碳基材料的制备及催化氧化甲醛的应用研究
发布时间：2021-08-18 05:58
甲醛作为一种常见的室内污染物,其来源十分广泛。长期接触甲醛气体会造成致敏、致畸、致癌效应,严重威胁人们的生命安全,因此通过高效无毒的方式去除甲醛成为亟待解决的问题。在许多脱除甲醛的方法中,催化氧化法是最有效的方法之一,它是通过催化剂的作用使得甲醛被氧化为无毒的二氧化碳和水。目前,甲醛催化氧化的研究重难点在于设计开发在低温下能稳定将甲醛完全氧化的催化剂。在其中,碳基催化剂是该领域中的一个研究重点,碳基材料种类众多、制备方法简单且易于改性,因此本文通过对几种碳基催化剂的研究来考察其对甲醛氧化性能的影响,探讨催化剂的构效关系与甲醛氧化反应的的反应机理。首先合成了以活性炭为载体,贵金属、过渡金属氧化物、贵金属-过渡金属氧化物复合材料为活性组分的催化剂,并考察了不同温度、不同反应条件下甲醛催化氧化的效率。结果显示,将1.5%Pt负载于活性炭可在30℃将100 ppm甲醛完全氧化为二氧化碳和水。但贵金属资源稀缺且价值昂贵,后又通过添加助剂和载体改性的方式在减少催化剂中贵金属使用量的同时进一步提高其催化活性。最终得出添加少量氧化铈后可以使得铂/碳催化剂催化性能明显提升,O2-TPD、In-situ ...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：108 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１４．室温下ＨＣＨＯ在ｌ％Ｐｔ／Ｔｉ０２催化剂上催化氧化反应过程??－
可以在１３０?°Ｃ下将９０?ｐｐｍ甲醛完全氧化，作者认为该催化剂??的性能相比于纯Ｃｅ０２显著提高的原因可能是由于３Ｄ－Ｃｅ０２＠ＣＮ上独特的三维多孔结??构使得比表面积增大，样品上氧空位含量增加、氧化还原性能增强。??１．２．?３碳基核壳材料在催化氧化反应中的应用??碳材料形貌和结构多变，球形碳合成方法简单、尺寸可控，因此常用做核壳催化??剂的模板。Ｆａｎｇ等人［４９］采用浸渍法将二氧化硅微胶囊包裹在活性炭（ＡＣ）外表面并??负载二氧化锰用于臭氧催化氧化法降解３０?ｐｐｍ的气态苯。图１－８为制备的??ＭｎＣＶＳｉ０２＠ＡＣ的结构及反应过程的示意图。结果表明活性炭用Ｓｉ０２的包封改性后??可以有效防止０３对ＡＣ的氧化，提高０３的利用率。通过活性测试发现该催化剂具有??较好的催化活性，在反应的近３００?ｍｉｎ内苯的去除率为１００％，矿化率达７６．４％。??ＣＯ，?？??ＱＨ６?Ｊ?奢‘??０，??？?Ｓｉ（＞??＾?Ａｃｔｉｖａｔｅｄ?ｃａｒｂｏｎ??图１－８．苯在Ｍｎ（ＶＳｉ０２＠ＡＣ催化剂上催化臭氧化的模拟图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－８．?Ｓｉｍｕｌａｔｅｄ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｏｚｏｎａｔｉｏｎ?ｆｏｒ?ｂｅｎｚｅｎｅ?ｏｎ?ＭｎＯｘ／Ｓｉ０２＠ＡＣ?ｃａｔａｌｙｓｔ??１５??
?北京化工大学硕士研宂生学位论文???Ｓｉｍ等人［５（）］以空心碳为模板采用牺牲模板法制备了碳－氧化锰核壳结构，并用沉积??法在核壳结构上负载了怕纳米粒子，制得了?Ｐｔ／Ｃ＠ＭｎＯ；（催化剂用于室温下催化氧化??甲醛，该复合催化剂在室温条件下具有优异的甲醛（ＨＣＨＯ）去除性能，样品的形貌??及结构如图１－９所示。作者认为相比于Ｐｔ／Ｍｎ０２样品，Ｐｔ／Ｃ＠Ｍｎ０２具有更大的比表面??积和开放的多孔结构，不仅有利于Ｐｔ纳米颗粒的高分散，而且促进ＨＣＨＯ在催化剂??上扩散和吸附，而且催化剂表面丰富的表面活性氧是加速ＨＣＨＯ及反应过程中中间物??种转化的关键因素。??雜??图１－９．?Ｍｎ０２－ＨＣＳ样品的ＦＥＳＥＭ照片（ａ，?ｂ），Ｐｔ／Ｍｎ０２－ＨＣＳ样品的ＴＥＭ照片（ｃ和ｄ中的内??嵌图）和ＨＲＴＥＭ照片（ｄ）??Ｆｉｇｕｒｅ?１－９．?ＦＥＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ｍｎ０２－ＨＣＳ?（ａ，?ｂ）．?ＴＥＭ?（ｃ?ａｎｄ?ｉｎｓｅｔ?ｏｆ?ｄ）?ａｎｄ?ＨＲＴＥＭ?（ｄ）?ｉｍａｇｅｓ??ｏｆＰｔ／Ｍｎ０２－ＨＣＳ??安等人［５１）通过水热法制备了胶体碳球以此为模板通过牺牲模板法制备了钼酸铋??空心球结构的催化剂探宄其光催化降解亚甲基蓝的性能。结果表明以碳球为模板制得??的空心球催化剂其比表面积是钼酸铋粉体的３倍左右，在黑管灯照射下，２．５?ｈ内亚甲??基蓝的降解率达到了９１．９５％，作者认为该催化剂具有高催化性能的原因是钥酸铋的空??心球结构决定了其自身的孔结构发达，球体中心的孔洞构筑成大尺寸孔洞，且催化剂??的壳层壁厚只有三十到五十纳米，使得光线容易穿过壳层在空心球内部发生多次散??射，有利于光线吸收。Ｃ
【参考文献】：
期刊论文
[1]活性炭/TiO2光催化净化室内甲醛的实验研究[J]. 顾洁,胡星梦,牛永红,修诗博,王嘉琦,李义科. 应用化工. 2019(08)
[2]活性炭负载金纳米颗粒复合材料的制备及吸附性能研究[J]. 郑婵,李巍,李玉冰. 福建工程学院学报. 2018(03)
[3]严寒地区通风房间室内甲醛污染物浓度分布规律研究[J]. 冯国会,姜编,黄凯良,张亿先,杨雪. 流体机械. 2017(11)
[4]杂原子掺杂碳基氧还原反应电催化剂研究进展[J]. 周宇,王宇新. 化工学报. 2017(02)
[5]北方地区大型商场冬季室内空气品质调查研究[J]. 王涛,杨华,齐淑一,齐承英. 河北工业大学学报. 2013(05)
[6]N掺杂多孔碳材料研究进展[J]. 余正发,王旭珍,刘宁,刘洋. 化工进展. 2013(04)
[7]室温下活性炭载纳米铂催化剂对空气中甲醛的去除效果[J]. 黄海保,张路,梁耀彰,叶信国. 环境与健康杂志. 2013(01)
[8]Bi2MoO6空心球的水热沉淀法制备及其光催化性能[J]. 安丽,雅菁,刘志锋,鄂磊,刘成成,王丽婧. 材料科学与工程学报. 2012(02)
[9]以碳球为模板合成氧化铈纳米空心球[J]. 陈丰,陈志刚,李霞章,陆晓旺,赵晓兵. 硅酸盐学报. 2011(03)
[10]改性活性炭吸附室内甲醛气体的应用研究[J]. 董春欣,孙胜龙,杨秋昕,于杰飞,李成日. 吉林化工学院学报. 2011(03)
硕士论文
[1]氧化铝载铂催化剂的制备及室温甲醛催化氧化性能的研究[D]. 朱潇锋.武汉理工大学 2017
[2]微米碳球的水热法制备及其复合结构研究[D]. 范汇洋.华北电力大学 2015
[3]碱金属改性铂催化剂上的HCHO室温氧化[D]. 邢怡婷.大连理工大学 2013
[4]氧化铈基材料的制备和表征及其性能研究[D]. 邓红梅.黑龙江大学 2011
[5]室内空气中甲醛污染控制研究[D]. 黄薇.南昌大学 2007
本文编号：3349334
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：108 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１４．室温下ＨＣＨＯ在ｌ％Ｐｔ／Ｔｉ０２催化剂上催化氧化反应过程??－
可以在１３０?°Ｃ下将９０?ｐｐｍ甲醛完全氧化，作者认为该催化剂??的性能相比于纯Ｃｅ０２显著提高的原因可能是由于３Ｄ－Ｃｅ０２＠ＣＮ上独特的三维多孔结??构使得比表面积增大，样品上氧空位含量增加、氧化还原性能增强。??１．２．?３碳基核壳材料在催化氧化反应中的应用??碳材料形貌和结构多变，球形碳合成方法简单、尺寸可控，因此常用做核壳催化??剂的模板。Ｆａｎｇ等人［４９］采用浸渍法将二氧化硅微胶囊包裹在活性炭（ＡＣ）外表面并??负载二氧化锰用于臭氧催化氧化法降解３０?ｐｐｍ的气态苯。图１－８为制备的??ＭｎＣＶＳｉ０２＠ＡＣ的结构及反应过程的示意图。结果表明活性炭用Ｓｉ０２的包封改性后??可以有效防止０３对ＡＣ的氧化，提高０３的利用率。通过活性测试发现该催化剂具有??较好的催化活性，在反应的近３００?ｍｉｎ内苯的去除率为１００％，矿化率达７６．４％。??ＣＯ，?？??ＱＨ６?Ｊ?奢‘??０，??？?Ｓｉ（＞??＾?Ａｃｔｉｖａｔｅｄ?ｃａｒｂｏｎ??图１－８．苯在Ｍｎ（ＶＳｉ０２＠ＡＣ催化剂上催化臭氧化的模拟图??Ｆｉｇｕｒｅ?１－８．?Ｓｉｍｕｌａｔｅｄ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｏｚｏｎａｔｉｏｎ?ｆｏｒ?ｂｅｎｚｅｎｅ?ｏｎ?ＭｎＯｘ／Ｓｉ０２＠ＡＣ?ｃａｔａｌｙｓｔ??１５??
?北京化工大学硕士研宂生学位论文???Ｓｉｍ等人［５（）］以空心碳为模板采用牺牲模板法制备了碳－氧化锰核壳结构，并用沉积??法在核壳结构上负载了怕纳米粒子，制得了?Ｐｔ／Ｃ＠ＭｎＯ；（催化剂用于室温下催化氧化??甲醛，该复合催化剂在室温条件下具有优异的甲醛（ＨＣＨＯ）去除性能，样品的形貌??及结构如图１－９所示。作者认为相比于Ｐｔ／Ｍｎ０２样品，Ｐｔ／Ｃ＠Ｍｎ０２具有更大的比表面??积和开放的多孔结构，不仅有利于Ｐｔ纳米颗粒的高分散，而且促进ＨＣＨＯ在催化剂??上扩散和吸附，而且催化剂表面丰富的表面活性氧是加速ＨＣＨＯ及反应过程中中间物??种转化的关键因素。??雜??图１－９．?Ｍｎ０２－ＨＣＳ样品的ＦＥＳＥＭ照片（ａ，?ｂ），Ｐｔ／Ｍｎ０２－ＨＣＳ样品的ＴＥＭ照片（ｃ和ｄ中的内??嵌图）和ＨＲＴＥＭ照片（ｄ）??Ｆｉｇｕｒｅ?１－９．?ＦＥＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ｍｎ０２－ＨＣＳ?（ａ，?ｂ）．?ＴＥＭ?（ｃ?ａｎｄ?ｉｎｓｅｔ?ｏｆ?ｄ）?ａｎｄ?ＨＲＴＥＭ?（ｄ）?ｉｍａｇｅｓ??ｏｆＰｔ／Ｍｎ０２－ＨＣＳ??安等人［５１）通过水热法制备了胶体碳球以此为模板通过牺牲模板法制备了钼酸铋??空心球结构的催化剂探宄其光催化降解亚甲基蓝的性能。结果表明以碳球为模板制得??的空心球催化剂其比表面积是钼酸铋粉体的３倍左右，在黑管灯照射下，２．５?ｈ内亚甲??基蓝的降解率达到了９１．９５％，作者认为该催化剂具有高催化性能的原因是钥酸铋的空??心球结构决定了其自身的孔结构发达，球体中心的孔洞构筑成大尺寸孔洞，且催化剂??的壳层壁厚只有三十到五十纳米，使得光线容易穿过壳层在空心球内部发生多次散??射，有利于光线吸收。Ｃ
【参考文献】：
期刊论文
[1]活性炭/TiO2光催化净化室内甲醛的实验研究[J]. 顾洁,胡星梦,牛永红,修诗博,王嘉琦,李义科. 应用化工. 2019(08)
[2]活性炭负载金纳米颗粒复合材料的制备及吸附性能研究[J]. 郑婵,李巍,李玉冰. 福建工程学院学报. 2018(03)
[3]严寒地区通风房间室内甲醛污染物浓度分布规律研究[J]. 冯国会,姜编,黄凯良,张亿先,杨雪. 流体机械. 2017(11)
[4]杂原子掺杂碳基氧还原反应电催化剂研究进展[J]. 周宇,王宇新. 化工学报. 2017(02)
[5]北方地区大型商场冬季室内空气品质调查研究[J]. 王涛,杨华,齐淑一,齐承英. 河北工业大学学报. 2013(05)
[6]N掺杂多孔碳材料研究进展[J]. 余正发,王旭珍,刘宁,刘洋. 化工进展. 2013(04)
[7]室温下活性炭载纳米铂催化剂对空气中甲醛的去除效果[J]. 黄海保,张路,梁耀彰,叶信国. 环境与健康杂志. 2013(01)
[8]Bi2MoO6空心球的水热沉淀法制备及其光催化性能[J]. 安丽,雅菁,刘志锋,鄂磊,刘成成,王丽婧. 材料科学与工程学报. 2012(02)
[9]以碳球为模板合成氧化铈纳米空心球[J]. 陈丰,陈志刚,李霞章,陆晓旺,赵晓兵. 硅酸盐学报. 2011(03)
[10]改性活性炭吸附室内甲醛气体的应用研究[J]. 董春欣,孙胜龙,杨秋昕,于杰飞,李成日. 吉林化工学院学报. 2011(03)
硕士论文
[1]氧化铝载铂催化剂的制备及室温甲醛催化氧化性能的研究[D]. 朱潇锋.武汉理工大学 2017
[2]微米碳球的水热法制备及其复合结构研究[D]. 范汇洋.华北电力大学 2015
[3]碱金属改性铂催化剂上的HCHO室温氧化[D]. 邢怡婷.大连理工大学 2013
[4]氧化铈基材料的制备和表征及其性能研究[D]. 邓红梅.黑龙江大学 2011
[5]室内空气中甲醛污染控制研究[D]. 黄薇.南昌大学 2007
本文编号：3349334
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