氧化锌中高温煤气脱硫剂的原位制备及其硫化性能的研究
发布时间:2022-01-11 23:40
随着我国经济的不断发展,未来中国的能源消费仍将保持快速增长的趋势,以煤炭为主的能源消费格局在短期内很难改变,要治理雾霾天气,提高能源利用效率,加强煤炭的清洁利用势在必行。整体煤气化联合循环发电技术结合了环境友好的煤气化技术和高效率的燃气蒸汽联合循环发电技术,实现了煤炭的高效、清洁利用,是21世纪最有发展前景的洁净煤发电技术之一。煤中的硫(0.13%)在气化过程中不可避免会产生硫化物(COS和H2S),不仅会腐蚀燃气轮机的叶片,也会危害人类的健康,因此煤气脱硫净化是IGCC系统中不可或缺的一个重要环节。但是脱硫剂的粉化问题是其大规模工业化的障碍之一,因此,本论文尝试用一种较新颖的脱硫剂制备方法来改善脱硫剂在使用过程中的粉化问题。这种制备方法采用红土作为载体和粘结剂,用纳米硫化锌作为前驱体的活性组分,通过湿混、捏合并挤条得到脱硫剂前驱体。考察了不同原位再生温度、再生空速和氧气浓度对脱硫剂性能的影响,在固定床反应器上对最佳原位再生条件下制备得到的新鲜脱硫剂进行多次硫化再生循环测试。结合XRD,SEM,BET和XPS等测试手段对脱硫剂样品进行表征分析。同时用均匀反应模型和...
【文章来源】:太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】:87 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 高温煤气脱硫背景
1.2 不同中高温脱硫剂的研究概述
1.2.1 不同单金属氧化物中高温脱硫剂的研究进展
1.2.2 复合金属氧化物脱硫剂
1.3 课题的选择及研究内容
第二章 纳米硫化锌及脱硫剂前驱体的制备
2.1 实验仪器及药品
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 表征方法
2.3 纳米硫化锌的制备
2.3.1 实验原理
2.3.2 制备过程
2.3.3 结果与讨论
2.3.3.1 不同溶液浓度配比对纳米硫化锌的影响
2.3.3.2 不同PH对纳米硫化锌的影响
2.3.3.3 不同表面活性剂对纳米硫化锌的影响
2.4 前驱体的制备
2.5 本章小结
第三章 纳米氧化锌脱硫剂的制备与硫化-再生性能评价
3.1 实验仪器和试剂
3.2 载体红土的特性分析
3.2.1 红土简介
3.2.2 红土的成分分析
3.3 脱硫剂的原位再生制备
3.3.1 原位再生实验过程
3.4 脱硫剂的硫化性能评价
3.4.1 实验装置
3.4.2 硫化条件
3.4.3 脱硫剂的评价指标
3.5 脱硫剂的表征
3.5.1 X射线衍射仪(XRD)
3.5.2 扫描电子显微镜(SEM)
3.5.3 氮吸附(BET)
3.5.4 X射线光电子能谱表征(XPS)
3.5.5 定硫仪
3.5.6 机械强度
3.6 结果与讨论
3.6.1 再生条件考察
3.6.1.1 再生温度对脱硫剂性能的影响
3.6.1.2 氧气浓度对脱硫剂性能的影响
3.6.1.3 空速对脱硫剂性能的影响
3.6.2 硫化再生循环
3.6.2.1 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的XRD表征
3.6.2.2 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的SEM表征
3.6.2.3 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的BET表征
3.6.2.4 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的XPS表征
3.7 本章小结
第四章 氧气气氛下纳米氧化锌脱硫剂的原位再生动力学研究
4.1 实验装置及步骤
4.1.1 实验装置
4.1.2 实验步骤
4.2 结果与讨论
4.2.1 再生温度对前驱体原位再生过程的影响
4.2.2 再生O_2浓度对前驱体原位再生过程的影响
4.2.3 脱硫剂前驱体的原位再生动力学的研究分析
4.2.3.1 脱硫剂前驱体在氧气气氛下反应级数的确定
4.2.3.2 表观反应动力学参数的确定
4.3 本章小结
第五章 总结
5.1 结论
5.2 论文创新点
5.3 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的论文
【参考文献】:
期刊论文
[1]Study on Zn2SiO4 Formation Kinetics and Activity Stability of Desulfurization Sorbent[J]. Zou Kang,Lin Wei,Tian Huiping,Xu Guangtong,Wang Lei,Xu Hua. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2015(01)
[2]IGCC发电技术应用对我国大气污染物减排工作的意义浅析[J]. 程凯. 绿色科技. 2014(08)
[3]高温煤气金属脱硫剂的研究进展[J]. 张四方,陈虎,任瑞鹏,陈健. 化工进展. 2014(06)
[4]锰系可再生高温脱硫剂的制备及其性能测试[J]. 郭婧,王菊,梁斌. 化工学报. 2013(07)
[5]Impact of impregnation pressure on desulfurization performance of Zn-based sorbents supported on semi-coke[J]. Xianrong Zheng1,2, Weiren Bao1, Qingmai Jin1, Ruiyuan He1, Liping Chang1, Kechang Xie1 1. Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China; 2. College of Electrical and Power Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2012(01)
[6]制备条件对纳米硫化锌平均粒径的影响[J]. 王明芳,薛永强. 山东化工. 2011(12)
[7]均匀沉淀法制备不同粒径的纳米硫化锌[J]. 杨信成,薛永强,石建青. 无机盐工业. 2011(07)
[8]表面活性剂对纳米氧化锌粒径和形貌的影响研究[J]. 王赛,石西昌. 化工新型材料. 2007(08)
[9]钛酸锌高温煤气脱硫剂再生行为的研究[J]. 赵建涛,黄戒介,卫小芳,房倚天,王洋. 燃料化学学报. 2007(01)
[10]不同温度下赤泥的物理化学特征分析[J]. 张彦娜,潘志华. 济南大学学报(自然科学版). 2005(04)
博士论文
[1]锰基—蠕虫状介孔高温煤气脱硫剂的制备及性能研究[D]. 张照飞.天津大学 2014
[2]铁酸锌高温煤气脱硫行为及气氛效应研究[D]. 梁美生.太原理工大学 2005
本文编号:3583668
【文章来源】:太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】:87 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 高温煤气脱硫背景
1.2 不同中高温脱硫剂的研究概述
1.2.1 不同单金属氧化物中高温脱硫剂的研究进展
1.2.2 复合金属氧化物脱硫剂
1.3 课题的选择及研究内容
第二章 纳米硫化锌及脱硫剂前驱体的制备
2.1 实验仪器及药品
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 表征方法
2.3 纳米硫化锌的制备
2.3.1 实验原理
2.3.2 制备过程
2.3.3 结果与讨论
2.3.3.1 不同溶液浓度配比对纳米硫化锌的影响
2.3.3.2 不同PH对纳米硫化锌的影响
2.3.3.3 不同表面活性剂对纳米硫化锌的影响
2.4 前驱体的制备
2.5 本章小结
第三章 纳米氧化锌脱硫剂的制备与硫化-再生性能评价
3.1 实验仪器和试剂
3.2 载体红土的特性分析
3.2.1 红土简介
3.2.2 红土的成分分析
3.3 脱硫剂的原位再生制备
3.3.1 原位再生实验过程
3.4 脱硫剂的硫化性能评价
3.4.1 实验装置
3.4.2 硫化条件
3.4.3 脱硫剂的评价指标
3.5 脱硫剂的表征
3.5.1 X射线衍射仪(XRD)
3.5.2 扫描电子显微镜(SEM)
3.5.3 氮吸附(BET)
3.5.4 X射线光电子能谱表征(XPS)
3.5.5 定硫仪
3.5.6 机械强度
3.6 结果与讨论
3.6.1 再生条件考察
3.6.1.1 再生温度对脱硫剂性能的影响
3.6.1.2 氧气浓度对脱硫剂性能的影响
3.6.1.3 空速对脱硫剂性能的影响
3.6.2 硫化再生循环
3.6.2.1 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的XRD表征
3.6.2.2 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的SEM表征
3.6.2.3 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的BET表征
3.6.2.4 硫化再生循环过程中纳米氧化锌脱硫剂的XPS表征
3.7 本章小结
第四章 氧气气氛下纳米氧化锌脱硫剂的原位再生动力学研究
4.1 实验装置及步骤
4.1.1 实验装置
4.1.2 实验步骤
4.2 结果与讨论
4.2.1 再生温度对前驱体原位再生过程的影响
4.2.2 再生O_2浓度对前驱体原位再生过程的影响
4.2.3 脱硫剂前驱体的原位再生动力学的研究分析
4.2.3.1 脱硫剂前驱体在氧气气氛下反应级数的确定
4.2.3.2 表观反应动力学参数的确定
4.3 本章小结
第五章 总结
5.1 结论
5.2 论文创新点
5.3 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的论文
【参考文献】:
期刊论文
[1]Study on Zn2SiO4 Formation Kinetics and Activity Stability of Desulfurization Sorbent[J]. Zou Kang,Lin Wei,Tian Huiping,Xu Guangtong,Wang Lei,Xu Hua. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2015(01)
[2]IGCC发电技术应用对我国大气污染物减排工作的意义浅析[J]. 程凯. 绿色科技. 2014(08)
[3]高温煤气金属脱硫剂的研究进展[J]. 张四方,陈虎,任瑞鹏,陈健. 化工进展. 2014(06)
[4]锰系可再生高温脱硫剂的制备及其性能测试[J]. 郭婧,王菊,梁斌. 化工学报. 2013(07)
[5]Impact of impregnation pressure on desulfurization performance of Zn-based sorbents supported on semi-coke[J]. Xianrong Zheng1,2, Weiren Bao1, Qingmai Jin1, Ruiyuan He1, Liping Chang1, Kechang Xie1 1. Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China; 2. College of Electrical and Power Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2012(01)
[6]制备条件对纳米硫化锌平均粒径的影响[J]. 王明芳,薛永强. 山东化工. 2011(12)
[7]均匀沉淀法制备不同粒径的纳米硫化锌[J]. 杨信成,薛永强,石建青. 无机盐工业. 2011(07)
[8]表面活性剂对纳米氧化锌粒径和形貌的影响研究[J]. 王赛,石西昌. 化工新型材料. 2007(08)
[9]钛酸锌高温煤气脱硫剂再生行为的研究[J]. 赵建涛,黄戒介,卫小芳,房倚天,王洋. 燃料化学学报. 2007(01)
[10]不同温度下赤泥的物理化学特征分析[J]. 张彦娜,潘志华. 济南大学学报(自然科学版). 2005(04)
博士论文
[1]锰基—蠕虫状介孔高温煤气脱硫剂的制备及性能研究[D]. 张照飞.天津大学 2014
[2]铁酸锌高温煤气脱硫行为及气氛效应研究[D]. 梁美生.太原理工大学 2005
本文编号:3583668
本文链接:https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3583668.html
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