新型多孔阳极氧化铝模板负载钯催化剂对双氧水分解的研究
发布时间：2022-01-14 12:50
作为一种改性催化材料,以往多孔钯材料所采用的多孔支撑材料尺寸较大,因此研究钯颗粒在纳米孔径模板上的负载具有重要的意义。本论文将钯纳米颗粒负载到AAO模板上,制备成真正意义上的钯纳米多孔催化材料,并研究其对双氧水分解的催化性能。本文在0.3 mol/L H2C2O4溶液和20 wt%H2SO4中制备AAO模板,采用不同的制备工艺制备成了 Pd@AAO纳米催化剂。通过场扫描电镜（FESEM）和交流阻抗测试技术（EIS）探讨了沉积时间和沉积电压对Pd@AAO微观形貌以及电化学性能的影响。利用H2O2催化分解过程中气泡的生成情况探究不同工艺下催化剂的催化效率。实验过程中,通过Image J软件测量了不同参数下如电压、温度、氧化时间制备得到的AAO模板的孔径参数。最后分别在H2C2O4和H2SO4中选取了孔径均匀,有序度高的两个AAO模板,它们的平均直径分别为200 nm和20 nm,厚度分别为1μm和13 μm。利用交流阻抗谱图比较了沉积工艺对Pd@AAO沉积效果的影响,从模板的修饰和电化学沉积的控制参数两个方面对工艺展开研究。结果表明,两种模板中Pd在孔道中的沉积量较少,只显示出了体现AAO...
【文章来源】：江苏理工学院江苏省
【文章页数】：125 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
浸渍法的原理图
江苏理工学院硕士学位论文6的氢化（蒽醌制备过氧化氢的关键步骤）的最佳催化性能。图1-4AAO模板中浸渍法负载Pd的TEM图像[29]浸渍液的类型一般是活性组分金属的易溶盐，对应的浓度取决于所需要的活性组分的负载量。金属盐类水溶液活性组分相同而化合物类型不同时，所制备的催化剂中活性组分的分布不同。原因为金属盐类中的配合物在载体上浸渍时配位基的置换反应机制有很大的差别。研究发现，分别采用氯铂酸与二氨基二亚硝基铂制备Pt–Al2O3催化剂时，前者与Al2O3有强的吸附作用，浸渍后Pt高度集中在颗粒外表面，后者几乎不被Al2O3吸附，浸渍后Pt近于呈均匀分布；经过载体预处理的浸渍材料有利于提高催化剂的催化活性，水泡处理、焙烧处理、抽真空处理、化学改性处理。化学沉积是使用合适的还原剂使镀液中的金属离子沉积在基体表面的化学还原过程。在增加浸渍量与加深浸渍深度方面，使用真空浸渍法，具体方法是预先将模板内部抽真空。浸渍液温度提高可以降低它的粘度，该方法与搅拌的效果相同，但是前者可以让组分更能够深入到模板细小的孔中。KrisztiánKordás等人[12]将AAO模板用氨络合的Pd2+离子浸渍，然后使用热空气射流热分解络合物，在AAO模板的表面形成了PdO，并且由于高温，一些PdO进入AAO的微孔中。2、离子溅射法原理及控制方法按照反应机制，离子溅射法包括直流、射频、磁控与反应溅射。原理是用两块金属板分别作为阴极（蒸发材料）或阳极(靶向材料），在电极之间冲入氩气。两电极间施加电压，范围为0.3~1.5kv。两电极间的辉光放电使Ar粒子生成，在电场作用下Ar冲击阳极表面。靶材原子从阳极表面蒸发，形成超级细微的粒子，并在附着面上沉积下来。ShiyongZhao等人[13]报告使用AAO薄膜作为制备有序纳米点阵列的模具。通过
新型多孔阳极氧化铝负载钯对双氧水分解的研究7溅射和电子束蒸发将材料沉积在制备的AAO模板中的纳米孔的大的锥形开口（通过扩孔处理的双通AAO模板）上，除去AAO模板后，获得具有类似于AAO模板图案的纳米点阵列。图1-5AAO模板中离子溅射法负载Pd的SEM图像1.3.2电沉积法制备金属纳米催化剂目前的研究中已经使用各种电化学沉积法研究了金属沉积的机理以及电结晶的组分、组织结构、结晶大校电沉积的优点有很多，其中最重要的一点是能够精确控制纳米材料沉积的量以及沉积金属的微观结构。与电化学沉积控制的难易程度以及沉积物的形态主要与以下几个因素有关：沉积金属的性质、电解质的组成、PH值、温度、电流密度。从控制方法的角度出发，可以分为恒电流/电位沉积法、脉冲电化学沉积法、双步电流/电位法。1、脉冲电沉积工艺脉冲电化学沉积法的电流密度或施加的电位在两个或更多个值之间交替。脉冲电位、脉冲持续时间、电解液的组成等电化学工艺参数和电极基板的性质对金属从溶液到电极的还原过程，甚至会影响到电极。当使用氯化溶液时，由于高酸性介质和PH值，AAO模板可能会变形或溶解。但是，另一方面来说，脉冲电沉积也是控制电化学结晶过程的有效手段，可以产生具有独特结构，物理和化学性质的沉积物。控制原理与脉冲电流的电流波形有关：当给一个脉冲电流后，阴极/溶液界面处消耗的沉积离子可在脉冲间隔内得到补充，因而可采用较高的峰值电流密度；并且时间间隔的存在液使得晶体
【参考文献】：
期刊论文
[1]Organic molecules modified palladium nanowires arrays prepared by high temperature liquid phase reduction[J]. 申承民,杨天中,肖从文,张怀若,田继发,鲍丽宏,李晨,李建奇,高鸿钧. Chinese Physics B. 2008(06)
本文编号：3588539
【文章来源】：江苏理工学院江苏省
【文章页数】：125 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
浸渍法的原理图
江苏理工学院硕士学位论文6的氢化（蒽醌制备过氧化氢的关键步骤）的最佳催化性能。图1-4AAO模板中浸渍法负载Pd的TEM图像[29]浸渍液的类型一般是活性组分金属的易溶盐，对应的浓度取决于所需要的活性组分的负载量。金属盐类水溶液活性组分相同而化合物类型不同时，所制备的催化剂中活性组分的分布不同。原因为金属盐类中的配合物在载体上浸渍时配位基的置换反应机制有很大的差别。研究发现，分别采用氯铂酸与二氨基二亚硝基铂制备Pt–Al2O3催化剂时，前者与Al2O3有强的吸附作用，浸渍后Pt高度集中在颗粒外表面，后者几乎不被Al2O3吸附，浸渍后Pt近于呈均匀分布；经过载体预处理的浸渍材料有利于提高催化剂的催化活性，水泡处理、焙烧处理、抽真空处理、化学改性处理。化学沉积是使用合适的还原剂使镀液中的金属离子沉积在基体表面的化学还原过程。在增加浸渍量与加深浸渍深度方面，使用真空浸渍法，具体方法是预先将模板内部抽真空。浸渍液温度提高可以降低它的粘度，该方法与搅拌的效果相同，但是前者可以让组分更能够深入到模板细小的孔中。KrisztiánKordás等人[12]将AAO模板用氨络合的Pd2+离子浸渍，然后使用热空气射流热分解络合物，在AAO模板的表面形成了PdO，并且由于高温，一些PdO进入AAO的微孔中。2、离子溅射法原理及控制方法按照反应机制，离子溅射法包括直流、射频、磁控与反应溅射。原理是用两块金属板分别作为阴极（蒸发材料）或阳极(靶向材料），在电极之间冲入氩气。两电极间施加电压，范围为0.3~1.5kv。两电极间的辉光放电使Ar粒子生成，在电场作用下Ar冲击阳极表面。靶材原子从阳极表面蒸发，形成超级细微的粒子，并在附着面上沉积下来。ShiyongZhao等人[13]报告使用AAO薄膜作为制备有序纳米点阵列的模具。通过
新型多孔阳极氧化铝负载钯对双氧水分解的研究7溅射和电子束蒸发将材料沉积在制备的AAO模板中的纳米孔的大的锥形开口（通过扩孔处理的双通AAO模板）上，除去AAO模板后，获得具有类似于AAO模板图案的纳米点阵列。图1-5AAO模板中离子溅射法负载Pd的SEM图像1.3.2电沉积法制备金属纳米催化剂目前的研究中已经使用各种电化学沉积法研究了金属沉积的机理以及电结晶的组分、组织结构、结晶大校电沉积的优点有很多，其中最重要的一点是能够精确控制纳米材料沉积的量以及沉积金属的微观结构。与电化学沉积控制的难易程度以及沉积物的形态主要与以下几个因素有关：沉积金属的性质、电解质的组成、PH值、温度、电流密度。从控制方法的角度出发，可以分为恒电流/电位沉积法、脉冲电化学沉积法、双步电流/电位法。1、脉冲电沉积工艺脉冲电化学沉积法的电流密度或施加的电位在两个或更多个值之间交替。脉冲电位、脉冲持续时间、电解液的组成等电化学工艺参数和电极基板的性质对金属从溶液到电极的还原过程，甚至会影响到电极。当使用氯化溶液时，由于高酸性介质和PH值，AAO模板可能会变形或溶解。但是，另一方面来说，脉冲电沉积也是控制电化学结晶过程的有效手段，可以产生具有独特结构，物理和化学性质的沉积物。控制原理与脉冲电流的电流波形有关：当给一个脉冲电流后，阴极/溶液界面处消耗的沉积离子可在脉冲间隔内得到补充，因而可采用较高的峰值电流密度；并且时间间隔的存在液使得晶体
【参考文献】：
期刊论文
[1]Organic molecules modified palladium nanowires arrays prepared by high temperature liquid phase reduction[J]. 申承民,杨天中,肖从文,张怀若,田继发,鲍丽宏,李晨,李建奇,高鸿钧. Chinese Physics B. 2008(06)
本文编号：3588539
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