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低温锰系催化剂制备及烟气脱硫脱硝性能研究

发布时间:2022-01-24 02:11
  本文以工业硫酸锰为前驱体,通过沉淀、洗涤、挤出、煅烧步骤批量制备了高活性颗粒状低温MnOx脱硝催化剂(Φ5×30 mm),并探索其在低硫高湿烟气及含硫烟气两种烟气环境的脱硝应用。1.在天然气冷热电三联供(CCPH)的高湿低含硫烟气开展应用示范,在入口 NOx浓度850-1000 mg/m3、床层温度145-175℃、空速4405 h-1工况条件下,脱硝率达到87.88-97.47%,连续运行1180 h后脱硝效率有约3%的微弱衰减。对长周期运行后催化剂进行取样,进行XRD,BET、SEM和XPS表征及活性测试。结果表明:该催化剂在高湿烟气长时间运行中发生了一定程度的晶型转变,颗粒烧结、尺寸变大、比表面积降低及化学吸附氧减少,导致其脱硝活性降低。2.针对结构劣化导致的活性衰减,从材料合成出发,制备复合氧化物CeaMnbOx催化剂及其水热劣化、高温老化样品,并对其进行活性评价及表征。结果表明:氧化铈掺杂可一定程度上降低老化样品的活性衰减,阻止高温、高湿环境下催化剂发生晶型转变、比表面积降低及化学吸附氧减少等结构劣化,改善了催化剂结构的热稳定性与水热稳定性。因此该锰基催化剂在130-200℃... 

【文章来源】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)北京市

【文章页数】:91 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

低温锰系催化剂制备及烟气脱硫脱硝性能研究


图1.1本论文框架结构??Fig?1.1?The?frame?stucture?of?this?Ihesis??

工艺流程图,脱硝,三联供,烟气


?第2章低温MnO,颗粒催化剂的制备及低硫烟气中的脱硝工程应用???NO?Conv.=…〇]^。丨「〇]謙?x?100%?...(1)??2.1.4颗粒MnOA催化剂的中试试验??2.1.4.1中试试验条件??屮试试验是冷热电三联供系统中天然气发电机组燃烧后烟气,进口烟气屮??S02浓度<10mg/Nm3、水蒸气含量约25vol.%、进U烟气温度在130?170oC、进??U?NO.v浓度?650 ̄1000?mg/m3?范围,烟气量?2500?4800?Nm3/h。??2.1.4.2中试试验装置??颗粒催化剂MnC^-350在CCHP系统脱硝装置照片及工艺流程如图2.1?a-b??所A。脱硝单元由氨气制备系统、气体均布系统、脱硝反应器、动力系统组成。??脱硝反应器内部放置可拆卸铁蜂M隔板,催化剂分为三层填装(埙裝诘:1.1吨、??0.908?m3)。氨气制备系统是将碳酸氢铵溶液在蒸发器中与烟气进行热交换,鼠??气与水分离后,直接送入反应烟逍内与烟气进行浞合;MJS及烟气流蜇控制迎过??调节碳铵浓度、泵流贵以及风机频率实现。??丨^^?1?—?力Gf??Wi?:專-??^?I?w?r8"b*??-fill:??(a)?(b)??图2.1冷热电三联供系统烟气脱硝装置照片(a)与工艺流程图(b)??Fig?2.1?The?picture?of?denitration?device?from?CCIIP?(a)?and?the?corresponding?process??flow?diagram?(b).??17??

孔径分布,催化剂,孔径分布,颗粒


?第2章低温MnOt颗粒催化剂的制备及低硫烟H中的脱硝工稈应用???2.2颗粒MnOv催化剂结构特征??颗粒催化剂(MnO,-350)材料的结构表征数据如图2.2A-D所示。山图2.2??A的XRD图可知,催化剂在20?=37.12°、42.40°、56.03°和66.76°处有少量稍弱??的特征Mn02峰;表明该催化剂中1^11(\大多处于非晶态。图2.2B中所示的TG??丨丨丨丨线表明,250?-?550?°C的失重台阶可能是山于氧化锰物种焙丨龙过程屮价态和??Mn/O比例变化所致,800°C左右的失重为微量硫酸锰的失重。图2.2C中N2K??附-解吸等温线显示催化剂结构为典型的带有H3滞回环IV型等温线,表面积为??108.5?m2/g,典型介孔结构(孔容0.3663?cm3/g)(丨冬?1?2.2?D)。综合h述表征结??果,所制备的颗粒Mn〇J崔化剂具有非晶态无定形结构和较大的比农面积,将有??利丁?催化活性位的暴露和低温脱硝活性的提升。??□?MnO,?A??A?100?■?B??J?MnOx-550?\?MiiOx-350??I?85'?V?v_??■?L?醫1?■?■?-?I?_l?I,■???■」■?J、l?I?■?I?.?1?.?t?.?|?.???.?|?.?1?.?t?.??10?20?30?-10?50?60??0?SO?90?100?200?.'00?100?5?0?0?600?TOO?800?000??20/^°)?Temp.?(C?d)??j?^?|?^??|?l?’?i?广、、??I?Mu〇X-350?I?—a_??""?M

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本文编号:3605625

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