层状苯基膦酸锆膜的制备及其渗透性能研究
发布时间：2021-08-18 06:55
膜分离技术由于其低能耗、高效率、无污染等优点可以完美地解决传统的分离过程所带来的能源负担和污染问题。然而,传统的膜材料选择性和渗透性之间此消彼长的平衡关系（trade-off效应）成为了制约其性能提升的关键,因此新型膜材料的开发成为了膜分离技术进一步发展的当务之急。层状分子筛膜作为一种典型的二维膜材料,由于其规整可控的传输通道和超短的传质路径,实现了客体分子的精准筛分和快速扩散,进而展现出优异的分离性能。理想的层状分子筛膜层间通道应当垂直于载体表面排列,从而缩短扩散路径,降低传质阻力。同时,应当易于制备且具有良好的稳定性以满足实际应用的需求。本论文针对以上要求展开了相关工作:开发了一种新型的层状苯基膦酸锆（ZrPP）膜材料,并对其晶体结构进行了系统的表征和分析。然后通过简单的原位水热法合成了具有良好连生性的层状ZrPP膜,并研究了它的气体分离性能和稳定性。主要研究内容和结果如下:⑴采用氟配位法合成了ZrPP粉体,它是由六边形的片状层板堆叠形成的层状晶体。随后表征了粉体的晶相结构、热稳定性和吸附性能,表征结果显示ZrPP晶体的层间高度为3.2?,对CO2有着较强的吸...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电化学插层法制备Mo S2纳米片示意图[60]
化学反应剥离法是通过化学反应来减弱层间作用力从而获得二维纳米片的方法,发生的化学反应包括氧化反应和蚀刻反应,这种方法主要被用来制备GO和Mxene纳米片。例如使用Hummers法制备GO纳米片时,强氧化剂会将大量官能团引入到石墨烯表面从而增大层间距,便于后续剥离[62]。利用蚀刻剂选择性去除掉MAX相中的A原子层,再经过进一步超声或者插层处理可以得到表面富含官能团的二维Mxene(如图1.9)[39,63]。化学反应剥离法得到的纳米片表面富含官能团,有利于制备功能化的二维膜,但是强氧化剂或者带有腐蚀性的蚀刻剂的引入不利于得到洁净和高结晶度的纳米片,并且会带来实验操作上的风险。“自上而下”剥离法具有低成本、易操作和高产率的优点成为了制备二维纳米片时广泛使用的策略,通过这种方法制备的二维纳米片往往都均匀分散在液相中,方便后续二维膜的制备。但是,依靠外力来剥离层状前驱体,会对二维纳米片的结构造成不可避免的破坏,得到的二维材料的尺寸也受到前驱体的限制,不易制备高纵横比的纳米片[6]。
化学气相沉积法是一种高温下气相反应物在基底表面发生化学反应,沉积出二维纳米片的方法,目前已实现了包括石墨烯、h-BN和TMDs在内的多种二维材料的可控合成[64-66]。2006年,Somani等人[67]首次采用CVD技术在Ni基底上制备出约30层厚的石墨烯。受此启发,Beton等人[68]通过CVD法在镀有Ni的硅片上实现了单层石墨烯的合成,此后CVD法便逐步扩展到其他二维材料的合成中,Li等人[69]利用浸涂在基底上的硫代钼酸铵的热分解,成功制备了大面积的MoS2纳米片(如图1.10)。Zhan等人[70]通过在基底表面预先沉积Mo原子层,随后与高温的硫蒸汽反应得到了几层厚的MoS2纳米片。CVD法可以合成高结晶度、高纯度、无缺陷并且尺寸和厚度可控的二维材料,但是通过CVD法合成的纳米片始终沉积在基底上,需要进一步的转移才能应用,同时合成过程中需要维持高温和惰性气氛,导致生产成本相对较高。②液相合成法
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型二维纳米材料MXene的制备及在储能领域的应用进展[J]. 党阿磊,方成林,赵曌,赵廷凯,李铁虎,李昊. 材料工程. 2020(04)
[2]类石墨烯过渡金属二硫化物的制备及应用研究进展[J]. 秦涛,常恬,张文,蒋丽娟,李延超. 中国材料进展. 2019(10)
[3]石墨烯基分离膜研究进展[J]. 张晴,任文才,成会明. 中国材料进展. 2019(09)
[4]无机膜分离技术及其研究进展[J]. 龚之宝,孙伟振,李朋洲,李青松. 应用化工. 2019(08)
[5]层状双金属氢氧化物在电催化中的应用[J]. 周伶俐,谢瑞刚,王林江. 化学进展. 2019(Z1)
[6]层状双金属氢氧化物去除水中污染物研究进展[J]. 胡锋平,罗文栋,彭小明,王敏,李阳. 水处理技术. 2019(01)
[7]二维纳米材料MXene的研究进展[J]. 郑伟,孙正明,张培根,田无边,王英,张亚梅. 材料导报. 2017(09)
[8]二维沸石及其在大分子催化转化领域的研究进展[J]. 黄阳环,张宏斌,唐颐. 大学化学. 2017(02)
[9]Recent advances in MXene: Preparation, properties,and applications[J]. 雷进程,张旭,周震. Frontiers of Physics. 2015(03)
[10]水滑石类化合物及其制备、应用的研究进展[J]. 赵宁,廖立兵. 材料导报. 2011(S1)
本文编号：3349421
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电化学插层法制备Mo S2纳米片示意图[60]
化学反应剥离法是通过化学反应来减弱层间作用力从而获得二维纳米片的方法,发生的化学反应包括氧化反应和蚀刻反应,这种方法主要被用来制备GO和Mxene纳米片。例如使用Hummers法制备GO纳米片时,强氧化剂会将大量官能团引入到石墨烯表面从而增大层间距,便于后续剥离[62]。利用蚀刻剂选择性去除掉MAX相中的A原子层,再经过进一步超声或者插层处理可以得到表面富含官能团的二维Mxene(如图1.9)[39,63]。化学反应剥离法得到的纳米片表面富含官能团,有利于制备功能化的二维膜,但是强氧化剂或者带有腐蚀性的蚀刻剂的引入不利于得到洁净和高结晶度的纳米片,并且会带来实验操作上的风险。“自上而下”剥离法具有低成本、易操作和高产率的优点成为了制备二维纳米片时广泛使用的策略,通过这种方法制备的二维纳米片往往都均匀分散在液相中,方便后续二维膜的制备。但是,依靠外力来剥离层状前驱体,会对二维纳米片的结构造成不可避免的破坏,得到的二维材料的尺寸也受到前驱体的限制,不易制备高纵横比的纳米片[6]。
化学气相沉积法是一种高温下气相反应物在基底表面发生化学反应,沉积出二维纳米片的方法,目前已实现了包括石墨烯、h-BN和TMDs在内的多种二维材料的可控合成[64-66]。2006年,Somani等人[67]首次采用CVD技术在Ni基底上制备出约30层厚的石墨烯。受此启发,Beton等人[68]通过CVD法在镀有Ni的硅片上实现了单层石墨烯的合成,此后CVD法便逐步扩展到其他二维材料的合成中,Li等人[69]利用浸涂在基底上的硫代钼酸铵的热分解,成功制备了大面积的MoS2纳米片(如图1.10)。Zhan等人[70]通过在基底表面预先沉积Mo原子层,随后与高温的硫蒸汽反应得到了几层厚的MoS2纳米片。CVD法可以合成高结晶度、高纯度、无缺陷并且尺寸和厚度可控的二维材料,但是通过CVD法合成的纳米片始终沉积在基底上,需要进一步的转移才能应用,同时合成过程中需要维持高温和惰性气氛,导致生产成本相对较高。②液相合成法
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型二维纳米材料MXene的制备及在储能领域的应用进展[J]. 党阿磊,方成林,赵曌,赵廷凯,李铁虎,李昊. 材料工程. 2020(04)
[2]类石墨烯过渡金属二硫化物的制备及应用研究进展[J]. 秦涛,常恬,张文,蒋丽娟,李延超. 中国材料进展. 2019(10)
[3]石墨烯基分离膜研究进展[J]. 张晴,任文才,成会明. 中国材料进展. 2019(09)
[4]无机膜分离技术及其研究进展[J]. 龚之宝,孙伟振,李朋洲,李青松. 应用化工. 2019(08)
[5]层状双金属氢氧化物在电催化中的应用[J]. 周伶俐,谢瑞刚,王林江. 化学进展. 2019(Z1)
[6]层状双金属氢氧化物去除水中污染物研究进展[J]. 胡锋平,罗文栋,彭小明,王敏,李阳. 水处理技术. 2019(01)
[7]二维纳米材料MXene的研究进展[J]. 郑伟,孙正明,张培根,田无边,王英,张亚梅. 材料导报. 2017(09)
[8]二维沸石及其在大分子催化转化领域的研究进展[J]. 黄阳环,张宏斌,唐颐. 大学化学. 2017(02)
[9]Recent advances in MXene: Preparation, properties,and applications[J]. 雷进程,张旭,周震. Frontiers of Physics. 2015(03)
[10]水滑石类化合物及其制备、应用的研究进展[J]. 赵宁,廖立兵. 材料导报. 2011(S1)
本文编号：3349421
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3349421.html
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