多晶型ZIF-8气体分离的分子模拟研究

发布时间：2021-11-18 22:21

　　乙烯、丙烯是石油化工中非常重要的原料,它们的纯化往往需要消耗极高的能量,沸石咪唑骨架材料（Zeolitic Imidazolate Frameworks,ZIFs）是MOFs材料（Metal Organic Frameworks,MOFs）的一个子类,因其高比表面积以及良好的热稳定性和化学稳定性等性质在气体分离方面有着广泛的应用前景。在最近的研究中,ZIF-8表现出优异的低质烷烃/烯烃分离性能。此外,ZIF-8还被发现具有多晶型现象:即化学组成相同,但金属、有机配体的空间排布、拓扑结构不同。研究多晶型可以减少其他因素的干扰,集中考察各种材料的空间结构对分离性能的影响。在研究微观结构、机理方面,计算化学有着独特优势;因此,本论文综合使用巨正则蒙特卡洛方法（Grand Canonical Monte Carlo,GCMC）,理想吸附溶液理论（Ideal Adsorbed Solution Theory,IAST）,分子动力学模拟（Molecular Dynamics,MD）等模拟方法,对丙烷、丙烯、乙烷、乙烯在ZIF-8多晶型中的吸附和扩散过程做了以下研究:在GCMC模拟中,通过使用不同力... 

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【部分图文】：

MOF分离气体[17]

华南理工大学硕士学位论文4图1-2几种ZIF材料的结构示意图[18]Figure1-2SeveralZIFmaterialssturture[18]1.2.3.ZIF-8的多晶型现象2017年，Knebel等人[22]通过施加外部电场的方式，使ZIF-8晶格发生可逆变化，在电场的极化作用下，ZIF-8_I-43m转变成更加刚性的ZIF-8_Cm和ZIF-8_R3m多晶型，

第一章绪论5晶格的硬化导致了气体通过的渗透量降低，但提高了气体分离性能。随后，Zhou等人[23]通过快速电流合成法合成了稳定存在的ZIF-8_Cm膜，并在后续的实验中发现了改材料优异的气体分离性能。ZIF-8的化学构成为Zn(MeIm)2（MeIm表示2-甲基咪唑），这种同种化学组成的物质以不同晶体结构存在的现象称为多晶型现象，晶体的多晶型往往导致差异较大的物理性质，包括气体分离性能。这对于研究ZIF-8气体分离而言有着重要意义：一方面，多晶型现象极大地丰富了气体分离材料的种类，能应对不同的分离需求；另一方面，多晶型相同的化学组成使得研究不同的多晶型结构时可减少化学组成的影响，仅需关注不同的晶格带来的影响，对于研究气体分离机理有极大帮助。图1-3ZIF-8_I-43m和ZIF-8_Cm结构以及快速电流合成法示意，以及其对丙烷丙烯的分离[23]Figure1-3SynthesisofZIF-8membranesandthedifferencebetweenZIF-8_I-43mandZIF-8_Cmforpropene/propaneseparation[23]1.3计算化学计算化学是一个新兴的学科。计算化学有几大分支，包括基于量子力学的量子化学（quantumchemistry,QC）和基于统计力学的分子动力学模拟（moleculardynamics,MD）和蒙特卡洛模拟（MonteCarlo,MC）。近几十年来，计算机技术发展迅猛，与实验、理

【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3503728