有机溶剂预处理玉米秸秆制备可发酵糖并联产乙酰丙酸研究
发布时间：2021-08-21 11:48
玉米秸秆具有产量大、成本低、可再生的特点,是纤维乙醇生产的潜在重要原料。但是,玉米秸秆顽固的细胞结构阻碍了纤维素酶的水解糖化效率。本文采用芳香族磺酸对甲苯磺酸（p-TsOH）和有机溶剂乙醇对玉米秸秆进行预处理,破坏细胞壁的致密结构,去除木质素和半纤维素,改善纤维素酶的水解糖化效率,并对两种预处理方法进行对比研究。p-TsOH预处理后的水解液可重复利用,经多次循环利用后,更多的半纤维素水解物（木糖和葡萄糖）被释放出来,在p-TsOH的催化作用下,通过简单的加热处理它们被转化为高价值的乙酰丙酸平台化合物。基于残留木质素对纤维素酶无效吸附机理的研究,采用聚乙二醇类化合物对纤维素酶进行化学修饰,减少了残留木质素对纤维素酶的无效吸附,提高了纤维素酶的水解效率。主要结论如下:玉米秸秆经p-TsOH和乙醇预处理后,木质素含量明显降低。在100 oC相对较低的温度下进行p-TsOH预处理后,约83.4%的木质素被去除。而乙醇预处理在220oC下的木质素脱除率为67%。在纤维素酶用量15 FPU/g-纤维素、底物浓度为5%的条件下,水解96 h后,p-TsOH预处理的玉米秸秆的葡萄糖得率为97.6%,高...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
β-D-吡喃式葡萄糖的椅式结构
有机溶剂预处理玉米秸秆制备可发酵糖并联产乙酰丙酸研究2同时又是一种重要的膳食纤维，因此人们研究多种方法提高纤维素的利用率。纤维素简单分子式为(C6H10O5)n，聚合度大约在500-10000之间[5]，分子式结构如图1-2所示。图1-1β-D-吡喃式葡萄糖的椅式结构Fig.1-1Chairstructureofβ-D-glucopyranose.图1-2纤维素大分子Fig.1-2Conformationofcellulose.1.2.2.2半纤维素植物细胞壁中的纤维素和木质素是由聚糖混合物紧密地相互贯穿在一起的，此聚糖混合物被称为半纤维素(图1-3)。半纤维素最主要的成分是木聚糖，可用来合成低聚木糖(XOS)。XOS是一种独特的益生元化合物，由β-(1,4)键的2-7个木糖分子构成。XOS可改善免疫系统，促进钙吸收，降低癌症风险[6]。此外，半纤维素可用于增加工业应用，包括水凝胶、热塑性塑料和生产一些平台化合物，是生物质精炼的重要原料[7]。半纤维素经酸水解后，容易碎裂成多种单糖，其中有五碳糖(木糖、阿拉伯糖)和六碳糖(甘露糖、葡萄糖、半乳糖等)。图1-3半纤维素结构式Fig.1-3Structuralformulaofhemicellulose.
青岛科技大学研究生学位论文31.2.2.3木质素木质素是由苯丙烷结构单元构成的天然芳香族高分子化合物，是木质纤维中最复杂的成分。大致有如下三种：(a)愈疮木酚基丙烷；(b)紫丁香基丙烷；(c)对-羟基苯基丙烷单元。木质素是地球上最重要的芳香族化合物，相当于天然的有机宝库。近年来，人们对木质素的应用有浓厚的兴趣，除用作燃料来提供能量外，还可以用于功能性表面涂料、纳米胶和药物输送等[8]。(a)(b)(c)图1-4木质素的结构单元Fig.1-4Thestructuralunitoflignin.1.2.3玉米秸秆玉米秸秆是木质纤维的重要来源。我国农业发达，玉米产量丰富，分布广泛，伴生了大量的玉米秸秆，但这些玉米秸秆并未得到有效的利用，较好的用途有沼气发酵和养殖饲料，但很大部分被用于焚烧和填埋，这不仅造成了资源的浪费，还造成了环境的污染，不利于环保[9]。将玉米秸秆中的纤维素充分利用符合绿色环保、可持续发展的理念。玉米秸秆中含有20%左右的半纤维素，其中约18%存在于复合中间薄片中，19%存在于S1层中，63%存在于次生壁的S2和S3层中[10,11]。利用玉米秸秆制取纤维乙醇和乙酰丙酸，其本质是将玉米秸秆中的纤维素和半纤维素通过酶解反应和催化反应生成可发酵糖和乙酰丙酸。因此，需要对玉米秸秆进行预处理，将玉米秸秆中的木质纤维的结构破坏，为后续利用玉米秸秆产生糖类化合物并进一步生产平台化合物做准备。通过预处理将木质素分离去除后就可以利用余下的产物制取可发酵糖和乙酰丙酸。其中，制取可发酵糖主要用到的是固体中的纤维素，通过酶解反应将其分解并转化为葡萄糖和木糖。制取乙酰丙酸用到的是玉米秸秆预处理之后得到的预水解液，通过高温下的酸催化反应将其中的糖类物质转化为乙酰丙酸[12]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]木质纤维原料同步糖化发酵制取生物乙醇研究进展[J]. 高月淑,许敬亮,袁振宏,张宁,蒋剑春. 生物质化学工程. 2016(03)
[2]固体超强酸催化微晶纤维素水解制备乙酰丙酸[J]. 任素霞,徐海燕,杨延涛,齐天,雷廷宙. 可再生能源. 2015(03)
[3]ZSM-5催化葡萄糖清洁转化合成乙酰丙酸[J]. 隋小玉,林鹿. 化学反应工程与工艺. 2010(01)
[4]乙酰丙酸及其衍生物的研究进展[J]. 郭清泉,陈焕钦. 精细石油化工. 2003(03)
[5]聚乙二醇在生化药物化学修饰中的应用[J]. 周文孝,袁庆辉. 中国药学杂志. 1997(03)
博士论文
[1]工业纤维多糖原料高效预处理与利用过程及机理研究[D]. 吉骊.北京林业大学 2019
[2]绿液预处理工业纤维渣酶水解过程及其机理研究[D]. 于海龙.北京林业大学 2015
[3]木质纤维素预处理和酶水解回收的过程调控与强化研究[D]. 杜若愚.天津大学 2012
硕士论文
[1]超临界二氧化碳体系下酶解纤维素的研究[D]. 李化肖.青岛科技大学 2019
[2]β-葡萄糖苷酶的化学修饰及固定化研究[D]. 燕杰善.青岛科技大学 2018
[3]离子液体体系下修饰纤维素酶降解纤维素的研究[D]. 谢娟.青岛科技大学 2012
本文编号：3355540
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
β-D-吡喃式葡萄糖的椅式结构
有机溶剂预处理玉米秸秆制备可发酵糖并联产乙酰丙酸研究2同时又是一种重要的膳食纤维，因此人们研究多种方法提高纤维素的利用率。纤维素简单分子式为(C6H10O5)n，聚合度大约在500-10000之间[5]，分子式结构如图1-2所示。图1-1β-D-吡喃式葡萄糖的椅式结构Fig.1-1Chairstructureofβ-D-glucopyranose.图1-2纤维素大分子Fig.1-2Conformationofcellulose.1.2.2.2半纤维素植物细胞壁中的纤维素和木质素是由聚糖混合物紧密地相互贯穿在一起的，此聚糖混合物被称为半纤维素(图1-3)。半纤维素最主要的成分是木聚糖，可用来合成低聚木糖(XOS)。XOS是一种独特的益生元化合物，由β-(1,4)键的2-7个木糖分子构成。XOS可改善免疫系统，促进钙吸收，降低癌症风险[6]。此外，半纤维素可用于增加工业应用，包括水凝胶、热塑性塑料和生产一些平台化合物，是生物质精炼的重要原料[7]。半纤维素经酸水解后，容易碎裂成多种单糖，其中有五碳糖(木糖、阿拉伯糖)和六碳糖(甘露糖、葡萄糖、半乳糖等)。图1-3半纤维素结构式Fig.1-3Structuralformulaofhemicellulose.
青岛科技大学研究生学位论文31.2.2.3木质素木质素是由苯丙烷结构单元构成的天然芳香族高分子化合物，是木质纤维中最复杂的成分。大致有如下三种：(a)愈疮木酚基丙烷；(b)紫丁香基丙烷；(c)对-羟基苯基丙烷单元。木质素是地球上最重要的芳香族化合物，相当于天然的有机宝库。近年来，人们对木质素的应用有浓厚的兴趣，除用作燃料来提供能量外，还可以用于功能性表面涂料、纳米胶和药物输送等[8]。(a)(b)(c)图1-4木质素的结构单元Fig.1-4Thestructuralunitoflignin.1.2.3玉米秸秆玉米秸秆是木质纤维的重要来源。我国农业发达，玉米产量丰富，分布广泛，伴生了大量的玉米秸秆，但这些玉米秸秆并未得到有效的利用，较好的用途有沼气发酵和养殖饲料，但很大部分被用于焚烧和填埋，这不仅造成了资源的浪费，还造成了环境的污染，不利于环保[9]。将玉米秸秆中的纤维素充分利用符合绿色环保、可持续发展的理念。玉米秸秆中含有20%左右的半纤维素，其中约18%存在于复合中间薄片中，19%存在于S1层中，63%存在于次生壁的S2和S3层中[10,11]。利用玉米秸秆制取纤维乙醇和乙酰丙酸，其本质是将玉米秸秆中的纤维素和半纤维素通过酶解反应和催化反应生成可发酵糖和乙酰丙酸。因此，需要对玉米秸秆进行预处理，将玉米秸秆中的木质纤维的结构破坏，为后续利用玉米秸秆产生糖类化合物并进一步生产平台化合物做准备。通过预处理将木质素分离去除后就可以利用余下的产物制取可发酵糖和乙酰丙酸。其中，制取可发酵糖主要用到的是固体中的纤维素，通过酶解反应将其分解并转化为葡萄糖和木糖。制取乙酰丙酸用到的是玉米秸秆预处理之后得到的预水解液，通过高温下的酸催化反应将其中的糖类物质转化为乙酰丙酸[12]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]木质纤维原料同步糖化发酵制取生物乙醇研究进展[J]. 高月淑,许敬亮,袁振宏,张宁,蒋剑春. 生物质化学工程. 2016(03)
[2]固体超强酸催化微晶纤维素水解制备乙酰丙酸[J]. 任素霞,徐海燕,杨延涛,齐天,雷廷宙. 可再生能源. 2015(03)
[3]ZSM-5催化葡萄糖清洁转化合成乙酰丙酸[J]. 隋小玉,林鹿. 化学反应工程与工艺. 2010(01)
[4]乙酰丙酸及其衍生物的研究进展[J]. 郭清泉,陈焕钦. 精细石油化工. 2003(03)
[5]聚乙二醇在生化药物化学修饰中的应用[J]. 周文孝,袁庆辉. 中国药学杂志. 1997(03)
博士论文
[1]工业纤维多糖原料高效预处理与利用过程及机理研究[D]. 吉骊.北京林业大学 2019
[2]绿液预处理工业纤维渣酶水解过程及其机理研究[D]. 于海龙.北京林业大学 2015
[3]木质纤维素预处理和酶水解回收的过程调控与强化研究[D]. 杜若愚.天津大学 2012
硕士论文
[1]超临界二氧化碳体系下酶解纤维素的研究[D]. 李化肖.青岛科技大学 2019
[2]β-葡萄糖苷酶的化学修饰及固定化研究[D]. 燕杰善.青岛科技大学 2018
[3]离子液体体系下修饰纤维素酶降解纤维素的研究[D]. 谢娟.青岛科技大学 2012
本文编号：3355540
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