。氢气作为清洁能源有望避免因化石燃料的使用而引起的污染问题,而绝大部分氢气来自工业上天然气的蒸汽-甲烷重整反应,少部分来自于水的电解,耗能巨大,不能满足现代社会对能源利用的要求。因此,寻找合适的水分解制氢驱动力成为该领域的重点研究方向,取法于自然界的光合作用,利用光敏剂受光激发所产生的电子还原质子后产氢将成为大规模利用太阳能驱动制氢的重要技术手段,故寻找合适的光敏剂并组成可利用的光电器件将成为今后光电驱动水分解产氢的重点工作。鉴于现有的光电驱动水分解阴极器件中存在的一些问题,本文利用了一种新型的材料铁酸镧（LaFeO3）并将其用于染料敏化水分解光阴极器件的制备中,该材料带隙窄,可吸收利用可见光;且该材料开路电压大,有助于实现水的全分解反应的光电化学电池的构建;能带位置合适可驱动质子还原反应并且可以受染料分子敏化形成分子光电器件,因此本文对该材料进行重点研究。首先优化材料制备工艺,通过喷雾热解的方式制备出...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：60 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
自然界中光反应体系中的Z-Scheme体系Fig.1.1Lightreactionsofphotosynthesis(Z-Scheme)
新型染料敏化水分解器件中光阴极材料制备-2-在合成酶的驱动下驱动ADP和Pi合成ATP；而另一面P700捕光中心受光激发产生电子经过系列电子转移过程到达类囊体基质侧，在还原酶的作用下生成还原态氢NADPH，即在光反应的PSⅠ和PSⅡ体系中，电子存在着类似于“Z”的转移途径，如图1.1所示，也称作Z-Scheme体系[8]。在暗反应过程中，利用光反应体系PSⅠ和PSⅡ所提供的ATP及NADPH进行二氧化碳的还原，从而产生生物体所需的糖类化合物。图1.1自然界中光反应体系中的Z-Scheme体系Fig.1.1Lightreactionsofphotosynthesis(Z-Scheme)1.3人工光合作用自然界中光合作用光反应体系在功能上可划分为捕光中心、电荷传递转移、催化反应三个部分，取法于自然，人工光合作用即人为地构建起光合作用体系，在该体系中存在着与自然界中的光合作用同样的光捕获、电荷传递转移、催化化学反应三个部分[9-15]。图1.2人工光合作用系统a）一步反应途径b）Z-Schme体系Fig1.2Artificialphotosynthesisa)singlet-steptranferb)Z-Schemetranfer
大连理工大学硕士学位论文-7-1.5.1光电阴极体系构建（1）可见光吸收半导体光阴极体系构建2017年JaneJ.Leung[53]等将p型硅电极作为光敏剂，为避免其与溶液接触而形成氧化物，在其上覆盖了二氧化钛（TiO2）作为保护层，并将Dubois催化剂NiP及钴系催化剂CoP3在二氧化钛表面分别进行了负载，并通过红外吸收光谱对催化剂的吸收谱带及其在二氧化钛（TiO2）吸附后形成的超分子体系的吸收谱带进行了对比，表明了催化剂在二氧化钛表面成功地吸附；图1.4可见光吸收半导体p型硅驱动的光电催化质子还原产氢Fig.1.4Visible-light-absorbing-semiconductor-drivenphotocathodeforphotoelectrochemicalcatalyticprotonreductionreactionbyNiP@p-SiandCoP3@p-Si在光阴极电流体系的测试中，将质子还原催化剂贵金属铂（Pt）负载在基底表面作为对比，并对产氢量及法拉第效率进行了检测。实验结果表明，在负载了两种质子还原催化剂的条件下，该光阴极在0.1mol/L的CH3COONa溶液中产生了340μAcm-2的光电流密度（appliedbias=0VvsRHE），这是由于该体系将光敏剂和催化剂进行了分离，有效地降低了因电子和空穴而引起的复合而引起的效率的降低，且负载了NiP的催化剂的光阴极性能优于负载了CoP的催化剂的性能，但在一定的时间后光电流密度都有所降低。并且在测试的过程中观察到，在电子转移的过程中存在着二氧化钛（TiO2）导带的充电过程，但随着应用电压的升高，二氧化钛（TiO2）层储存的电子会释放出来进行质子还原催化剂的还原，进行对溶液中的质子进行还原。2013年，AlexandraKrawicz等[55]通过紫外光诱发的乙烯基单体进行接枝共聚，有效地将聚乙烯吡啶负载在直接带隙半导体材料磷化镓GaP上，合成的高分子侧链中的吡啶基团作为功能化基团，有效地替换掉钴系催
本文编号：3292438
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：60 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
自然界中光反应体系中的Z-Scheme体系Fig.1.1Lightreactionsofphotosynthesis(Z-Scheme)
新型染料敏化水分解器件中光阴极材料制备-2-在合成酶的驱动下驱动ADP和Pi合成ATP；而另一面P700捕光中心受光激发产生电子经过系列电子转移过程到达类囊体基质侧，在还原酶的作用下生成还原态氢NADPH，即在光反应的PSⅠ和PSⅡ体系中，电子存在着类似于“Z”的转移途径，如图1.1所示，也称作Z-Scheme体系[8]。在暗反应过程中，利用光反应体系PSⅠ和PSⅡ所提供的ATP及NADPH进行二氧化碳的还原，从而产生生物体所需的糖类化合物。图1.1自然界中光反应体系中的Z-Scheme体系Fig.1.1Lightreactionsofphotosynthesis(Z-Scheme)1.3人工光合作用自然界中光合作用光反应体系在功能上可划分为捕光中心、电荷传递转移、催化反应三个部分，取法于自然，人工光合作用即人为地构建起光合作用体系，在该体系中存在着与自然界中的光合作用同样的光捕获、电荷传递转移、催化化学反应三个部分[9-15]。图1.2人工光合作用系统a）一步反应途径b）Z-Schme体系Fig1.2Artificialphotosynthesisa)singlet-steptranferb)Z-Schemetranfer
大连理工大学硕士学位论文-7-1.5.1光电阴极体系构建（1）可见光吸收半导体光阴极体系构建2017年JaneJ.Leung[53]等将p型硅电极作为光敏剂，为避免其与溶液接触而形成氧化物，在其上覆盖了二氧化钛（TiO2）作为保护层，并将Dubois催化剂NiP及钴系催化剂CoP3在二氧化钛表面分别进行了负载，并通过红外吸收光谱对催化剂的吸收谱带及其在二氧化钛（TiO2）吸附后形成的超分子体系的吸收谱带进行了对比，表明了催化剂在二氧化钛表面成功地吸附；图1.4可见光吸收半导体p型硅驱动的光电催化质子还原产氢Fig.1.4Visible-light-absorbing-semiconductor-drivenphotocathodeforphotoelectrochemicalcatalyticprotonreductionreactionbyNiP@p-SiandCoP3@p-Si在光阴极电流体系的测试中，将质子还原催化剂贵金属铂（Pt）负载在基底表面作为对比，并对产氢量及法拉第效率进行了检测。实验结果表明，在负载了两种质子还原催化剂的条件下，该光阴极在0.1mol/L的CH3COONa溶液中产生了340μAcm-2的光电流密度（appliedbias=0VvsRHE），这是由于该体系将光敏剂和催化剂进行了分离，有效地降低了因电子和空穴而引起的复合而引起的效率的降低，且负载了NiP的催化剂的光阴极性能优于负载了CoP的催化剂的性能，但在一定的时间后光电流密度都有所降低。并且在测试的过程中观察到，在电子转移的过程中存在着二氧化钛（TiO2）导带的充电过程，但随着应用电压的升高，二氧化钛（TiO2）层储存的电子会释放出来进行质子还原催化剂的还原，进行对溶液中的质子进行还原。2013年，AlexandraKrawicz等[55]通过紫外光诱发的乙烯基单体进行接枝共聚，有效地将聚乙烯吡啶负载在直接带隙半导体材料磷化镓GaP上，合成的高分子侧链中的吡啶基团作为功能化基团，有效地替换掉钴系催
本文编号：3292438
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