过渡金属单原子负载石墨相氮化碳的制备及其降解污染物的应用研究

发布时间：2022-01-13 00:55

　　高级氧化法（Advanced Oxidation Process,AOPs）在环境修复领域表现出优异的潜能,通过产生具有强氧化性的活性自由基,将环境中的有机污染物降解为无害的矿化盐、二氧化碳和水。寻找合适的催化剂来提高AOPs的活性和应用范围是进一步发展AOPs的重中之重。单原子催化剂（Single-atom catalysts,SACs）兼具均相催化剂和非均相催化剂的优点,在催化反应中呈现出原子利用率高、催化活性强、结构稳定和易于分离等特点,因此,近年来SACs引起了广大科研工作者的关注。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）具有良好的可见光吸收性、高稳定性,且大量的N原子能捕获金属原子。因此,它被广泛地用作固定、支撑贵金属原子（Pt,Pd,Ag等）和非贵金属原子（Fe,Co,Ni等）来制备金属单原子催化剂。本课题通过研磨-高温煅烧制得SA-Fe/g-C₃N₄,SA-Mn/g-C₃N₄和SA-Mn/NG三种单原子催化剂。并使用X射线光电子能谱（XPS）,能量色散X... 

【文章来源】：浙江师范大学浙江省

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

高级氧化法对药物的去除

第二章单原子铁掺杂的氮化碳在可见光下活化双氧水降解双酚A14SA-Fe/g-C3N4和g-C3N4的X射线衍射（XRD）图谱如图2.2A所示，它们的XRD图谱均在2θ=13.0°和27.2°处出现了两个衍射峰，这两个衍射峰是由于芳香体系层间叠加峰和层间结构填料。SA-Fe/g-C3N4在2θ=27.2°处的峰值强度下降，这可能是g-C3N4网络结构局部受到轻微干扰引起的[41]。g-C3N4和SA-Fe/g-C3N4的拉曼光谱如图2.2B所示。两种样品的拉曼峰非常相似，说明SA-Fe/g-C3N4的主要结构与纯g-C3N4基本相同。在~750cm-1处，g-C3N4负载前后存在着一定的差异，这可能是碳碳双键（C=C）的伸缩振动引起的，说明血红素中的碳也成功掺杂进g-C3N4中[90]。图2.2（A）SA-Fe/g-C3N4，g-C3N4的XRD谱图；（B）SA-Fe/g-C3N4，g-C3N4的拉曼谱图采用X射线光电子能谱（XPS）对SA-Fe/g-C3N4的表面元素进行了分析。如图2.3A所示，在测量光谱中可以观察到C、N、O、Fe元素的峰。Fe2p谱（图2.3B）中结合能在710.8eV和724.2.4eV处的主峰分别属于Fe2p3/2和Fe2p1/2，两个次峰为它们的卫星峰。C1s谱中（图2.3C）结合能为284.5,285.9和287.5eV分别对应石墨碳（C-C），sp3杂化碳（C-(N)3）和sp2杂化碳（C=N）[90]。如图2.3D所示，N1s谱图显示N元素结合能为398.0、399.4、400.5eV，这分别可以归因于N元素中芳香族氮原子（C-C=N）、叔氮原子（N-(C)3）和游离氨基氮原子（C-N-H）。g-C3N4中吡啶N和吡咯N的结合能应分别在398.8eV和400.1eV处，而SA-Fe/g-C3N4中氮峰结合能发生微小变化可能与N原子以配位键的形式固定Fe原子有关[91]。

（A）SA-Fe/g-C3N4的XPS图；（B）SA-Fe/g-C3N4的Fe2p图；（C）SA-Fe/g-C3N4的C1s图；（D）SA-Fe/g-C3N4的N1s图

【参考文献】：
期刊论文
[1]负载于超薄氮掺杂碳纳米片上的钴单原子催化芳香硝基化合物氢转移反应（英文）[J]. 李会宁,曹昌燕,刘剑,施杨,司锐,谷林,宋卫国.  Science China Materials. 2019(09)
[2]水中医药品的污染现状及高级氧化处理[J]. 张亚雪,王少坡,常晶,王毅博,于静洁,孙力平,史可欣.  工业水处理. 2019(03)
[3]石墨相氮化碳（g-C3N4）的制备及其在单原子电催化中的应用研究进展[J]. 杭梦婷,成杨,宋晓晴,程佳敏,戴静,陈昌云.  化学世界. 2019(04)
[4]固定化微生物技术修复多氯联苯污染土壤的应用前景[J]. 胡金星,苏晓梅,韩慧波,沈超峰,施积炎.  应用生态学报. 2014(06)



本文编号：3585742