改性钛基光催化剂的制备及其油品脱氮性能研究
发布时间：2021-12-16 07:05
我国原油氮质量分数一般为0.05%～0.5%。氮化物在使用过程中会从石油产品中释放出有毒气体,严重影响石油产品的稳定性,加深石油产品的颜色并降低其抗氧化性。为了提高成品油的储存稳定性,提高经济效益,我国现行的国家第六成品油标准对燃油产品中的氮含量提出了严格的要求,油品脱氮尤为重要。利用光催化技术进行油品脱氮具有安全,无毒,环保,稳定性高,催化活性高,能耗低等优点,引起了广泛的关注。本文以钛基光催化剂为基础,通过构建异质结、掺杂非金属等方式,制备出高效,具有亲油性能的光催化剂,应用于石油产品高效,高性能深度脱氮领域。（1）以钛酸四丁酯,硝酸铋为原料,采用简单的水热合成法,制备了介孔二氧化钛晶体。通过X射线衍射（XRD）、粒径分布、扫描电镜（SEM）、物理吸附（BET）、傅里叶红外（FTIR）、化学吸附（TPD）等表征手段对光催化剂晶体结构、外观形貌、比表面积、粒径分布等性能进行表征。研究表明,以钛酸四丁酯为原料,晶化反应24 h,在800°C焙烧4 h得到的Ti O2结晶度高,大小较均匀,孔径为19.72nm,并有较高的热稳定性。（2）采用水热合成法制备Ti O
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ADS和AND基于的主要相互作用力萃取脱氮(EDN)主要利用油品氮化合物与离子液体、羧酸等发生化学作用，
东北石油大学硕士研究生学位论文5图1-3ADS和AND基于的主要相互作用力萃取脱氮(EDN)主要利用油品氮化合物与离子液体、羧酸等发生化学作用，产物溶解于离子液体相或水相而将其脱除的方法。萃取脱氮不会破坏化合物结构，且萃取出的NCCs可循环使用。按照不同的作用，萃取剂可分为酸萃取剂，离子液萃取剂和络合物萃取剂。这种方法操作简单，油品损失少，但萃取液合成复杂，用量较大，且仅对碱性氮化物较为有效。[28]目前，无挥发性的离子溶剂(ILs)是典型的脱氮萃取剂。由图7所示技术流程可知，油相中的含氮化物经过ILs萃取至IL相，再经过蒸馏从IL相中脱离，使得IL再生循环使用。图1-4ILs的EDN过程酸碱脱氮是利用酸碱中和的原理脱除油品中的氮化物。油品中所含的碱性氮化物被精制并通过酸除去。常用的酸溶液包括浓硫酸、磷酸、盐酸和其他无机强酸。[29]其中，硫酸不仅可以去除石油产品中的碱性氮化物，而且还可以去除一些非碱性氮化物和多种硫化物。显酸性的氮化物可用碱来精制脱除，常用的碱溶液是氢氧化钠的醇溶液或水溶液。
东北石油大学硕士研究生学位论文6氧化脱氮是将弱极性氮化物利用化学氧化剂氧化成为强极性氮化物，再结合液液萃取技术将其转移到水相，而从油品中分离出来。[30]氧化脱氮技术单独使用效果不佳，结合萃取方法会增加成本，并对环境造成污染。R-N+O2-CO2+H2O+NOx如图1-5，络合脱氮是利用碱性氮化物中的氮原子上有一对未成键电子，而络合剂固体表面主要为过渡金属离子，其原子核外电子存在d空轨道或s空轨道，两者易形成配位化合物。且固体表面形成酸性位点，氮化物与质子、Lesiw酸结合，导致过渡金属离子和氮化物形成络合物，从而制得氧化安定性较好的脱氮基础油。[31-33]但是络合剂成本较昂贵，严重腐蚀设备，限制了其工业化应用。图1-5络合脱氮原理结构示意图微生物脱氮是通过培养微生物或使用微生物产生的酶对油品中的氮化物进行高度选择性的降解。但是，由于油品中含有醛，多环芳族烃，烯烃，卤代烃和重金属离子等对微生物有害的物质，导致微生物活性降低，从而降低了脱氮效率。以上非催化加氢脱氮方法存在脱氮效果不佳或反应条件苛刻等不足，限制了在工业生产中的应用。故本实验重点研究反应条件较温和的光催化脱氮技术，利用改性钛基光催化剂作为主体，在可见光照射下跃迁产生氧化还原能力，无选择性的将含氮化合物降解为NO3-等小分子无机物。开发利用具有巨大潜能的可见光清洁能源，具有广泛的应用前景和研究意义。1.3光催化油品脱氮概述1.3.1光催化技术发展历程自1911年，德国化学家Petrunkevitch[34]在ZnO漂白深蓝色颜料研究中最早提到光催化技术概念。引起科学家广泛兴趣，不断探索解释光催化现象。1938年Coronado和Goodeve[35-36]指出在氧的存在下TiO2可作为光敏剂漂白染色，实验表明，TiO2在吸收紫外线后，表?
本文编号：3537707
【文章来源】：东北石油大学黑龙江省
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ADS和AND基于的主要相互作用力萃取脱氮(EDN)主要利用油品氮化合物与离子液体、羧酸等发生化学作用，
东北石油大学硕士研究生学位论文5图1-3ADS和AND基于的主要相互作用力萃取脱氮(EDN)主要利用油品氮化合物与离子液体、羧酸等发生化学作用，产物溶解于离子液体相或水相而将其脱除的方法。萃取脱氮不会破坏化合物结构，且萃取出的NCCs可循环使用。按照不同的作用，萃取剂可分为酸萃取剂，离子液萃取剂和络合物萃取剂。这种方法操作简单，油品损失少，但萃取液合成复杂，用量较大，且仅对碱性氮化物较为有效。[28]目前，无挥发性的离子溶剂(ILs)是典型的脱氮萃取剂。由图7所示技术流程可知，油相中的含氮化物经过ILs萃取至IL相，再经过蒸馏从IL相中脱离，使得IL再生循环使用。图1-4ILs的EDN过程酸碱脱氮是利用酸碱中和的原理脱除油品中的氮化物。油品中所含的碱性氮化物被精制并通过酸除去。常用的酸溶液包括浓硫酸、磷酸、盐酸和其他无机强酸。[29]其中，硫酸不仅可以去除石油产品中的碱性氮化物，而且还可以去除一些非碱性氮化物和多种硫化物。显酸性的氮化物可用碱来精制脱除，常用的碱溶液是氢氧化钠的醇溶液或水溶液。
东北石油大学硕士研究生学位论文6氧化脱氮是将弱极性氮化物利用化学氧化剂氧化成为强极性氮化物，再结合液液萃取技术将其转移到水相，而从油品中分离出来。[30]氧化脱氮技术单独使用效果不佳，结合萃取方法会增加成本，并对环境造成污染。R-N+O2-CO2+H2O+NOx如图1-5，络合脱氮是利用碱性氮化物中的氮原子上有一对未成键电子，而络合剂固体表面主要为过渡金属离子，其原子核外电子存在d空轨道或s空轨道，两者易形成配位化合物。且固体表面形成酸性位点，氮化物与质子、Lesiw酸结合，导致过渡金属离子和氮化物形成络合物，从而制得氧化安定性较好的脱氮基础油。[31-33]但是络合剂成本较昂贵，严重腐蚀设备，限制了其工业化应用。图1-5络合脱氮原理结构示意图微生物脱氮是通过培养微生物或使用微生物产生的酶对油品中的氮化物进行高度选择性的降解。但是，由于油品中含有醛，多环芳族烃，烯烃，卤代烃和重金属离子等对微生物有害的物质，导致微生物活性降低，从而降低了脱氮效率。以上非催化加氢脱氮方法存在脱氮效果不佳或反应条件苛刻等不足，限制了在工业生产中的应用。故本实验重点研究反应条件较温和的光催化脱氮技术，利用改性钛基光催化剂作为主体，在可见光照射下跃迁产生氧化还原能力，无选择性的将含氮化合物降解为NO3-等小分子无机物。开发利用具有巨大潜能的可见光清洁能源，具有广泛的应用前景和研究意义。1.3光催化油品脱氮概述1.3.1光催化技术发展历程自1911年，德国化学家Petrunkevitch[34]在ZnO漂白深蓝色颜料研究中最早提到光催化技术概念。引起科学家广泛兴趣，不断探索解释光催化现象。1938年Coronado和Goodeve[35-36]指出在氧的存在下TiO2可作为光敏剂漂白染色，实验表明，TiO2在吸收紫外线后，表?
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