铁基催化剂的设计制备及电催化合成氨性能研究
发布时间：2021-10-24 10:20
电催化合成氨反应原料为廉价易得的水和氮气,可在常温常压下通过电能进行无碳排放的氨合成,具有极大的发展潜力。但电催化氮还原产氨过程会受到电解水分解产氢的竞争,导致催化产氨的选择性大大降低,设计和发展新型高活性、高选择性催化剂是电催化合成氨的当务之急。本文以葡萄糖为碳源,采用水热法制备碳微球（CMS）,然后以CMS为载体,并以Fe（NO3）3·9H2O为铁源,制备CMS负载型铁基电催化剂,采用XRD、SEM、TEM和XPS等手段进行表征,通过调控催化剂的微观结构,提高催化剂电化学合成氨催化性能。结果表明,水热合成时在葡萄糖溶液中加入Fe3+离子可显著提高碳球的收率,制得球径约为10μm的大小均匀的标准球形碳球。在制备的Fe2O3/CMS电催化剂上负载的铁氧化物主要为Fe2O3和少量Fe3O4纳米晶,粒径约为30～40 nm。水热时铁添加量、碳化温度、浸渍铁负载量、焙烧温度是...
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
水热合成时不同铁添加量碳球的SEM照片
东北石油大学硕士学位论文23径约为10μm。当碳化温度逐渐升高至400、500和600℃时，碳球在形貌和粒径上均未发生明显的变化。这表明碳化温度的逐渐升高并不会对碳球的形貌造成影响，且结合图3-6可知，不同碳化温度载体碳球在形貌上并无太大差异但碳化程度不同，这也进一步说明载体碳球的碳化程度并不会影响其形状和球径大校图3-7不同温度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃，(b)400℃，(c)500℃，(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM对500℃碳化的碳球做进一步观察分析，图3-8所示为该碳球在不同放大倍数下的TEM照片。图3-8500℃碳化的碳球TEM照片Fig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由图3-8(a)、(b)可以看出，未经负载的碳球上存在着水热和碳化阶段所形成的Fe3O4
东北石油大学硕士学位论文23径约为10μm。当碳化温度逐渐升高至400、500和600℃时，碳球在形貌和粒径上均未发生明显的变化。这表明碳化温度的逐渐升高并不会对碳球的形貌造成影响，且结合图3-6可知，不同碳化温度载体碳球在形貌上并无太大差异但碳化程度不同，这也进一步说明载体碳球的碳化程度并不会影响其形状和球径大校图3-7不同温度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃，(b)400℃，(c)500℃，(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM对500℃碳化的碳球做进一步观察分析，图3-8所示为该碳球在不同放大倍数下的TEM照片。图3-8500℃碳化的碳球TEM照片Fig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由图3-8(a)、(b)可以看出，未经负载的碳球上存在着水热和碳化阶段所形成的Fe3O4
【参考文献】：
期刊论文
[1]软模板水热法制备空心ZnFe2O4及其吸波性能[J]. 黄勇,代竟雄,范俊龙,胡飞,刘琦,徐光亮. 精细化工. 2020(06)
[2]电化学合成氨研究进展[J]. 景俊萌,庞杰,房晓敏,丁涛. 化学研究. 2019(05)
[3]水热法制备负极材料NiFe2O4的电化学性能研究[J]. 杨光,潘叙恩,张鹏,张淑琼. 湖南有色金属. 2019(04)
[4]浸渍-热转换法制备稀土掺杂La2FeNiO6光催化剂[J]. 杨雪晴,彭康亮,庞才良,邓达,陈林. 萍乡学院学报. 2019(03)
[5]冷冻干燥浸渍法制备具有高分散铁物种和强金属-载体相互作用的FeZSM-5催化剂（英文）[J]. 范立耸,程党国,陈丰秋,詹晓力. 催化学报. 2019(07)
[6]Atomically dispersed Au1 catalyst towards efficient electrochemical synthesis of ammonia[J]. Xiaoqian Wang,Wenyu Wang,Man Qiao,Geng Wu,Wenxing Chen,Tongwei Yuan,Qian Xu,Min Chen,Yan Zhang,Xin Wang,Jing Wang,Jingjie Ge,Xun Hong,Yafei Li,Yuen Wu,Yadong Li. Science Bulletin. 2018(19)
[7]分阶段加料熔融法制备Fe1-xO基氨合成催化剂的研究[J]. 黄仕良,程田红,韩文锋,刘化章. 化肥工业. 2016(06)
[8]浸渍法制备高选择性1-丁烯齐聚催化剂Fe2O3·SO42-/γ-Al2O3[J]. 肖林久,陈家欢,盛永刚,李文泽,王金豹. 石油学报(石油加工). 2016(04)
[9]Fe3O4/C催化苯甲醇选择氧化制苯甲醛[J]. 孙琪,赵丽娜. 辽宁师范大学学报(自然科学版). 2015(03)
[10]活性炭负载FeCl3胶体催化剂催化苯羟基化制苯酚[J]. 姚镔,石雷,孙琪. 石油化工. 2012(10)
硕士论文
[1]由水和氮气直接常压电化学合成氨研究[D]. 张建华.东北石油大学 2018
[2]熔融盐法制备氧化铁纳米催化剂消除挥发性有机物的研究[D]. 夏昱.北京工业大学 2018
[3]甲烷氮气常压合成氨催化剂的制备及性能研究[D]. 谈薇.西北大学 2016
[4]铁基催化剂催化苯乙烯选择性氧化[D]. 秦瑛.辽宁师范大学 2014
[5]熔融法制备Fe-Cu系合成醇燃料催化剂及其性能研究[D]. 田艳明.郑州大学 2006
本文编号：3455107
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
水热合成时不同铁添加量碳球的SEM照片
东北石油大学硕士学位论文23径约为10μm。当碳化温度逐渐升高至400、500和600℃时，碳球在形貌和粒径上均未发生明显的变化。这表明碳化温度的逐渐升高并不会对碳球的形貌造成影响，且结合图3-6可知，不同碳化温度载体碳球在形貌上并无太大差异但碳化程度不同，这也进一步说明载体碳球的碳化程度并不会影响其形状和球径大校图3-7不同温度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃，(b)400℃，(c)500℃，(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM对500℃碳化的碳球做进一步观察分析，图3-8所示为该碳球在不同放大倍数下的TEM照片。图3-8500℃碳化的碳球TEM照片Fig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由图3-8(a)、(b)可以看出，未经负载的碳球上存在着水热和碳化阶段所形成的Fe3O4
东北石油大学硕士学位论文23径约为10μm。当碳化温度逐渐升高至400、500和600℃时，碳球在形貌和粒径上均未发生明显的变化。这表明碳化温度的逐渐升高并不会对碳球的形貌造成影响，且结合图3-6可知，不同碳化温度载体碳球在形貌上并无太大差异但碳化程度不同，这也进一步说明载体碳球的碳化程度并不会影响其形状和球径大校图3-7不同温度下碳化碳球的SEM照片(a)300℃，(b)400℃，(c)500℃，(d)600℃Fig.3-7SEMphotosofcarbonsphereswithdifferentcarbonizationtemperatures采用TEM对500℃碳化的碳球做进一步观察分析，图3-8所示为该碳球在不同放大倍数下的TEM照片。图3-8500℃碳化的碳球TEM照片Fig.3-8TEMphotosofcarbonspherescarbonizedat500℃由图3-8(a)、(b)可以看出，未经负载的碳球上存在着水热和碳化阶段所形成的Fe3O4
【参考文献】：
期刊论文
[1]软模板水热法制备空心ZnFe2O4及其吸波性能[J]. 黄勇,代竟雄,范俊龙,胡飞,刘琦,徐光亮. 精细化工. 2020(06)
[2]电化学合成氨研究进展[J]. 景俊萌,庞杰,房晓敏,丁涛. 化学研究. 2019(05)
[3]水热法制备负极材料NiFe2O4的电化学性能研究[J]. 杨光,潘叙恩,张鹏,张淑琼. 湖南有色金属. 2019(04)
[4]浸渍-热转换法制备稀土掺杂La2FeNiO6光催化剂[J]. 杨雪晴,彭康亮,庞才良,邓达,陈林. 萍乡学院学报. 2019(03)
[5]冷冻干燥浸渍法制备具有高分散铁物种和强金属-载体相互作用的FeZSM-5催化剂（英文）[J]. 范立耸,程党国,陈丰秋,詹晓力. 催化学报. 2019(07)
[6]Atomically dispersed Au1 catalyst towards efficient electrochemical synthesis of ammonia[J]. Xiaoqian Wang,Wenyu Wang,Man Qiao,Geng Wu,Wenxing Chen,Tongwei Yuan,Qian Xu,Min Chen,Yan Zhang,Xin Wang,Jing Wang,Jingjie Ge,Xun Hong,Yafei Li,Yuen Wu,Yadong Li. Science Bulletin. 2018(19)
[7]分阶段加料熔融法制备Fe1-xO基氨合成催化剂的研究[J]. 黄仕良,程田红,韩文锋,刘化章. 化肥工业. 2016(06)
[8]浸渍法制备高选择性1-丁烯齐聚催化剂Fe2O3·SO42-/γ-Al2O3[J]. 肖林久,陈家欢,盛永刚,李文泽,王金豹. 石油学报(石油加工). 2016(04)
[9]Fe3O4/C催化苯甲醇选择氧化制苯甲醛[J]. 孙琪,赵丽娜. 辽宁师范大学学报(自然科学版). 2015(03)
[10]活性炭负载FeCl3胶体催化剂催化苯羟基化制苯酚[J]. 姚镔,石雷,孙琪. 石油化工. 2012(10)
硕士论文
[1]由水和氮气直接常压电化学合成氨研究[D]. 张建华.东北石油大学 2018
[2]熔融盐法制备氧化铁纳米催化剂消除挥发性有机物的研究[D]. 夏昱.北京工业大学 2018
[3]甲烷氮气常压合成氨催化剂的制备及性能研究[D]. 谈薇.西北大学 2016
[4]铁基催化剂催化苯乙烯选择性氧化[D]. 秦瑛.辽宁师范大学 2014
[5]熔融法制备Fe-Cu系合成醇燃料催化剂及其性能研究[D]. 田艳明.郑州大学 2006
本文编号：3455107
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