微纤复合石墨烯基膜催化剂的制备及其湿式催化氧化含酚废水的应用基础研究

发布时间：2021-08-07 15:11

　　现代工业的快速发展给人们的生活带来了极大的方便,但同时也给人类赖以生存的环境造成了严重破坏,主要包括废水、废气、废渣的排放污染。其中,含酚废水（如苯酚）具有来源广、毒性高以及难以降解等特点,对其进行有效的处理尤为迫切。目前常见的含酚废水的处理方法主要有物理分离法、生物降解法以及化学处理法。其中,化学处理法中的湿式催化氧化法具有条件温和、处理浓度广泛以及反应快速高效等优点而被广泛应用于含酚废水的处理中。湿式催化氧化法的关键在于寻找合适的催化剂。目前,大量含酚废水湿式催化氧化研究集中在金属催化剂,虽然金属催化剂在湿式催化氧化反应中能表现出优异的催化活性,但是金属催化剂在反应过程中会不可避免浸出金属活性组分,导致二次污染。因此,开发一种高效且稳定的石墨烯基催化剂,并设计基于该催化剂的含酚废水湿式催化氧化反应工艺是一项具有理论意义和实用价值的重要课题。本文在纸状不锈钢微纤（PSSF）作为催化剂载体的研究基础上,开发了一系列用于含酚废水处理的微纤复合石墨烯基催化剂,并考察了在固定床反应器中基于该催化剂对苯酚的湿式催化氧化性能、稳定性、反应和失活机理以及催化氧化本征动力学。首先,研究了PSSF-G... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

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苯酚在主要的工厂废液中的百分含量[4]

华南理工大学博士学位论文41.2.2.1物理分离法（1）蒸汽蒸馏分离法蒸汽蒸馏分离法是利用苯酚的相对挥发性来去除有机溶液中的苯酚。苯酚-水混合物的最小共沸物为苯酚的9.21%（w/w）[6]，蒸馏可以使富含苯酚-水的混合物中的苯酚干燥，该工艺是将共沸物或富水馏分蒸馏并循环至之前的步骤，而粗苯酚随后从重质物中蒸馏[7]。在用醇进行的苯酚烷基化过程中，含水的反应产物通过蒸馏脱水，在塔顶形成富水馏分，并在冷凝器中分流，从而实现苯酚的再循环[7]。共沸蒸馏和蒸汽汽提还应该从苯酚杂质中纯化水，其中顶部馏分回收的共沸物会裂解，因此可以回收富酚相，而富水相则回流到色谱柱中。图1-2所示的是萃取过程的K3汽提/蒸馏塔工艺，在该塔中，水通过共沸物汽提得以净化，但是这些过程非常耗能。该方法一般用于处理浓度高于3,000mgL-1的苯酚溶液，且装置的能耗高、运行成本高。图1-2通过甲基异丁基甲酮去除废水中苯酚的示意图（K1为萃取柱，K2为蒸馏柱，K3为为分离柱）[1]Figure1-2Schematicsofaprocessfortheremovalofphenolfromwastewaterusingmethyl-isobutylketone.K1:extractioncolumn;K2:distillationcolumn;K3:strippingcolumn.（2）萃取分离法萃取分离法是利用相似相容的原理，将含酚废水中的有机污染物从水相转移到溶剂相中，然后分离水与萃取剂，从而达到净化含酚废水的目的。萃取分离法是从废水中回收苯酚的传统方法，至今仍然被广泛使用，通常用于处理高浓度酚类废水（浓度超过

第一章绪论9相催化剂是过渡金属离子[39]，如Mn2+、Fe2+、Ni2+、Co2+、Zn2+、Cu2+和Ag+，与单独的臭氧氧化相比，这些金属的存在提高了TOC转化率。Matheswaran等[40]研究Ce3+在苯酚臭氧氧化中的作用，发现反应200min后TOC转化率达到100%。臭氧化氧化法存在氧化能力强、操作简单、无二次污染的优点，但是臭氧发生器投资大且运行费用高，并且臭氧具有不稳定性、腐蚀性和毒性的缺点，所以该方法研究得并不广泛。图1-3鼓泡塔的流程图[37]Figure1-3Schematicofbubblecolumn.（4）湿式空气氧化法湿式空气氧化法（WAO）是将含酚废水在在加温加压的条件下，不断通入空气，将空气的氧溶解到废水中，在150℃和水的临界温度374℃之间，使有机污染物氧化分解成无害物质或无机物[41]。Weber等人[42]发现，当温度从150℃升高到230℃，木材加工废水中间苯二酚的去除率从27%增至97.5%。由于WAO的工艺受温度的限制，因此常常在WAO工艺中引入催化剂应用于废水处理，该工艺称为CWAO。Chen[41]使用WAO和CWAO两种工艺来处理炼油废水（挥发性酚浓度为36.8gL-1），在2MPa的气压的混合反应器下，WAO在150℃和200℃下仅分别实现了13%和42%的酚类化合物转化率。但在相同条件下使用MnOx-CeOx/-Al2O3催化剂，酚类去除率从42%提高到74%。CWAO技术中通常使用两种类型的催化剂：过渡金属氧化物和负载型贵金属。Monteros等人[43]在190℃和0.2MPa的氧气压力下，采用CWAO方法分别研究了TiO2-CeO2负载贵金属Ru和Pt的催化活性，研究表明在20min内Pt基催化剂处理后的酚转化率比Ru基催化

【参考文献】：
期刊论文
[1]Interfacial mechanisms of heterogeneous Fenton reactions catalyzed by iron-based materials: A review[J]. Jie He,Xiaofang Yang,Bin Men,Dongsheng Wang.  Journal of Environmental Sciences. 2016(01)



本文编号：3328028