硫化物及复合型催化剂的绿色合成及表征

发布时间：2021-10-21 22:15

　　石油作为一种化工原料,在生活生产中起着重要的作用。石油重质劣质化与日益严格的环境法规之间的冲突越来越严重,石油清洁化生产成为必然。加氢精制是实现石油清洁化生产的重要工艺。因此,开发新型高效催化剂具有很大的研究意义。与过渡金属碳化物与氮化物相比,硫化物催化剂因其具有抗硫中毒的性能引起了研究者的关注。本文完成了硫化物与复合型催化剂的水热合成,并合成了相应的负载型催化剂。通过XRD、SEM、EDS和加氢脱硫催化性能测试等手段对催化剂进行表征,研究结果如下：1.硫化物的水热合成（1）以氧化钼为钼源、硫脲为硫源、盐酸羟胺为助还原剂,水热合成MoS2的最佳条件为：初始Mo/S=1：4,200℃下保温24h,所得产物为纯净的纳米级粉体。（2）以氯化镍为镍源、硫化钠为硫源,初始Ni/S=1：1时水热合成NiS的最佳条件为：150℃下保温5h,所得产物为纯净的微米级粉体。（3）以钼酸钠为钼源、硫脲为硫源、氯化镍为镍源、盐酸羟胺为助还原剂,水热合成MoS2-NiS的最佳条件为：初始Ni/（Ni+Mo）=0.1,200℃下反应24h,所得产物为纯净的纳米级粉体。2.负载型催化剂的制备（1）以ZSM-5为载体... 

【文章来源】：中国海洋大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：90 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
0 引言
1 文献综述
    1.1 过渡金属化合物的结构特征及性能应用
        1.1.1 硫化钼的结构特征及性能应用
        1.1.2 硫化镍的结构特征及性能应用
        1.1.3 磷化物的结构特征及性能应用
    1.2 过渡金属化合物的制备方法
        1.2.1 过渡金属硫化物的制备方法
        1.2.2 过渡金属磷化物的制备方法
    1.3 本课题选题意义
2 实验部分
    2.1 实验制备样品所用反应原料及试剂
    2.2 合成实验所用仪器
    2.3 硫化钼(MoS_2)的合成
    2.4 硫化镍(NiS)的合成
    2.5 复合型催化剂硫化钼-硫化钠的合成
    2.6 负载型催化剂硫化钼-磷化镍的合成
        2.6.1 负载型硫化钼-磷化镍复合型催化剂的原位合成
        2.6.2 机械混合法制备负载型硫化钼-磷化镍复合型催化剂
    2.7 磷化铁(Fe_2P)的合成
    2.8 所得产物的表征及测试
3 水热法合成硫化钼及其加氢脱硫(HDS)性能的测试
    3.1 引言
    3.2 硫化钼的水热合成
        3.2.1 反应物配比的影响
        3.2.2 反应温度的影响
        3.2.3 反应温度的影响
        3.2.4 MoS_2的SEM和TEM分析
    3.3 硫化钼HDS性能的测试
        3.3.1 HDS后样品的XRD分析
        3.3.2 HDS后样品的SEM分析
        3.3.3 HDS测试中的总硫含量及转化率
    3.4 负载型硫化钼的HDS测试
        3.4.1 负载型MoS_2的XRD分析
        3.4.2 负载型MoS_2的SEM分析
        3.4.3 HDS测试中的总硫含量及转化率
    3.5 本章总结
4 硫化镍的水热合成及表征
    4.1 引言
    4.2 保温时间的影响
    4.3 反应温度的影响
    4.5 NiS的SEM分析
    4.6 NiS的EDS分析
    4.7 本章总结
5 复合型硫化钼-硫化镍催化剂的合成及加氢脱硫性能测试
    5.1 引言
    5.2 实验产物的XRD分析
    5.3 实验产物的SEM分析
    5.4 实验产物的HDS性能测试
        5.4.1 本体型NiMoS的HDS测试
        5.4.2 原位负载型MOS_2-NiS/ZSM-5的HDS测试
    5.5 本章总结
6 复合型硫化钼-磷化镍催化剂的合成及加氢脱硫性能测试
    6.1 引言
    6.2 负载型MoS_2-Ni_2P的原位合成及加氢脱硫性能测试
        6.2.1 HDS前后样品的XRD分析
        6.2.2 HDS前后样品的SEM分析
        6.2.3 原位负载型MoS_2-Ni_2P/ZSM-5的HDS性能测试
    6.3 负载型MoS_2-Ni_2P的机械混捏及加氢脱硫性能测试
        6.3.1 HDS前后样品的XRD分析
        6.3.2 HDS前后样品的SEM分析
        6.3.3 机械混捏型MoS_2-Ni_2P/ZSM-5的HDS性能测试
    6.4 Ni_2P/ZSM-5催化剂的加氢脱硫性能测试
        6.4.1 Ni_2P/ZSM-5的XRD分析
        6.4.2 Ni_2P/ZSM-5的SEM分析
        6.4.3 Ni_2P/ZSM-5的HDS性能测试
    6.5 本章总结
7 磷化铁的加氢脱硫性能测试
    7.1 引言
    7.2 磷化铁的性能表征
        7.2.1 实验产物的XRD分析
        7.2.2 实验产物的TEM分析
        7.2.3 实验产物的EDS分析
    7.3 负载型磷化铁的HDS性能测试
        7.3.1 HDS前后样品的XRD分析
        7.3.2 HDS测试中的总硫含量及转化率
    7.4 本章总结
8 结论
    8.1 论文研究结论
    8.2论文研究创新点
    8.3 展望
参考文献
致谢
个人简历及已经发表的学术文章
    个人简历
    已发表的学术论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]纳/微米二硫化钼的化学制备及其催化加氢脱硫应用[J]. 刘宁,王旭珍,徐文亚,郭德才,汤济洲,张宝禄.  化学进展. 2013(05)
[2]不同酸度对水热法合成纳米二硫化钼的影响研究[J]. 崔雅茹,何江山,李凯茂.  热加工工艺. 2013(06)
[3]Synthesis of Ni2P promoted trimetallic NiMoW/γ-Al2O3 catalysts for diesel oil hydrotreatment[J]. Ling Lan1,2, Shaohui Ge2, Kunhong Liu2, Yuandong Hou2, Xiaojun Bao1 1. College of Chemical Engineering, China University of Petroleum, Beijing 102249, China; 2. Petrochemical Research Institute, PetroChina Company Limited, Beijing 100195, China.  Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(02)
[4]锂离子电池电极材料的研究进展[J]. 付文莉.  电源技术. 2009(09)
[5]纳米二硫化钼制备技术的研究进展[J]. 吴壮志,王德志,梁汛.  材料导报. 2008(S2)
[6]富勒烯结构二硫化钼纳米粒子的制备和应用[J]. 高宾,赵鹏.  中国钼业. 2007(01)
[7]二硫化钼制备与应用研究进展[J]. 张文钲,姚殳.  润滑油. 2006(04)
[8]溶剂热法制备硫化镍空心微球[J]. 陈广大,褚海斌,李雪梅,金钟,李彦.  化学学报. 2006(01)
[9]发掘中的二硫化钼新用途[J]. 张文钲.  中国钼业. 1997(Z1)

硕士论文
[1]过渡金属磷化物Co2P与Fe2P纳米颗粒水热合成及表征[D]. 黄河.中国海洋大学 2013
[2]氮化钛与硫化镍纳米材料的化学合成与表征[D]. 李静.山东大学 2008



本文编号：3449816