钌基催化剂上1,2,6-己三醇催化氢解制1,6-己二醇与1,2-戊二醇的研究

发布时间：2021-07-25 12:23

　　生物质储量丰富,同时也是自然界中唯一可再生的有机碳源。生物质及其衍生物具有特定的结构单元同时内部含有大量含氧官能团,如何利用生物质自身已具有的结构单元,制备更高附加值的含氧化学品具有重要的研究价值。1,2,6-己三醇是生物质基平台化合物5-羟甲基糠醛（5-HMF）的重要衍生物之一,而5-HMF主要来源于农林废弃物如甘蔗渣、玉米芯等,其工业化生产已经逐渐成熟。我国作为农业生产大国进而可以为1,2,6-己三醇以后的规模化生产提供可靠的原料支撑,发展1,2,6-己三醇的下游产品对于充分利用生物质基的5-HMF具有重要的研究意义。在众多二醇类化学品中1,6-己二醇和1,2-戊二醇极具吸引力,它们被广泛用于生产医药、农药和聚氨酯等。利用生物质基衍生物1,2,6-己三醇制备1,6-己二醇和1,2-戊二醇具有重要的科学研究价值,在当前的研究中以1,2,6-己三醇为模型,可以更好的理解多元醇选择性脱羟基和碳碳键断裂的行为。1,2,6-己三醇与1,6-己二醇和1,2-戊二醇具有相同或相近的C原子和O原子数,而且C/O和C/H比例接近。本论文充分利用1,2,6-己三醇自身已有的结构和组成,通过催化氢解技术... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：74 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 研究背景及意义
    1.2 5-羟甲基糠醛概述
    1.3 1,2,6-己三醇概述
    1.4 1,6-己二醇概述
        1.4.1 1,6-己二醇的性质及应用
        1.4.2 1,6-己二醇的合成方法
    1.5 1,2-戊二醇概述
        1.5.1 1,2-戊二醇的性质及应用
        1.5.2 1,2-戊二醇的的合成方法
    1.6 Ru基催化剂在多元醇氢解研究中的应用
    1.7 论文的思路及研究意义
2 实验部分
    2.1 实验试剂与仪器
    2.2 实验仪器
    2.3 催化剂的制备
        2.3.1 Ru基催化剂的制备
        2.3.2 Cu/Al_2O_3催化剂的制备
        2.3.3 金属改性HZSM-5分子筛的制备
    2.4 材料表征仪器参数
        2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.4.2 氢气程序升温还原(H_2-TPR)
        2.4.3 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)
        2.4.4 扫描电子显微镜(SEM/EDS)
        2.4.5 透射电子显微镜(TEM)
    2.5 催化剂活性评价以及反应条件
        2.5.1 1,2,6-己三醇选择性催化氢解制备1,6-己二醇
        2.5.2 1,2,6-己三醇选择性催化氢解制备1,2-戊二醇
    2.6 产物分析方法
        2.6.1 1,2,6-己三醇选择性催化氢解制备1,6-己二醇
        2.6.2 1,2,6-己三醇选择性催化氢解制备1,2-戊二醇
3. 1,2,6-己三醇选择性催化氢解制1,6-己二醇
    3.1 前言
    3.2 实验结果与讨论
        3.2.1 Ru/ZrO_2催化氢解1,2,6-己三醇
        3.2.2 Ru/ZrO_2~+不同固体酸催化氢解1,2,6-己三醇
        3.2.3 不同催化剂催化氢解1,2,6-己三醇
        3.2.4 Ru含量对1,2,6-己三醇氢解反应的影响
        3.2.5 煅烧温度对1,2,6-己三醇氢解反应的影响
        3.2.6 反应温度对1,2,6-己三醇氢解的影响
        3.2.7 反应时间对1,2,6-己三醇氢解的影响
        3.2.8 反应压力对1,2,6-己三醇氢解的影响
        3.2.9 相同反应体系下直链醇的氢解
    3.3 Ru/ZrO_2催化1,2,6-己三醇氢解反应历程探究
        3.3.1 产物稳定性分析
        3.3.2 Ru/ZrO_2催化1,2,6-己三醇氢解反应路径推测
        3.3.3 1,2,6-己三醇催化氢解制1,6-己二醇机理推测
    3.4 小结
4. 1,2,6-己三醇催化氢解制1,2-戊二醇
    4.1 前言
    4.2 实验结果与讨论
        4.2.1 不同Ru基催化剂催化氢解1,2,6-己三醇
        4.2.2 不同金属改性ZSM-5催化氢解1,2,6-己三醇
        4.2.3 反应时间对1,2,6-己三醇氢解的影响
        4.2.4 反应温度对1,2,6-己三醇氢解的影响
        4.2.5 反应压力对1,2,6-己三醇氢解的影响
    4.3 催化氢解1,2,6-己三醇C-C键断裂反应历程探究
        4.3.1 产物的稳定性分析
        4.3.2 产物的生成路径推测
    4.4 小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Cu/γ-Al2O3的制备及其对纯甘油常压氢解制备1,2-丙二醇的催化性能[J]. 安华良,范立攀,耿艳楼,赵新强,王延吉.  石油学报(石油加工). 2015(03)
[2]己二酸二甲酯加氢合成1,6-己二醇铜基催化剂的制备工艺研究[J]. 雒廷亮,尚开龙,孔海平,徐丽,程亮,刘国际.  郑州大学学报(工学版). 2014(02)
[3]改性HZSM-5催化乙醇脱水制乙烯的研究[J]. 沈德建,刘宗章,张敏华.  分子催化. 2012(03)
[4]1,6-己二醇制备的研究[J]. 荆宏健,王俊伟,杨丰科,梁吉虎.  应用化工. 2011(07)
[5]丙环唑中间体1,2-戊二醇的合成进展[J]. 罗岩,徐保明,汤国亮,陈坤.  农药. 2010(03)
[6]Ru/C催化氢解山梨醇制备C2C3多元醇[J]. 张虹,刘宗章,张敏华.  化学工业与工程. 2008(02)
[7]1,2-戊二醇的合成[J]. 丁小兵.  安徽化工. 2002(05)
[8]用乙酐合成法制备邻二醇[J]. 侯薇,刘继华.  天津化工. 1996(03)
[9]合成环氧化合物的新途径[J]. 侯薇,陶风岗.  化学工业与工程. 1996(03)

博士论文
[1]以ZSM-5分子筛为载体的新型丙烷脱氢催化剂的研究[D]. 张一卫.东南大学 2006



本文编号：3302025