MOFs衍生铜基催化剂及其加氢性能的研究
发布时间：2022-01-16 05:52
由生物质平台化合物5-羟甲基糠醛（HMF）选择性加氢可以制备富有潜力的高品质液体燃料2,5-二甲基呋喃（DMF）,开发温和条件下高效,高选择性、低成本将HMF转化为DMF的催化剂和催化体系是研究的关键。本文首先采用水热法合成Cu3（BTC）2（HKUST-1）金属有机骨架材料前驱体,随后进行热处理制备系列MOFs衍生单金属铜催化剂,发现通过N2气氛450 oC热解和1%O2-N2气氛250 oC热处理两步法制备的催化剂具有最高活性,在反应温度为180 oC,氢气分压为3 MPa,反应4 h后,可以取得100%的HMF转化率和92%的DMF选择性,高于文献报道的铜基催化剂的活性结果。通过X射线衍射、氮气吸脱附、X射线光电子能谱、拉曼光谱和电子显微镜等多项表征手段的研究分析发现,催化剂中具有Cu2O/Cu复合结构,其中Cu+和Cu0的协同作用是催化剂取...
【文章来源】：广州大学广东省
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
993-2018年全球各类能源消费统计[3]
第一章前言3图1-25-羟甲基糠醛的结构式Figure1-2Structuralformulaof5-hydroxymethylfurfural表1-15-羟甲基糠醛的化学参数[12]Table1-1Chemicalparametersof5-hydroxymethylfurfural属性参数化学式C6H6O3分子量126.11熔点28-34oC沸点114-116oC密度1.243g/mL储蓄条件阴凉干燥（2-8oC）稳定性光敏感、强吸湿性目前，制备5-羟甲基糠醛的主要制备原料为木质纤维素水解得到的葡萄糖和果糖，如图1-3所示，而近年随着对甲壳素的关注上升，也有研究尝试使用甲壳素作为原料制备5-羟甲基糠醛。Guo等人设计了一种双相塞流毛细管微反应器，以葡萄糖作为原料，AlCl3和HCl作为催化剂，实现了HMF的连续生产，在16分钟的停留时间下，HMF的收率最高可达66%[13]。Hosgun等人则合成了一种介孔氧化铝催化剂，以果糖作为原料，在微波反应器中进行果糖的水解，HMF的收率最高可达97%[14]。Lee等人则使用天然甲壳素作为原料，硫酸作为催化剂，在低温水热的条件下，实现甲壳素向5-羟甲基糠醛的转化，在反应36分钟后，可获取最高的HMF收率为12%[15]。
广州大学硕士学位论文4图1-3以木质纤维素为原料制备5-羟甲基糠醛[16]Figure1-3Preparationof5-hydroxymethylfurfuralfromlignocellulose图1-45-羟甲基糠醛的催化衍生物[17]Figure1-4Catalyticderivativesof5-hydroxymethylfurfural5-羟甲基糠醛作为一种重要的平台化合物，其分子结构具有一个羟甲基、一个醛基和一个呋喃环，因此而具备活泼的化学性质，通过氢解、加氢、氧化和醚化等反应可以制备一系列的高附加值的下游化学品，如2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran，DMF）、2,5-呋喃二甲醇（2,5-dihydroxymethylfuran，DHMF）、乙酰丙酸（levulinicacid，LA）和2,5-呋喃二甲酸（2,5-furandicarboxylic）等，如图1-4所示[17]。而在上述众多衍生物中，2,5-二甲基呋喃因其作为生物燃料时，所具备的优秀理化特性而吸引了大量的研究者。1.2.2生物燃料2,5-二甲基呋喃2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran），简称DMF，其结构式如图1-5所示。2,5-二甲
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国能源与重要矿产资源需求展望[J]. 王安建,高芯蕊. 中国科学院院刊. 2020(03)
[2]大蒜皮基多孔炭材料的水热法制备及其CO2吸附性能（英文）[J]. 黄格格,刘亦菲,吴星星,蔡进军. 新型炭材料. 2019(03)
[3]葡萄糖制备5-羟甲基糠醛[J]. 冯云超,左淼,曾宪海,孙勇,唐兴,林鹿. 化学进展. 2018(Z1)
[4]生物质转化为液体燃料2,5-二甲基呋喃的途径与机理[J]. 胡磊,孙勇,林鹿. 化学进展. 2011(10)
[5]5-羟甲基糠醛制备及应用的研究进展[J]. 王军,张春鹏,欧阳平凯. 化工进展. 2008(05)
本文编号：3592063
【文章来源】：广州大学广东省
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
993-2018年全球各类能源消费统计[3]
第一章前言3图1-25-羟甲基糠醛的结构式Figure1-2Structuralformulaof5-hydroxymethylfurfural表1-15-羟甲基糠醛的化学参数[12]Table1-1Chemicalparametersof5-hydroxymethylfurfural属性参数化学式C6H6O3分子量126.11熔点28-34oC沸点114-116oC密度1.243g/mL储蓄条件阴凉干燥（2-8oC）稳定性光敏感、强吸湿性目前，制备5-羟甲基糠醛的主要制备原料为木质纤维素水解得到的葡萄糖和果糖，如图1-3所示，而近年随着对甲壳素的关注上升，也有研究尝试使用甲壳素作为原料制备5-羟甲基糠醛。Guo等人设计了一种双相塞流毛细管微反应器，以葡萄糖作为原料，AlCl3和HCl作为催化剂，实现了HMF的连续生产，在16分钟的停留时间下，HMF的收率最高可达66%[13]。Hosgun等人则合成了一种介孔氧化铝催化剂，以果糖作为原料，在微波反应器中进行果糖的水解，HMF的收率最高可达97%[14]。Lee等人则使用天然甲壳素作为原料，硫酸作为催化剂，在低温水热的条件下，实现甲壳素向5-羟甲基糠醛的转化，在反应36分钟后，可获取最高的HMF收率为12%[15]。
广州大学硕士学位论文4图1-3以木质纤维素为原料制备5-羟甲基糠醛[16]Figure1-3Preparationof5-hydroxymethylfurfuralfromlignocellulose图1-45-羟甲基糠醛的催化衍生物[17]Figure1-4Catalyticderivativesof5-hydroxymethylfurfural5-羟甲基糠醛作为一种重要的平台化合物，其分子结构具有一个羟甲基、一个醛基和一个呋喃环，因此而具备活泼的化学性质，通过氢解、加氢、氧化和醚化等反应可以制备一系列的高附加值的下游化学品，如2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran，DMF）、2,5-呋喃二甲醇（2,5-dihydroxymethylfuran，DHMF）、乙酰丙酸（levulinicacid，LA）和2,5-呋喃二甲酸（2,5-furandicarboxylic）等，如图1-4所示[17]。而在上述众多衍生物中，2,5-二甲基呋喃因其作为生物燃料时，所具备的优秀理化特性而吸引了大量的研究者。1.2.2生物燃料2,5-二甲基呋喃2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran），简称DMF，其结构式如图1-5所示。2,5-二甲
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国能源与重要矿产资源需求展望[J]. 王安建,高芯蕊. 中国科学院院刊. 2020(03)
[2]大蒜皮基多孔炭材料的水热法制备及其CO2吸附性能（英文）[J]. 黄格格,刘亦菲,吴星星,蔡进军. 新型炭材料. 2019(03)
[3]葡萄糖制备5-羟甲基糠醛[J]. 冯云超,左淼,曾宪海,孙勇,唐兴,林鹿. 化学进展. 2018(Z1)
[4]生物质转化为液体燃料2,5-二甲基呋喃的途径与机理[J]. 胡磊,孙勇,林鹿. 化学进展. 2011(10)
[5]5-羟甲基糠醛制备及应用的研究进展[J]. 王军,张春鹏,欧阳平凯. 化工进展. 2008(05)
本文编号：3592063
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