缺陷型多孔六方氮化硼的构筑及其催化氧化燃油脱硫研究
发布时间：2022-01-10 18:24
随着人们对大气环境污染问题的日益重视,环境保护和燃油硫含量的相关规定陆续出台。燃油中大量有机含硫化合物的燃烧会转化为硫氧化物（SOx）,同时还会造成酸雨和炭烟颗粒物（PM2.5）等环境污染问题。此外,含硫化合物会导致三效催化剂中毒,间接加剧大气污染的产生。因此,绿色清洁燃油的生产对于维持健康的生活和友好的环境至关重要。目前,针对传统加氢脱硫（HDS）技术的不足,在所有的新型脱硫技术中,氧化脱硫（ODS）以其反应条件温和、脱硫效率高的特点受到了研究者们的广泛关注。本论文主要以六方氮化硼（h-BN）为研究对象,设计并构筑了一系列具有缺陷结构的非金属多相催化剂。考察了催化剂活化分子氧（O2）的催化氧化脱硫性能,并系统探究了催化反应机理及其构效关系。主要研究内容及实验结果如下:1.以三元低共熔溶剂（DESs）作为前驱体和模板剂,调节h-BN的电子结构。采用一步煅烧法合成了具有多级孔结构的碳掺杂氮化硼（BCN）催化剂。通过表征结果证实了其具有多孔结构,且BCN催化剂中的碳团簇促进了电子离域效应,加速了氧气的活化。将所制备的BCN-x用于活化分子氧催化氧...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：104 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
各类能源消耗的发展趋势[3]
缺陷型多孔六方氮化硼的构筑及其催化氧化燃油脱硫研究4图1.2燃油中常见的噻吩类硫化物及其化学结构Figure1.2Categoriesandchemicalstructuresofcommonthiophenicsulfidesindiesel.1.2脱硫技术研究进展为了满足低硫化标准，实现低能耗低成本的目标，各种脱硫技术应运而生。目前现有的脱硫技术中，主要分为两大类，加氢脱硫技术和非加氢脱硫技术。其中根据脱硫原理的不同，非加氢脱硫技术又可分为：吸附脱硫、萃取脱硫、生物脱硫和氧化脱硫等。非加氢脱硫作为加氢脱硫的一种补充技术，弥补了加氢脱硫的一些不足之处。1.2.1加氢脱硫加氢脱硫（Hydrodesulfurization，HDS）是目前石油炼制工业上最普遍且应用最广泛的一项脱硫技术，尤其是选择性加氢脱硫技术。加氢脱硫是在特定的温度和压力下，通过催化剂的作用将硫化物进行催化加氢处理，使其转化为相应的烃类物质和硫化氢[13]。生成的硫化氢可以通过吸附装置进行进一步的处理得到硫酸或者单质硫，从而降低原油硫含量，实现清洁燃油的目的。正如图1.3所示，以噻吩类硫化物为例，展示了加氢脱硫可能的反应路径[14]。对于加氢脱硫技术来说，催化剂的选择尤为重要。高性能的催化剂不仅能够脱除油品中的硫化物，还可以提升燃油的品质。常用的加氢脱硫催化剂为负载型
比表面积，从而提升加氢脱硫的催化活性。AL-Hammadi等[16]报道了一种纳米纤维掺杂氧化铝(AlCNFMoCo)负载MoCo催化剂，碳纳米纤维的引入，改善了材料结构性，提高了催化剂的比表面积，显著提升了钴钼催化剂的选择性和催化活性。除此之外，还可以通过优化反应装置提升加氢脱硫效率，如设计多床层反应器、改善工艺流程等。目前，加氢脱硫技术仍有以下不足：前期设备投资费用高、反应和操作条件苛刻（300-400oC、＞2MPa）、需要大量的氢气、造成辛烷值或十六烷值降低等。因此，积极寻求高效的非加氢脱硫技术是十分必要的。图1.3噻吩的加氢脱硫反应路径[14]Figure1.3Hydrodesulfurizationreactionpathwaysofthiophene.1.2.2吸附脱硫吸附脱硫（Adsorptivedesulfurization，ADS），是一种利用吸附剂通过范德华力、化学作用力、络合作用等直接与硫化物作用，在室温下进行选择性脱除的工艺技术。根据吸附剂与吸附体之间相互作用的相对强度，可将吸附分为物理吸附和化学吸附两种类型。物理吸附性能主要取决于吸附剂的表面积和孔体积。而化学吸附是由吸附剂的性质决定了吸附分离的效率[17,18]。吸附脱硫因其具有操作简便、成本低、投资少、无副产物、可循环使用等优点而被认为是具有最广泛应用前景的脱硫技术之一。开发高效的吸附剂是ADS技术的关键。因此，为了提高吸附性能，研究者们从增大比表面积、调整孔径、掺杂、暴露金属活性中心等方面采取了一系列策略。目前研究较多的吸附剂有：活性炭、分子筛、金属氧化物、氧化铝、二氧化
【参考文献】：
期刊论文
[1]Hexagonal boron nitride adsorbent: Synthesis, performance tailoring and applications[J]. Jun Xiong,Jun Di,Wenshuai Zhu,Huaming Li. Journal of Energy Chemistry. 2020(01)
[2]汽油萃取脱硫技术研究进展[J]. 张伟伟,侯侠,李卫卫,齐晶晶,徐生杰,王建强,苏晓云. 云南化工. 2019(07)
[3]全球能源未来发展的五个趋势[J]. 周问雪. 新能源经贸观察. 2018(11)
[4]我国汽柴油质量升级步伐加快[J]. 郑丽君,朱庆云,李雪静. 中国石化. 2017(03)
[5]A new green system of HPW@MOFs catalyzed desulfurization using O2 as oxidant[J]. Jian-Wei Ding,Rui Wang. Chinese Chemical Letters. 2016(05)
[6]燃料油萃取脱硫技术研究进展[J]. 曾丹林,胡义,王可苗,王光辉. 石油炼制与化工. 2012(05)
[7]微生物法脱除石油中有机硫的研究[J]. 朱丹实,钱建华,刘贺. 化工技术与开发. 2009(11)
本文编号：3581197
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：104 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
各类能源消耗的发展趋势[3]
缺陷型多孔六方氮化硼的构筑及其催化氧化燃油脱硫研究4图1.2燃油中常见的噻吩类硫化物及其化学结构Figure1.2Categoriesandchemicalstructuresofcommonthiophenicsulfidesindiesel.1.2脱硫技术研究进展为了满足低硫化标准，实现低能耗低成本的目标，各种脱硫技术应运而生。目前现有的脱硫技术中，主要分为两大类，加氢脱硫技术和非加氢脱硫技术。其中根据脱硫原理的不同，非加氢脱硫技术又可分为：吸附脱硫、萃取脱硫、生物脱硫和氧化脱硫等。非加氢脱硫作为加氢脱硫的一种补充技术，弥补了加氢脱硫的一些不足之处。1.2.1加氢脱硫加氢脱硫（Hydrodesulfurization，HDS）是目前石油炼制工业上最普遍且应用最广泛的一项脱硫技术，尤其是选择性加氢脱硫技术。加氢脱硫是在特定的温度和压力下，通过催化剂的作用将硫化物进行催化加氢处理，使其转化为相应的烃类物质和硫化氢[13]。生成的硫化氢可以通过吸附装置进行进一步的处理得到硫酸或者单质硫，从而降低原油硫含量，实现清洁燃油的目的。正如图1.3所示，以噻吩类硫化物为例，展示了加氢脱硫可能的反应路径[14]。对于加氢脱硫技术来说，催化剂的选择尤为重要。高性能的催化剂不仅能够脱除油品中的硫化物，还可以提升燃油的品质。常用的加氢脱硫催化剂为负载型
比表面积，从而提升加氢脱硫的催化活性。AL-Hammadi等[16]报道了一种纳米纤维掺杂氧化铝(AlCNFMoCo)负载MoCo催化剂，碳纳米纤维的引入，改善了材料结构性，提高了催化剂的比表面积，显著提升了钴钼催化剂的选择性和催化活性。除此之外，还可以通过优化反应装置提升加氢脱硫效率，如设计多床层反应器、改善工艺流程等。目前，加氢脱硫技术仍有以下不足：前期设备投资费用高、反应和操作条件苛刻（300-400oC、＞2MPa）、需要大量的氢气、造成辛烷值或十六烷值降低等。因此，积极寻求高效的非加氢脱硫技术是十分必要的。图1.3噻吩的加氢脱硫反应路径[14]Figure1.3Hydrodesulfurizationreactionpathwaysofthiophene.1.2.2吸附脱硫吸附脱硫（Adsorptivedesulfurization，ADS），是一种利用吸附剂通过范德华力、化学作用力、络合作用等直接与硫化物作用，在室温下进行选择性脱除的工艺技术。根据吸附剂与吸附体之间相互作用的相对强度，可将吸附分为物理吸附和化学吸附两种类型。物理吸附性能主要取决于吸附剂的表面积和孔体积。而化学吸附是由吸附剂的性质决定了吸附分离的效率[17,18]。吸附脱硫因其具有操作简便、成本低、投资少、无副产物、可循环使用等优点而被认为是具有最广泛应用前景的脱硫技术之一。开发高效的吸附剂是ADS技术的关键。因此，为了提高吸附性能，研究者们从增大比表面积、调整孔径、掺杂、暴露金属活性中心等方面采取了一系列策略。目前研究较多的吸附剂有：活性炭、分子筛、金属氧化物、氧化铝、二氧化
【参考文献】：
期刊论文
[1]Hexagonal boron nitride adsorbent: Synthesis, performance tailoring and applications[J]. Jun Xiong,Jun Di,Wenshuai Zhu,Huaming Li. Journal of Energy Chemistry. 2020(01)
[2]汽油萃取脱硫技术研究进展[J]. 张伟伟,侯侠,李卫卫,齐晶晶,徐生杰,王建强,苏晓云. 云南化工. 2019(07)
[3]全球能源未来发展的五个趋势[J]. 周问雪. 新能源经贸观察. 2018(11)
[4]我国汽柴油质量升级步伐加快[J]. 郑丽君,朱庆云,李雪静. 中国石化. 2017(03)
[5]A new green system of HPW@MOFs catalyzed desulfurization using O2 as oxidant[J]. Jian-Wei Ding,Rui Wang. Chinese Chemical Letters. 2016(05)
[6]燃料油萃取脱硫技术研究进展[J]. 曾丹林,胡义,王可苗,王光辉. 石油炼制与化工. 2012(05)
[7]微生物法脱除石油中有机硫的研究[J]. 朱丹实,钱建华,刘贺. 化工技术与开发. 2009(11)
本文编号：3581197
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