SiO 2 @C负载Ni、Cu催化剂的制备及性能研究
发布时间：2021-08-15 22:15
广泛存在于工、农业废水中的对硝基苯酚（4-NP）是生活中一种常见并且有毒的有机污染物,很难自然降解,而且生物降解后的产物仍会对环境和人类造成严重的影响。然而相对容易降解且毒性较小的对氨基苯酚（4-AP）是一种能应用于制药产业的重要中间物。可见,用催化降解4-NP的方法制备4-AP,既能实现各种废水中4-NP的消除,还可以为制药领域做出贡献。因此寻找合适的催化剂成为科研工作者们广泛研究的热点。现在研究较多的还是传统的贵金属催化剂,但该类催化剂大规模的应用受到了其价格的限制。因此用过渡金属代替贵金属是降低催化水处理成本的公认策略。无疑,镍、钴、铜等过渡金属催化剂的制备以及如何提高其催化性能是该领域的重中之重。本文的具体研究内容如下:用传统的St?ber法合成了SiO2微球,然后又通过原位聚合法制备了前驱体SiO2@RF/Ni微球,再在氢氩混合气中煅烧,即可得到最终的催化剂SiO2@C/Ni。制备过程中通过改变制备过程中加入的醋酸镍的量制备了五种不同镍负载量的催化剂,从而调控了催化剂的催化性能。然后对所制备的复合材料进行了一系...
【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
催化还原4-NP反应的机理图
了防止纳米颗粒的团聚，负载型催化剂逐渐成为研究的热点。以载型催化剂。负载型纳米贵金属催化剂各类金属当中，应用最广泛的还属贵金属催化剂，因其催化性能要方面都极为突出。比如贵金属中的 Au、Ag、Pt、Pd 等均为常剂[20,50,61,66,89]。通过改变实验条件与实验方法，即可轻松的改变的大小、形貌等。o 等人通过一步溶液法合成中空多孔的金纳米颗粒（HPGNP），的浓度可以容易地控制纳米颗粒的粒径。由于特殊的中空多孔纳s 对还原 4-硝基苯酚（4-NP）表现出优异的催化活性和稳定性， k=7.47 10-3s-1（如图 1.3）[67]。Li 等人使用容易的固态合成路纳米颗粒修饰的氧化石墨烯（GO），所获得的 Ag/GO 纳米复合在 NaBH4将 4-NP 还原为 4-AP 的应用中表现出非常高的活性和力学常数 k=8.217 10-3s-1 [92]。Lv 等人通过简单的湿化学方法制
1.4.2.2 负载型纳米过渡金属催化剂尽管前边列举了一系列的贵金属型催化剂，并且其具有优异的催化性能和循环性能，但是由于其价格昂贵，很难实现在工业上的大规模使用，并且成本较低的过渡金属纳米颗粒的催化性能也较高，所以过渡金属在该领域的应用与研究成为热点。研究最多的当属 Ni，Co，Cu 等，其中 Ni 和 Co 具有磁性，有利于催化剂的循环使用[13,23,45,94,95]。Zhang 等人开发了一种用原位热分解和还原策略来制备了良好分散在二氧化硅纳米管上的 Ni 纳米颗粒（Ni/SNTs），结果发现，Ni/SNT 在 4-NP 还原中表现出很高的催化活性，甚至高于大多数贵金属（Au，Pt 和 Pd）负载型催化剂，反应动力学常数为 84 10-3s-1 [17]。Zhao 等人通过煅烧 N-ZIF-67 合成了磁性含氮钴-碳复合材料，并作为催化剂应用于还原 4-NP 反应中。该催化剂表现出更好的催化活性，k=59 10-3s-1 [86]。Jiang 等人报告了一种简便可行的方法，用于制备500 nm-1.5 μm 范围内的中空多孔 Cu 颗粒。通过用 NaBH4催化还原 4-硝基苯酚作为模型反应来评价中空多孔 Cu 颗粒的催化性能，获得了相当高的催化性能，反应动力学常数高达 k=9.3 10-3s-1（如图 1.4）[23]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]氮掺杂TiO2纳米棒阵列的制备及光电化学性能研究[J]. 李慧,韩兵,郝晓刚,张权. 化工新型材料. 2015(01)
[2]微乳液法合成纳米材料的进展[J]. 张万忠,乔学亮,陈建国. 石油化工. 2005(01)
[3]硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚[J]. 郑纯智,张国华,刘丽荣. 精细石油化工. 2002(01)
硕士论文
[1]纳米钯的形貌控制合成及其加氢性能研究[D]. 刘倩.大连理工大学 2013
本文编号：3345033
【文章来源】：郑州大学河南省 211工程院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
催化还原4-NP反应的机理图
了防止纳米颗粒的团聚，负载型催化剂逐渐成为研究的热点。以载型催化剂。负载型纳米贵金属催化剂各类金属当中，应用最广泛的还属贵金属催化剂，因其催化性能要方面都极为突出。比如贵金属中的 Au、Ag、Pt、Pd 等均为常剂[20,50,61,66,89]。通过改变实验条件与实验方法，即可轻松的改变的大小、形貌等。o 等人通过一步溶液法合成中空多孔的金纳米颗粒（HPGNP），的浓度可以容易地控制纳米颗粒的粒径。由于特殊的中空多孔纳s 对还原 4-硝基苯酚（4-NP）表现出优异的催化活性和稳定性， k=7.47 10-3s-1（如图 1.3）[67]。Li 等人使用容易的固态合成路纳米颗粒修饰的氧化石墨烯（GO），所获得的 Ag/GO 纳米复合在 NaBH4将 4-NP 还原为 4-AP 的应用中表现出非常高的活性和力学常数 k=8.217 10-3s-1 [92]。Lv 等人通过简单的湿化学方法制
1.4.2.2 负载型纳米过渡金属催化剂尽管前边列举了一系列的贵金属型催化剂，并且其具有优异的催化性能和循环性能，但是由于其价格昂贵，很难实现在工业上的大规模使用，并且成本较低的过渡金属纳米颗粒的催化性能也较高，所以过渡金属在该领域的应用与研究成为热点。研究最多的当属 Ni，Co，Cu 等，其中 Ni 和 Co 具有磁性，有利于催化剂的循环使用[13,23,45,94,95]。Zhang 等人开发了一种用原位热分解和还原策略来制备了良好分散在二氧化硅纳米管上的 Ni 纳米颗粒（Ni/SNTs），结果发现，Ni/SNT 在 4-NP 还原中表现出很高的催化活性，甚至高于大多数贵金属（Au，Pt 和 Pd）负载型催化剂，反应动力学常数为 84 10-3s-1 [17]。Zhao 等人通过煅烧 N-ZIF-67 合成了磁性含氮钴-碳复合材料，并作为催化剂应用于还原 4-NP 反应中。该催化剂表现出更好的催化活性，k=59 10-3s-1 [86]。Jiang 等人报告了一种简便可行的方法，用于制备500 nm-1.5 μm 范围内的中空多孔 Cu 颗粒。通过用 NaBH4催化还原 4-硝基苯酚作为模型反应来评价中空多孔 Cu 颗粒的催化性能，获得了相当高的催化性能，反应动力学常数高达 k=9.3 10-3s-1（如图 1.4）[23]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]氮掺杂TiO2纳米棒阵列的制备及光电化学性能研究[J]. 李慧,韩兵,郝晓刚,张权. 化工新型材料. 2015(01)
[2]微乳液法合成纳米材料的进展[J]. 张万忠,乔学亮,陈建国. 石油化工. 2005(01)
[3]硝基苯催化加氢合成对氨基苯酚[J]. 郑纯智,张国华,刘丽荣. 精细石油化工. 2002(01)
硕士论文
[1]纳米钯的形貌控制合成及其加氢性能研究[D]. 刘倩.大连理工大学 2013
本文编号：3345033
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3345033.html
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