级孔ZSM-5的合成及其催化植物油加氢脱氧研究

发布时间：2021-07-28 08:52

　　近年来,传统化石燃料的使用带来了一系列的环境和能源问题,寻找可再生的替代燃料成为了新的研究热点。以植物油为原料,通过加氢脱氧合成替代燃料受到研究者的广泛关注。开发高性能催化剂是这一研究中的热点。本文设计合成了双功能模板剂,通过水热法合成级孔分子筛,负载活性金属作为催化剂,探索了载体的孔道与酸性,负载的金属对植物油加氢脱氧过程的影响。首先将碳纳米管与季铵盐进行接枝成功的合成双功能模板剂,研究了投料比例、碳纳米管性质和季铵盐性质对于接枝程度的影响,热重和红外表征的结果表明通过改变条件可以实现对双功能模板剂的接枝程度进行可控调节。然后使用双功能模板剂,通过水热法合成了级孔ZSM-5。并且研究模板剂不同的接枝量、硅铝比对于级孔ZSM-5的酸性及孔道结构的影响。发现模板剂的接枝程度越高,分子筛越小,介孔含量越高,级孔HF指数越高,酸量越高,B酸比例越高。低硅铝比的分子筛形貌更趋近于球形,分子筛颗粒越小。最后将不同的分子筛负载活性金属作为催化剂,对大豆油进行了加氢脱氧反应。研究了模板剂的接枝程度,分子筛的硅铝比,负载活性金属的位置,以及不同活性金属对于加氢脱氧反应的影响。发现模板剂中季铵盐接枝量越... 

【文章来源】：天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

植物油加氢脱氧主要途径[8]

2.4.2 级孔 ZSM-5 负载 Pt 催化剂的制备为了探究 Pt 负载位置对反应活性的影响，本研究采用等体积浸渍法按照预负载 Pt 合成中实际 Pt 负载量制备了相同 Pt 负载量的催化剂。具体采用等体积浸渍法对于 ZSM-5 (0)、ZSM-5 (28) 和 ZSM-5 (67)进行了 Pt 的负载：首先测得三种分子筛的饱和吸水量，并且按照分子筛质量的 0.2 wt%、0.5 wt%和 0.7 wt%的 Pt 配置 H2PtCl6的水溶液，将分子筛分别倒入溶液中，搅拌均匀，在 100oC 下干燥 12 小时，放入马弗炉中，以 1oC/min 的升温速率升至 450oC 焙烧 4.5 小时。2.4.3 植物油加氢脱氧装置及操作流程植物油加氢脱氧反应采用固定床反应器进行，装置如图 2-1 所示，该反应装置由四个部分组成 I. 进料系统；II. 反应系统；III. 取样系统；IV. 控制系统。

微孔模板剂的分子结构对接枝过程具有较大的影响，微有机碳链的长度越长，接枝过程中位阻越大，不利于接枝的进行，因剂分子结构越大，越难接枝。负载 Pt 的双功能模板剂合成油加氢脱氧的反应中，催化剂的活性金属一般情况下采用浸渍法将活在分子筛的表面。在级孔 ZSM-5 分子筛合成过程中，碳纳米管可以，而 Pt 纳米又很容易被碳管吸附在碳管内，因此我们考虑先将 Pt 负管的表面和孔道中，再利用负载 Pt 的碳纳米管合成级孔分子筛，以Pt 负载在了分子筛的孔道内部。 Pt 的四丙基溴化氨接枝的碳纳米管 TEM 结果如图 3-9 所示。从图中看到 Pt 纳米颗粒沉积在碳纳米管的孔道内部，证明我们成功将 Pt 负模板剂的内部。

【参考文献】：
期刊论文
[1]生物质能源转化技术与应用（Ⅰ）[J]. 蒋剑春.  生物质化学工程. 2007(03)



本文编号：3307610