酸性离子液体/Zr-MOFs复合材料的制备及其在模拟汽油中的脱硫应用

发布时间：2021-07-22 15:26

　　汽油中的硫化物对汽车尾气净化器中的贵金属催化剂有严重毒害作用,而且燃烧生成SOx是大气污染、酸雨及光化学烟雾等的主要来源,并且会严重地危害人类的健康。因此,汽油脱硫成为人们亟需解决的一个问题。氧化脱硫相比于其他脱硫技术,具有脱硫率高、反应条件温和、不需要氢气、不影响汽油辛烷值等独特的优点而成为了近年来燃料油深度脱硫的研究重点。作为新一代的非水溶剂,离子液体具有强溶解能力、良好的热化学稳定性,并且其物理性质可以通过目的性选择阳离子和阴离子以及它们的结合方式进行调整,这是应用于汽油高效提取硫化物的一项巨大优势。本课题基于酸性离子液体在汽油脱硫方面的显著成效,结合MOFs多孔材料具有比表面积大、低密度、能为多种客体分子充当载体等特点,将酸性离子液体引入MOFs,形成离子液体/MOFs复合材料,减少离子液体的用量并通过主客体相互作用调整离子液体的属性。在氧化脱硫的基础上,构建一种以离子液体/MOFs复合材料作为催化剂,乙腈作为萃取剂,过氧化氢作为氧化剂的催化氧化-萃取耦合脱硫体系,以期实现较高的脱硫率和催化剂易于循环使用的目的。（1）首先通过水热法合成载体材料MOF-808,将酸性离子液体[P... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

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WK-2D型微库仑仪工作原理图

华南理工大学硕士学位论文26表3-1合成复合材料需要的ILs和MOF-808的用量Table3-1ILsandMOF-808dosagesrequiredforsyntheticcomposites样品ILs（g）MOF-808（g）5wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.00750.150010wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.01500.150015wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.02250.150020wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.03000.15003.3复合催化剂X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的表征3.3.1N2吸附脱附图3-1MOF-808和X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的N2吸附-脱附等温线Figure3-1N2adsorption-desorptionisothermsofMOF-808andX%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808图3-1是载体MOF-808和系列复合材料X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的吸附脱附等温线。从图中可以明显看出，MOF-808和系列复合材料的吸附脱附等温线具有相似的形状，在相对压力为0-0.1范围时，材料对氮气的吸附量随相对压力的压力增加而快速增加，在相对压力为0.2-0.8时，增速缓慢，在相对压力从0.8增加到1时，吸附量急剧增加，这是典型的Ⅱ型吸附等温线。另外，这些材料的吸附脱附等温线中都出现回滞环，说明存在介孔结构。表3-2是MOF-808和X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的比表

第三章X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808脱硫性能研究27面积和孔体积的相关数据。可以发现，随着离子液体负载量的增加，比表面积和孔容数据均有所降低，说明在浸渍的过程中，有活性组分离子液体进入了载体MOF-808的部分孔道。表3-2复合材料的比表面积和孔体积数据Table3-2Specificsurfaceareaandporevolumeofcompositematerials样品名称比表面积(m2/g)孔体积(m3/g)MOF-808677.71620.84295wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808652.82410.729910wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808629.07260.674115wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808571.98110.590820wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808548.71190.53433.3.2FT-IR表征为了确认酸性离子液体在功能化MOF-808上的成功固定，使用了FT-IR表征。图3-2中对比了ILs和系列复合催化剂X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的FT-IR光谱图。图3-2ILs和系列复合催化剂X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的FT-IR光谱Figure3-2FT-IRspectrumofILsandaseriesofcompositecatalystsX%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808

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本文编号：3297405