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Ce改性及预处理对Cu基催化剂CO 2 加氢合成甲醇的影响

发布时间:2021-10-26 13:11
  利用CO2加氢合成甲醇,可以有效减少化石资源的消耗,对实现可持续能源经济具有重要意义。目前,研究的主要催化剂体系是价格低廉的铜基催化剂,但铜基催化剂普遍存在反应活性较低,易团聚失活等问题。本文分别采用Ce对铜基催化剂进行改性和葡萄糖预处理还原的方法对Cu的价态进行调控,并系统地进行了催化剂的性能评价、表征分析、催化剂稳定性、构效关系等研究工作。本论文的主要研究内容与结果归结如下:1、采用共沉淀法制备了 Cu-ZnO-Al2O3-CeO2(CZA-Ce)催化剂,研究了 CeO2的添加量对CZA催化剂CO2催化加氢合成甲醇性能的影响。结果表明,添加适量的CeO2后,CZA催化剂的Cu晶粒尺寸减小、Cu分散度、Cu比表面积增加,还原温度降低,提高了催化剂表面的中等碱位数量。在反应条件为 P=3.0 MPa,T=250℃,H2/CO2=3/1,W/F=10 g·h/mol,CZA-Ce0.1催化剂的活性最好,CO2转化率为20.8%,CH3OH选择性为55.8%,CH3OH的时空产率(STY)为58.0 g·kg-1·h-1,相比于CZA催化剂的时空产率(STY)提升了 10.5%。2、采用共... 

【文章来源】:宁夏大学宁夏回族自治区 211工程院校

【文章页数】:51 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 CO_2的排放及利用
    1.2 甲醇的性质和用途
    1.3 CO_2加氢合成甲醇催化剂
    1.4 Cu基催化剂合成甲醇机理分析
    1.5 载体及助剂
    1.6 CO_2加氢合成甲醇催化剂的制备方法
    1.7 研究思路及内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原料和实验设备
    2.2 催化剂的制备
    2.3 催化剂表征
    2.4 催化剂活性评价
第三章 CeO_2改性Cu-ZnO-Al_2O_3催化剂的制备及催化性能研究
    3.1 不同含量CeO_2改性的Cu-ZnO-Al_2O_3催化剂制备
    3.2 催化剂的物理化学性质
    3.3 催化剂活性评价
    3.4 小结
第四章 Cu-ZnO-CeO_2催化剂的制备及催化性能研究
    4.1 不同Cu/Ce质量比的Cu-ZnO-CeO_2催化剂制备
    4.2 催化剂的物理化学性质
    4.3 催化剂活性评价
    4.4 小结
第五章 葡萄糖预处理对Cu-ZnO-Al_2O_3催化剂的影响研究
    5.1 催化剂的制备
    5.2 催化剂的物理化学性质
    5.3 催化剂活性评价
    5.4 小结
第六章 论文总结
参考文献
致谢
个人简介及论文发表情况


【参考文献】:
期刊论文
[1]煤基甲醇制烯烃工艺技术发展现状[J]. 崔普选.  现代化工. 2020(04)
[2]Pd-Cu/ZrO2催化CO2加氢制甲醇的性能[J]. 高佳,宋夫交,程文强,葛艳,许琦.  应用化学. 2020(02)
[3]我国甲醇及其下游产品市场分析与展望[J]. 朱琼芳.  煤化工. 2019(06)
[4]“双溶剂”浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂及其在CO2加氢中的催化性能[J]. 张辰,廖珮懿,石志彪,孙俭,王慧.  上海大学学报(自然科学版). 2019(01)
[5]二氧化碳加氢制备甲醇技术进展[J]. 史建公,刘志坚,刘春生.  中外能源. 2018(09)
[6]我国煤制芳烃技术发展现状及产业前景分析[J]. 黄格省,包力庆,丁文娟,师晓玉.  煤炭加工与综合利用. 2018(02)
[7]二氧化碳捕集、运输与储存技术进展及趋势[J]. 张墨翰.  当代化工. 2017(09)
[8]燃烧法制备固体催化剂及其催化应用研究进展[J]. 杜娟,王志彬,孙树英.  应用化工. 2017(06)
[9]以类水滑石为前驱体的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)催化剂制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能[J]. 高鹏,李枫,赵宁,王慧,魏伟,孙予罕.  物理化学学报. 2014(06)
[10]以共沉淀法为基础的铜基催化剂制备新技术的研究进展[J]. 杨浩,郑华艳,常瑜,王立平,李忠.  化工进展. 2014(02)

博士论文
[1]过渡金属催化剂的制备及二氧化碳催化加氢性能研究[D]. 赵志伟.中国科学技术大学 2018

硕士论文
[1]碱性助剂对铜基催化剂结构及CO2加氢合成甲醇催化活性的影响[D]. 高琪.宁夏大学 2019
[2]中国制造业大气污染物排放影响因素分解研究[D]. 杨君甜.武汉大学 2017
[3]石墨烯为载体的铜基催化剂应用于二氧化碳加氢合成甲醇反应[D]. 樊钰佳.浙江大学 2016
[4]CO2加氢制甲醇用GNS促进CuO-ZnO/Al2O3催化剂的研究[D]. 唐兴江.兰州理工大学 2013



本文编号:3459565

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