用于高温封装的可陶瓷化胶粘剂制备及性能研究
发布时间：2021-10-13 17:19
陶瓷基复合材料是性能优异的高温结构材料,为了使陶瓷材料能用于粘结结构复杂的部件,提出了耐高温陶瓷化胶粘剂的想法。本文主要制备了一种甲基苯基硅树脂,将γ-氨丙基三乙氧基硅烷偶联剂（KH550）作为处理剂、TiB2陶瓷粉作为填料添加到甲基苯基硅树脂中制备陶瓷化胶粘剂,用于高温环境下封装材料的粘结。首先,通过水解缩聚的方法制备了甲基苯基硅树脂,探究了不同催化剂、不同溶剂对硅树脂热稳定性的影响。通过红外光谱分析,在1700 cm-1-2000 cm-1之间出现了苯环的吸收峰,1250 cm-1处为Si-CH3的吸收峰,1000 cm-1-1100 cm-1处有Si-O-Si键的吸收峰,证明不同催化剂和溶剂条件下均合成出了甲基苯基硅树脂。研究发现,碱性催化剂合成的硅树脂耐热性较酸性催化剂合成的硅树脂好。其中,利用盐酸、氢氧化钠、氢氧化钾、四甲基氢氧化铵四种催化剂合成的硅树脂中,以氢氧化钾作为催化剂合成的硅树脂耐热性最好,氮气气氛中的热失重率只有23%;利用1,4-二氧六环、丙酮、二氯甲烷、四氢呋喃四种溶剂合成...
【文章来源】：济南大学山东省
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
陶瓷化复合材料的过程图
履苡胩刻扛春喜牧戏⑸??Х从Σ?鶥-O-C键，这种化学键的存在能大大提高胶粘剂的粘结强度。Luo等[74]制备了一种用于粘结气凝胶隔热材料和金属材料的新型有机耐高温胶粘剂。研究发现，制备的新型胶粘剂气凝胶隔热材料和金属材料的表面都有很好的浸润性，在750oC的高温下粘接件的粘接强度能到4.68MPa。经过研究发现，各种添加的各种填料之间的比例为Al/Fe2O3/GP/ZnO=5/2/1/0.75时，胶粘剂的粘结效果最好。Wang等[75-77]采用聚甲基硅烷单体和四甲基四乙烯基环四硅氧烷单体聚合反应生成了聚硅氧烷V-PMS，其反应如图1.2所示：图1.2PMS和D4V反应示意图制备得到的VPMS具有良好的耐热性，通过对材料进行热重分析，可以发现在空气气氛下材料烧蚀后的陶瓷残留率可以到90.6%，在惰性气体的气氛条件下材料烧蚀后的陶瓷残留率为81%。他们将制备的VPMS作为耐高温胶粘剂的基体材料，通过添加B4C陶瓷粉和低熔点玻璃料填料制备得到了一种陶瓷化胶粘剂。硏究指岀，用VPMS制备的陶瓷化胶粘剂粘接SiC陶瓷时，粘接强度最大能到31.7MPa，在只添加B4C陶瓷粉填料时，胶粘剂在经过1200oC的高温烧蚀后，胶粘剂的粘接强度能到50.8MPa；在同时添加B4C陶瓷粉和低熔点玻璃料的情况下，胶粘剂的粘接强度为19.5MPa。Zhang等[78]采用有机硅环氧树脂作为胶粘剂的基体，利用γ-氨丙基三乙氧基硅烷作为交联剂，Al粉、玻璃粉、B4C陶瓷粉作为无机填料，研制出了一种用于粘结Al2O3陶瓷的胶粘剂。研究发现，由于有机硅-环氧网络结构的相容性比较好，没有发生相分离现象，环氧基团和硅树脂中的Si-O-Si基团使耐高温胶粘剂具有很好的耐热性。胶粘剂中KH550的添加量为2%、SR/EP的比例为9/1、填料/IPNs的比例为6/4、Al/GP/B4C的比例为3.2/4/3时胶粘剂的粘接效果最好，经1000oC高温烧蚀后，Al2O3
用于高温封装的可陶瓷化胶粘剂制备及性能研究20图2.1硅树脂固化机理2.4甲基苯基硅树脂的表征测试（1）红外光谱分析：采用KBr压片法。取少量固化好的硅树脂研磨成粉状，与KBr一起压制成片，进行红外光谱的测试；将未固化的硅树脂用毛细管涂在压制好的KBr片上，烘干后，进行红外光谱的测试。（2）热重分析：将固化好的硅树脂剪成微小的颗粒，在氮气气流中，以10oC/min的升温速度，连续升温至800oC；再将固化好的四种硅树脂剪成微小的颗粒，在空气气流中，以10oC/min的升温速度，持续升温至850oC。2.5实验结果及分析2.5.1催化剂合成硅树脂的表征与分析（1）红外光谱分析：以氢氧化钠为催化剂合成的硅树脂为例，图2.2、图2.3分别为未固化的硅树脂和已固化的硅树脂红外光谱图。从图2.2中可以看出，3400cm-1处均出现了Si-OH键的吸收峰，在3080cm-1处为苯环中C-H键的吸收峰；在3000cm-1之前吸收峰为Si-CH3的C-H键的伸缩振动吸收峰；在1700cm-1-2000cm-1之间的四个峰是苯环振动的吸收峰；在1250cm-1处附近有Si-CH3的吸收峰；在1000cm-1-1100cm-1处有一较宽的峰是Si-O-Si的伸缩振动吸收峰，这是硅树脂的特征吸收峰。由此，可以判断成功地合成出了甲基苯基硅树脂。通过观察图2.3可以看出，与未固化硅树脂的红外光谱对比可以看出，固化后的硅树脂原先在3400cm-1处Si-OH的吸收峰消失，证明硅树脂固化后发生了羟基缩合，脱离出了小分子水，固化完成。
【参考文献】：
期刊论文
[1]低熔点瓷化粉含量对陶瓷化聚烯烃材料性能的影响[J]. 邵海彬,顾轩臣,王庭慰,张尔梅,王春丽. 电线电缆. 2015(05)
[2]纳米金属氧化物对苯基硅橡胶耐热性能的影响[J]. 宋远周,黄艳娜,周正发,徐卫兵. 化工新型材料. 2015(06)
[3]阻燃硅橡胶的研究进展[J]. 孙名伟,刘涛,马凤国. 有机硅材料. 2014(04)
[4]玻璃粉在陶瓷化硅橡胶中的应用[J]. 曾浩,王庭慰,邵海彬,贡新浩. 高分子通报. 2014(07)
[5]有机硅聚合物复合材料陶瓷化研究进展[J]. 谢文峰,李云霞,秦岩,黄志雄. 武汉理工大学学报. 2013(02)
[6]金属氧化物铁红对双组分室温硫化硅橡胶耐热性能的影响[J]. 李旭日,杨茜,杨凤,王娜,方庆红. 特种橡胶制品. 2012(06)
[7]一种新型陶瓷用耐高温胶粘剂的研制与性能研究[J]. 董柳杉,罗瑞盈. 表面技术. 2012(06)
[8]阻燃硅橡胶材料的研究及其进展[J]. 高璐,任文坛. 特种橡胶制品. 2012(05)
[9]0.6/1kV耐火硅橡胶绝缘耐火电力电缆的研制[J]. 张仲韬,吴卫峰,孙建卫,张峰,杨建伟,金毅. 电线电缆. 2012(02)
[10]硅橡胶/黏土可瓷化复合材料的热行为及微观结构[J]. 苏柳梅,樊星,尤红梅,李明曦,郑峰. 粉末冶金材料科学与工程. 2011(06)
硕士论文
[1]阻燃陶瓷化硅橡胶的制备与性能研究[D]. 王聪鹏.山东大学 2017
[2]耐高温抗烧蚀可陶瓷化有机硅胶粘剂的制备与性能研究[D]. 饶志龙.武汉理工大学 2014
[3]蒙脱石制备插层复合材料及其性能研究[D]. 郭文姬.陕西科技大学 2012
[4]黏土/甲基乙烯基硅橡胶可瓷化复合材料的制备及其热稳定性研究[D]. 苏柳梅.中南大学 2011
本文编号：3435081
【文章来源】：济南大学山东省
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
陶瓷化复合材料的过程图
履苡胩刻扛春喜牧戏⑸??Х从Σ?鶥-O-C键，这种化学键的存在能大大提高胶粘剂的粘结强度。Luo等[74]制备了一种用于粘结气凝胶隔热材料和金属材料的新型有机耐高温胶粘剂。研究发现，制备的新型胶粘剂气凝胶隔热材料和金属材料的表面都有很好的浸润性，在750oC的高温下粘接件的粘接强度能到4.68MPa。经过研究发现，各种添加的各种填料之间的比例为Al/Fe2O3/GP/ZnO=5/2/1/0.75时，胶粘剂的粘结效果最好。Wang等[75-77]采用聚甲基硅烷单体和四甲基四乙烯基环四硅氧烷单体聚合反应生成了聚硅氧烷V-PMS，其反应如图1.2所示：图1.2PMS和D4V反应示意图制备得到的VPMS具有良好的耐热性，通过对材料进行热重分析，可以发现在空气气氛下材料烧蚀后的陶瓷残留率可以到90.6%，在惰性气体的气氛条件下材料烧蚀后的陶瓷残留率为81%。他们将制备的VPMS作为耐高温胶粘剂的基体材料，通过添加B4C陶瓷粉和低熔点玻璃料填料制备得到了一种陶瓷化胶粘剂。硏究指岀，用VPMS制备的陶瓷化胶粘剂粘接SiC陶瓷时，粘接强度最大能到31.7MPa，在只添加B4C陶瓷粉填料时，胶粘剂在经过1200oC的高温烧蚀后，胶粘剂的粘接强度能到50.8MPa；在同时添加B4C陶瓷粉和低熔点玻璃料的情况下，胶粘剂的粘接强度为19.5MPa。Zhang等[78]采用有机硅环氧树脂作为胶粘剂的基体，利用γ-氨丙基三乙氧基硅烷作为交联剂，Al粉、玻璃粉、B4C陶瓷粉作为无机填料，研制出了一种用于粘结Al2O3陶瓷的胶粘剂。研究发现，由于有机硅-环氧网络结构的相容性比较好，没有发生相分离现象，环氧基团和硅树脂中的Si-O-Si基团使耐高温胶粘剂具有很好的耐热性。胶粘剂中KH550的添加量为2%、SR/EP的比例为9/1、填料/IPNs的比例为6/4、Al/GP/B4C的比例为3.2/4/3时胶粘剂的粘接效果最好，经1000oC高温烧蚀后，Al2O3
用于高温封装的可陶瓷化胶粘剂制备及性能研究20图2.1硅树脂固化机理2.4甲基苯基硅树脂的表征测试（1）红外光谱分析：采用KBr压片法。取少量固化好的硅树脂研磨成粉状，与KBr一起压制成片，进行红外光谱的测试；将未固化的硅树脂用毛细管涂在压制好的KBr片上，烘干后，进行红外光谱的测试。（2）热重分析：将固化好的硅树脂剪成微小的颗粒，在氮气气流中，以10oC/min的升温速度，连续升温至800oC；再将固化好的四种硅树脂剪成微小的颗粒，在空气气流中，以10oC/min的升温速度，持续升温至850oC。2.5实验结果及分析2.5.1催化剂合成硅树脂的表征与分析（1）红外光谱分析：以氢氧化钠为催化剂合成的硅树脂为例，图2.2、图2.3分别为未固化的硅树脂和已固化的硅树脂红外光谱图。从图2.2中可以看出，3400cm-1处均出现了Si-OH键的吸收峰，在3080cm-1处为苯环中C-H键的吸收峰；在3000cm-1之前吸收峰为Si-CH3的C-H键的伸缩振动吸收峰；在1700cm-1-2000cm-1之间的四个峰是苯环振动的吸收峰；在1250cm-1处附近有Si-CH3的吸收峰；在1000cm-1-1100cm-1处有一较宽的峰是Si-O-Si的伸缩振动吸收峰，这是硅树脂的特征吸收峰。由此，可以判断成功地合成出了甲基苯基硅树脂。通过观察图2.3可以看出，与未固化硅树脂的红外光谱对比可以看出，固化后的硅树脂原先在3400cm-1处Si-OH的吸收峰消失，证明硅树脂固化后发生了羟基缩合，脱离出了小分子水，固化完成。
【参考文献】：
期刊论文
[1]低熔点瓷化粉含量对陶瓷化聚烯烃材料性能的影响[J]. 邵海彬,顾轩臣,王庭慰,张尔梅,王春丽. 电线电缆. 2015(05)
[2]纳米金属氧化物对苯基硅橡胶耐热性能的影响[J]. 宋远周,黄艳娜,周正发,徐卫兵. 化工新型材料. 2015(06)
[3]阻燃硅橡胶的研究进展[J]. 孙名伟,刘涛,马凤国. 有机硅材料. 2014(04)
[4]玻璃粉在陶瓷化硅橡胶中的应用[J]. 曾浩,王庭慰,邵海彬,贡新浩. 高分子通报. 2014(07)
[5]有机硅聚合物复合材料陶瓷化研究进展[J]. 谢文峰,李云霞,秦岩,黄志雄. 武汉理工大学学报. 2013(02)
[6]金属氧化物铁红对双组分室温硫化硅橡胶耐热性能的影响[J]. 李旭日,杨茜,杨凤,王娜,方庆红. 特种橡胶制品. 2012(06)
[7]一种新型陶瓷用耐高温胶粘剂的研制与性能研究[J]. 董柳杉,罗瑞盈. 表面技术. 2012(06)
[8]阻燃硅橡胶材料的研究及其进展[J]. 高璐,任文坛. 特种橡胶制品. 2012(05)
[9]0.6/1kV耐火硅橡胶绝缘耐火电力电缆的研制[J]. 张仲韬,吴卫峰,孙建卫,张峰,杨建伟,金毅. 电线电缆. 2012(02)
[10]硅橡胶/黏土可瓷化复合材料的热行为及微观结构[J]. 苏柳梅,樊星,尤红梅,李明曦,郑峰. 粉末冶金材料科学与工程. 2011(06)
硕士论文
[1]阻燃陶瓷化硅橡胶的制备与性能研究[D]. 王聪鹏.山东大学 2017
[2]耐高温抗烧蚀可陶瓷化有机硅胶粘剂的制备与性能研究[D]. 饶志龙.武汉理工大学 2014
[3]蒙脱石制备插层复合材料及其性能研究[D]. 郭文姬.陕西科技大学 2012
[4]黏土/甲基乙烯基硅橡胶可瓷化复合材料的制备及其热稳定性研究[D]. 苏柳梅.中南大学 2011
本文编号：3435081
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