原料组分对中间相沥青结构与性能的影响
发布时间：2021-08-01 18:02
中间相沥青具有碳含量高、芳香度高、原料来源丰富,光学各向异性好和流变性等特点,因而是许多新型碳材料的优良前驱体。中间相沥青是由原料中的重质芳烃类物质进行热缩聚反应制备的一种液晶态物质,所以其结构与性能与原料组成密切相关。因此探究原料组分对中间相沥青结构与性能的影响,从而建立原料组分与中间相沥青结构与性能之间的关系,对研究和制备高质量的中间相沥青具有重要指导意义。本文先采用分级蒸馏的方法对不同原料进行分级,探究原料及其分级馏分的结构与性质差异。然后选择不同原料采用加压-真空两段热缩聚法制备中间相沥青,探究不同原料对中间相沥青结构与性能的影响。然后以不同中间相沥青为原料制备中间相沥青基碳纤维,探究不同中间相沥青对碳纤维结构与性能的影响。此外,以比较优质的中间相沥青为研究对象,探究中间相沥青和氧化石墨烯的共炭化行为。所得研究结果如下:（1）以5种不同原料为研究对象,发现:①原料的H/C摩尔比表现为原料-1>原料-2>原料-3>原料-4>原料-5,芳香族指数Iar和芳碳率fA均表现为原料-1<原料-2<原料-3<原料-4<原料-5。②原料-1和原...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：96 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１碳的构成类型及衍生物［３］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｔｙｐｅｓ?ａｎｄ?ｄｅｒｉｖａｔｉｖｅｓ?ｏｆ?ｃａｒｂｏｎ⑴??１??
?第＿章绪论???１．２．２中间相沥青的结构与性质??通常中间相沥青的结构包括分子结构和聚集态结构。Ｍｏｃｈｉｄａ等人对炭质中间相??的分子结构进行了推测，并提出了关于中间相沥青分子的＂Ｓｐｉｄｅｒ－Ｗｅｄｇｅ”结构模型，??如图１－２?Ｕ）所示［１６］。可以看出，芳香大分子通过亚甲基或芳基进行连接形成分子质??量排布在４００？４０００的炭质中间相，这些芳香大分子是中间相沥青具有各向异性的原??因，此外，大分子内又连有烷基和环焼结构，因而改善了中间相沥青的可溶性和熔融??性。后来，他们又提出了关于中间相沥青的三维网状结构模型，如图１－１?（ｂ）所示［１７］。??该模型反映了中间相沥青的聚集态结构是由缩合芳烃大分子的堆叠做骨架，而小分子??的烷烃分布于芳烃分子的堆叠层内，而芳烃分子的高度取向性排列促使中间相沥青可??表现出晶体的性质，小分子烷烃的存在有助于中间相沥青的熔体流动性。??（３）?Ｍｏｋ你Ｉ欲?ｗ？．ｉ你（ｂ）??图１－２?（ａ）?“Ｓｐｉｄｅｒ－ｗｅｄｇｅ”结构模型［１６］；?（ｂ）三维网状结构模型［Ｉ７】??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?（ａ）?＂Ｓｐｉｄｅｒ－ｗｅｄｇｅ＂?ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｍｏｄｅｌ１＇６１；?（ｂ）?Ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ?ｎｅｔｗｏｒｋ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｍｏｄｅｌ１＇７１??中间相沥青的原料来源是非常广泛的，所以导致不同原料所制备中间相沥青的结??构不同。图１－３给出了?３种不同沥青原料所制备中间相沥青的分子结构模型［１８＿２（）］，可??以看出，煤系中间相沥青分子的结构以圆盘状为主体，边缘上含有少量的短支链和侧??链，且平均分子量较大；石油系中间相沥青分子的结构也
?北京化工大学硕士学位论文???會?Ｉ??剛＿?．．赢?■?ｍ．??＾ａｉｉｒｏｒａｇｇｆｅ?Ｂ??Ｃｍｍ?ｍ＾ｍ??ｉｉｕＰＮｉｒ?纖?＿?ｐｔｅｍｒ?ｔ＾Ｎｉｃ?應??（ａ）?（ｂ）?（ｃ）??图１－３中间相沥青的典型多环芳烃分子结构模型：（ａ）煤系［ｔ８］；?（ｂ）石油系［１９］；?（Ｃ）萘系［２（）］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－３?Ｔｙｐｉｃａｌ?ｐｏｌｙｃｙｃｌｉｃ?ａｒｏｍａｔｉｃ?ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ?ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｍｏｄｅｌ?ｏｆ?ｍｅｓｏｐｈａｓｅ?ｐｉｔｃｈ，?（ａ）??Ｃｏａｌ?ｓｅｒｉｅｓ［１８］；?（ｂ）?Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ?ｓｅｒｉｅｓ［１９］；?（ｃ）?Ｎａｐｈｔｈａｌｅｎｅ?ｓｅｒｉｅｓ［２０］??由于中间相沥青具有的特殊结构，决定了它具有一些特殊的性质。中间相沥青内??部取向排列的缩合芳烃大分子使其在光、电，磁和热方面具有晶体的一些物理性质，??其中光学各向异性是中间相沥青最明显的一个性质。在偏光显微镜下观察中间相沥青??的样品，由于其表面各部分对光的折射率不同，在转动载物台时，可以观察到中间相??沥青具有颜色和明暗的变化，而且具有多色性，通常偏光镜头下较亮的部分为各向异??．?性区域，较暗的部分为各向同性区域，人们根据中间相沥青各向异性区域的大小进行??了分类总结，如表１－１所示［２１］。??表１－１中间相沥青的光学结构分类［２１］??Ｔａｂｌｅ?１－１?Ｏｐｔｉｃａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｍｅｓｏｐｈａｓｅ?ｐｉｔｃｈ［２１］???光学结构类型?各向异性单元尺寸／???各向同性?无光学活
【参考文献】：
期刊论文
[1]三种不同原料中间相沥青的性质表征[J]. 段春婷,刘均庆,徐文强,梁朋,郑冬芳,王秋实,宋怀河. 化工进展. 2018(01)
[2]国内外MPCF发展概况与展望[J]. 高峰阁,迟卫东,张鸿翔,胡琪,郭鹏飞. 高科技纤维与应用. 2015(05)
[3]中间相沥青的研究进展[J]. 曲凤娇,刘东,郑凯元,牛建萍. 材料导报. 2014(01)
[4]渣油中溶于正庚烷但不溶于正戊烷沥青质性质分析[J]. 范勐,孙学文,许志明,赵锁奇. 石油化工高等学校学报. 2011(03)
[5]煤沥青基中间相沥青的制备研究[J]. 花双平,张博,宋怀河,欧阳东彦,陈晓红. 炭素技术. 2009(06)
[6]两种不同原料中间相沥青分子结构的研究[J]. 李伏虎,沈曾民,迟伟东,刘辉. 炭素技术. 2009(01)
[7]煤沥青的性质及应用[J]. 常宏宏,魏文珑,王志忠,杨怀旺,姚润生. 山西焦煤科技. 2007(02)
[8]中间相沥青基炭泡沫体的制备、结构及性能[J]. 沈曾民,戈敏,迟伟东,刘辉. 新型炭材料. 2006(03)
[9]碳质中间相形成机理研究[J]. 李同起,王成扬. 新型炭材料. 2005(03)
[10]针状焦技术的研究现状[J]. 甘伟斌,蔡仁杰. 浙江化工. 2005(02)
博士论文
[1]对煤基沥青中间相形成因素及针状焦结构影响的研究[D]. 解小玲.太原理工大学 2014
[2]碳质中间相结构的形成及其相关材料的应用研究[D]. 李同起.天津大学 2005
硕士论文
[1]煤基高品质沥青的制备及应用研究[D]. 韩贺祥.华东理工大学 2019
[2]净化煤沥青及其中间相沥青的制备和结构性能研究[D]. 孟雨辰.北京化工大学 2018
[3]环烷基重馏分油制备中间相沥青机制研究[D]. 何笑雨.中国石油大学(华东) 2017
[4]中间相沥青基泡沫炭改性及其相变储能材料的研究[D]. 苏悦阳.北京化工大学 2016
[5]低灰分中间相沥青的制备及其性能研究[D]. 李晓炜.北京化工大学 2014
[6]优质中间相沥青的制备及性能研究[D]. 康树涛.北京化工大学 2013
[7]煤液化残渣结构及中间相形成和转化研究[D]. 杨辉.北京化工大学 2013
[8]中间相沥青纤维取向结构的研究[D]. 黄新然.北京化工大学 2013
[9]石油渣油制备可纺中间相沥青的研究[D]. 林秀丽.北京化工大学 2011
[10]中间相炭微球的制备及性能研究[D]. 孙国娟.北京化工大学 2011
本文编号：3315990
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：96 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１碳的构成类型及衍生物［３］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｔｙｐｅｓ?ａｎｄ?ｄｅｒｉｖａｔｉｖｅｓ?ｏｆ?ｃａｒｂｏｎ⑴??１??
?第＿章绪论???１．２．２中间相沥青的结构与性质??通常中间相沥青的结构包括分子结构和聚集态结构。Ｍｏｃｈｉｄａ等人对炭质中间相??的分子结构进行了推测，并提出了关于中间相沥青分子的＂Ｓｐｉｄｅｒ－Ｗｅｄｇｅ”结构模型，??如图１－２?Ｕ）所示［１６］。可以看出，芳香大分子通过亚甲基或芳基进行连接形成分子质??量排布在４００？４０００的炭质中间相，这些芳香大分子是中间相沥青具有各向异性的原??因，此外，大分子内又连有烷基和环焼结构，因而改善了中间相沥青的可溶性和熔融??性。后来，他们又提出了关于中间相沥青的三维网状结构模型，如图１－１?（ｂ）所示［１７］。??该模型反映了中间相沥青的聚集态结构是由缩合芳烃大分子的堆叠做骨架，而小分子??的烷烃分布于芳烃分子的堆叠层内，而芳烃分子的高度取向性排列促使中间相沥青可??表现出晶体的性质，小分子烷烃的存在有助于中间相沥青的熔体流动性。??（３）?Ｍｏｋ你Ｉ欲?ｗ？．ｉ你（ｂ）??图１－２?（ａ）?“Ｓｐｉｄｅｒ－ｗｅｄｇｅ”结构模型［１６］；?（ｂ）三维网状结构模型［Ｉ７】??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?（ａ）?＂Ｓｐｉｄｅｒ－ｗｅｄｇｅ＂?ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｍｏｄｅｌ１＇６１；?（ｂ）?Ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ?ｎｅｔｗｏｒｋ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｍｏｄｅｌ１＇７１??中间相沥青的原料来源是非常广泛的，所以导致不同原料所制备中间相沥青的结??构不同。图１－３给出了?３种不同沥青原料所制备中间相沥青的分子结构模型［１８＿２（）］，可??以看出，煤系中间相沥青分子的结构以圆盘状为主体，边缘上含有少量的短支链和侧??链，且平均分子量较大；石油系中间相沥青分子的结构也
?北京化工大学硕士学位论文???會?Ｉ??剛＿?．．赢?■?ｍ．??＾ａｉｉｒｏｒａｇｇｆｅ?Ｂ??Ｃｍｍ?ｍ＾ｍ??ｉｉｕＰＮｉｒ?纖?＿?ｐｔｅｍｒ?ｔ＾Ｎｉｃ?應??（ａ）?（ｂ）?（ｃ）??图１－３中间相沥青的典型多环芳烃分子结构模型：（ａ）煤系［ｔ８］；?（ｂ）石油系［１９］；?（Ｃ）萘系［２（）］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－３?Ｔｙｐｉｃａｌ?ｐｏｌｙｃｙｃｌｉｃ?ａｒｏｍａｔｉｃ?ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ?ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｍｏｄｅｌ?ｏｆ?ｍｅｓｏｐｈａｓｅ?ｐｉｔｃｈ，?（ａ）??Ｃｏａｌ?ｓｅｒｉｅｓ［１８］；?（ｂ）?Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ?ｓｅｒｉｅｓ［１９］；?（ｃ）?Ｎａｐｈｔｈａｌｅｎｅ?ｓｅｒｉｅｓ［２０］??由于中间相沥青具有的特殊结构，决定了它具有一些特殊的性质。中间相沥青内??部取向排列的缩合芳烃大分子使其在光、电，磁和热方面具有晶体的一些物理性质，??其中光学各向异性是中间相沥青最明显的一个性质。在偏光显微镜下观察中间相沥青??的样品，由于其表面各部分对光的折射率不同，在转动载物台时，可以观察到中间相??沥青具有颜色和明暗的变化，而且具有多色性，通常偏光镜头下较亮的部分为各向异??．?性区域，较暗的部分为各向同性区域，人们根据中间相沥青各向异性区域的大小进行??了分类总结，如表１－１所示［２１］。??表１－１中间相沥青的光学结构分类［２１］??Ｔａｂｌｅ?１－１?Ｏｐｔｉｃａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｍｅｓｏｐｈａｓｅ?ｐｉｔｃｈ［２１］???光学结构类型?各向异性单元尺寸／???各向同性?无光学活
【参考文献】：
期刊论文
[1]三种不同原料中间相沥青的性质表征[J]. 段春婷,刘均庆,徐文强,梁朋,郑冬芳,王秋实,宋怀河. 化工进展. 2018(01)
[2]国内外MPCF发展概况与展望[J]. 高峰阁,迟卫东,张鸿翔,胡琪,郭鹏飞. 高科技纤维与应用. 2015(05)
[3]中间相沥青的研究进展[J]. 曲凤娇,刘东,郑凯元,牛建萍. 材料导报. 2014(01)
[4]渣油中溶于正庚烷但不溶于正戊烷沥青质性质分析[J]. 范勐,孙学文,许志明,赵锁奇. 石油化工高等学校学报. 2011(03)
[5]煤沥青基中间相沥青的制备研究[J]. 花双平,张博,宋怀河,欧阳东彦,陈晓红. 炭素技术. 2009(06)
[6]两种不同原料中间相沥青分子结构的研究[J]. 李伏虎,沈曾民,迟伟东,刘辉. 炭素技术. 2009(01)
[7]煤沥青的性质及应用[J]. 常宏宏,魏文珑,王志忠,杨怀旺,姚润生. 山西焦煤科技. 2007(02)
[8]中间相沥青基炭泡沫体的制备、结构及性能[J]. 沈曾民,戈敏,迟伟东,刘辉. 新型炭材料. 2006(03)
[9]碳质中间相形成机理研究[J]. 李同起,王成扬. 新型炭材料. 2005(03)
[10]针状焦技术的研究现状[J]. 甘伟斌,蔡仁杰. 浙江化工. 2005(02)
博士论文
[1]对煤基沥青中间相形成因素及针状焦结构影响的研究[D]. 解小玲.太原理工大学 2014
[2]碳质中间相结构的形成及其相关材料的应用研究[D]. 李同起.天津大学 2005
硕士论文
[1]煤基高品质沥青的制备及应用研究[D]. 韩贺祥.华东理工大学 2019
[2]净化煤沥青及其中间相沥青的制备和结构性能研究[D]. 孟雨辰.北京化工大学 2018
[3]环烷基重馏分油制备中间相沥青机制研究[D]. 何笑雨.中国石油大学(华东) 2017
[4]中间相沥青基泡沫炭改性及其相变储能材料的研究[D]. 苏悦阳.北京化工大学 2016
[5]低灰分中间相沥青的制备及其性能研究[D]. 李晓炜.北京化工大学 2014
[6]优质中间相沥青的制备及性能研究[D]. 康树涛.北京化工大学 2013
[7]煤液化残渣结构及中间相形成和转化研究[D]. 杨辉.北京化工大学 2013
[8]中间相沥青纤维取向结构的研究[D]. 黄新然.北京化工大学 2013
[9]石油渣油制备可纺中间相沥青的研究[D]. 林秀丽.北京化工大学 2011
[10]中间相炭微球的制备及性能研究[D]. 孙国娟.北京化工大学 2011
本文编号：3315990
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